Nonlinear Propagation of Femtosecond Laser Pulses in Plasmonic Nano-Colloids

Cette thèse traite de la quantification et des origines de l'auto-(dé)focalisation et de la propagation des impulsions femtosecondes à travers des suspensions aqueuses de nanoparticules métalliques avec des impulsions amplifiées et des impulsions à haut taux de répétition. Dans les deux cas, des équations de propagation non linéaires sont utilisées pour décrire physiquement les observations expérimentales, en traitant le matériau composite en se basant sur ses propriétés optiques de milieu effectif. Il est bien connu qu'au-dessus d'une puissance seuil, les impulsions femtosecondes amplifiées subissent une auto-focalisation lorsqu'elles se propagent dans l'eau pure, ce qui entraîne les effets de la filamentation laser et de la génération de supercontinuum. Il est intéressant de noter que le renforcement et la modulation du supercontinuum ont été observés lorsque l'eau est dopée avec des nanoparticules plasmoniques. Ce phénomène a été principalement attribué à l'amélioration de la non-linéarité de Kerr de l'eau, toutefois, sans que les origines physiques de l'interaction ne soient clairement établies. En fait, les mesures z-scan dans des échantillons minces de nanocomposites métalliques donnent typiquement une faible non-linéarité de Kerr, pratiquement impossible à distinguer de leur hôte diélectrique non dopé, lorsque des impulsions femtosecondes sont utilisées. Une autre façon de quantifier le renforcement plasmonique serait d'étudier directement la puissance seuil pour l'autofocalisation à travers des échantillons épais, avec la manifestation simultanée de la filamentation laser et de la génération de supercontinuum. À cette fin, une technique de limitation de la puissance optique a été utilisée, pour la première fois avec des impulsions femtosecondes. En premier lieu, il était important de démontrer l'applicabilité de la technique dans le cas de la transparence optique, c'est-à-dire sans dopage plasmonique. En effet, le montage a été testé sur de l'eau pure et de l'éthanol. On a montré que le signal optique de sortie ne présente pas une réponse de type ‘step-function' par rapport à la puissance de l'impulsion, comme cela est généralement attendu lorsque des impulsions nanosecondes ou picosecondes sont utilisées. Cependant, le signal présente des caractéristiques de la transformation des impulsions en ondes coniques non linéaires. La réponse a été systématiquement étudiée et il a été démontré comment la non-linéarité de Kerr peut être évaluée de manière fiable.