Development of a Food-Safe Colorimetric Sensor for Monitoring Fish Spoilage Through Volatile Gases Detection

L'objectif principal de ce travail était de développer un capteur colorimétrique de sécurité alimentaire intégré dans les emballages alimentaires comme indicateur de fraîcheur et fournir des informations sur la qualité des aliments en utilisant une technique non destructive, in situ et en temps réel. Une formulation de liant avec un extrait de riz noir enrobé sur des films Polyéthylène téréphtalate (PET) traités par corona a été développée. Dans le premier objectif, nous avons la formulation d’une encre alimentaire capable de changer de couleur à différents pH. Cette encre devait posséder deux caractéristiques importantes, tout d'abord, une forte adhésion à la couche de revêtement/côté imprimable, et deuxièmement, elle devait rester intacte dans l'espace de tête à haute humidité relative des emballages de fruits de mer. L'étude a impliqué la conception d'une formulation d'encre alimentaire sécuritaire affichant des changements de couleur significatifs sur une plage de pH (du rouge au jaunâtre/marron), démontrant une sensibilité aux gaz Total Volatile Base Nitrogen (TVB-N). Les méthodologies clés comprenaient le traitement corona des films en PET pour améliorer l'adhérence, le traitement thermique pour améliorer le collage de l'encre (adhésion et stabilité), et diverses techniques de caractérisation telles que les mesures de l'angle de contact de l'eau, la spectroscopie FTIR, et la spectrophotométrie UV-Vis pour analyser les propriétés de l'encre. Les résultats ont indiqué que les films développés signalent efficacement la détérioration du poisson grâce à des changements de couleur visibles, fournissant une solution pratique pour surveiller la fraîcheur des aliments tout en respectant les réglementations de sécurité alimentaire. Dans le deuxième objectif, la recherche a impliqué l'examen de l'efficacité du changement de couleur de l'encre formulée dans différentes solutions de pH. Différentes techniques de caractérisation ont confirmé l'efficacité et la stabilité de l'indicateur, qui a démontré des réponses colorées rapides et sensibles aux gaz liées à la détérioration. Les films ont maintenu une stabilité de couleur acceptable lors du stockage à 4 °C, les changements de couleur corrélant avec les dénombrements microbiens et les analyses chimiques, confirmant leur efficacité en tant qu'indicateurs de fraîcheur. De plus, des modèles mathématiques ont été intégrés pour prédire la détérioration en fonction des données expérimentales, montrant de fortes corrélations entre les réponses colorimétriques et les niveaux de TVB-N, validant ainsi la performance du capteur dans la surveillance en temps réel de la fraîcheur.

Abstract

The main goal of this work was to develop a food-safe colorimetric sensor integrated in food packaging as a freshness indicator to provide information regarding food quality using a non-destructive, in situ, and real-time technique. A binder formulation with black rice extract coated on corona treated PET (Polyethylene terephthalate) films were developed. In the first objective, our aim was to formulate a food-safe ink with the ability of changing color in different pH states. This ink should have two important characteristics: firstly, high adhesive bonding to the coating layer/printable side, and secondly, it should stay intact in the high relative humidity headspace of seafood packages. The study involved designing a food-safe ink formulation that exhibited significant color changes across a pH range (from red to yellowish/brown), demonstrating sensitivity to Total Volatile Base Nitrogen (TVB-N) gases. Key methodologies included corona treatment of PET films to enhance adhesion, thermal treatment to improve ink bonding (adhesion and stability), and various characterization techniques such as water contact angle measurements, FTIR spectroscopy, and UV-Vis spectrophotometry to analyze the ink's properties. The results indicated that the developed films effectively signal fish spoilage through visible color changes, providing a practical solution for monitoring food freshness while adhering to food safety regulations. In the second objective, the research involved examining effectiveness of the changing color of the food-safe formulated ink in different pH solutions. Various characterization techniques confirmed the effectiveness and stability of the indicator, which demonstrated rapid and sensitive color responses to spoilage-related gases. The films maintained acceptable color stability during storage at 4 °C, with color changes correlating with microbial counts and chemical analyses, confirming their efficacy as freshness indicators.