Nonlinear Propagation of Femtosecond Laser Pulses in Plasmonic Nano-Colloids

This thesis deals with the quantification and origins of femtosecond laser self-(de)focusing and propagation through aqueous suspensions of metallic nanoparticles with amplified pulses and with high-repetition rate pulses. In both cases, nonlinear propagation equations are employed to describe the physical picture in accordance with experimental observations, treating the composite material based on its effective medium optical properties. It is well-known that above a threshold power, amplified femtosecond pulses undergo self-focusing when they propagate through pure water, which leads to the effects of laser filamentation and supercontinuum generation. Interestingly, enhancement and modulation of the resulted supercontinuum has been noted when water is doped with plasmonic nanoparticles. It has been principally attributed to enhancement of the Kerr nonlinearity of water, however, without clear insights on the physical origins of the interaction. In fact, z-scan measurements in thin samples of metallic nanocomposites yield typically a weak Kerr nonlinearity, hardly distinguishable from their undoped dielectric host, when femtosecond pulses are employed. An alternative approach to quantify plasmonic enhancement would be to directly investigate the threshold power for self-focusing through thick samples, under the concurrent manifestation of laser filamentation and white-light continuum generation. Toward this objective, a power limiting technique has been employed, for the first time with femtosecond pulses. An important first step was to demonstrate the applicability of the technique in the simpler case of optical transparency, i.e., without plasmonic doping. Indeed, the setup was tested on pure water and ethanol. It was shown that the output optical signal does not exhibit a step-like function response versus the input power as usually expected when nanosecond or picosecond pulses are employed, yet it features the underlying physics of the transformation of the pulses into nonlinear conical waves. The response was systematically studied, and it was demonstrated how the Kerr nonlinearity can be reliably evaluated. As a next step, gold nanorod colloids of varying concentration were studied by the same technique. The peak of the plasmon resonance of the samples was purposely chosen to lie near the employed optical wavelength.

Résumé

Cette thèse traite de la quantification et des origines de l'auto-(dé)focalisation et de la propagation des impulsions femtosecondes à travers des suspensions aqueuses de nanoparticules métalliques avec des impulsions amplifiées et des impulsions à haut taux de répétition. Dans les deux cas, des équations de propagation non linéaires sont utilisées pour décrire physiquement les observations expérimentales, en traitant le matériau composite en se basant sur ses propriétés optiques de milieu effectif. Il est bien connu qu'au-dessus d'une puissance seuil, les impulsions femtosecondes amplifiées subissent une auto-focalisation lorsqu'elles se propagent dans l'eau pure, ce qui entraîne les effets de la filamentation laser et de la génération de supercontinuum. Il est intéressant de noter que le renforcement et la modulation du supercontinuum ont été observés lorsque l'eau est dopée avec des nanoparticules plasmoniques. Ce phénomène a été principalement attribué à l'amélioration de la non-linéarité de Kerr de l'eau, toutefois, sans que les origines physiques de l'interaction ne soient clairement établies. En fait, les mesures z-scan dans des échantillons minces de nanocomposites métalliques donnent typiquement une faible non-linéarité de Kerr, pratiquement impossible à distinguer de leur hôte diélectrique non dopé, lorsque des impulsions femtosecondes sont utilisées. Une autre façon de quantifier le renforcement plasmonique serait d'étudier directement la puissance seuil pour l'autofocalisation à travers des échantillons épais, avec la manifestation simultanée de la filamentation laser et de la génération de supercontinuum. À cette fin, une technique de limitation de la puissance optique a été utilisée, pour la première fois avec des impulsions femtosecondes. En premier lieu, il était important de démontrer l'applicabilité de la technique dans le cas de la transparence optique, c'est-à-dire sans dopage plasmonique. En effet, le montage a été testé sur de l'eau pure et de l'éthanol. On a montré que le signal optique de sortie ne présente pas une réponse de type ‘step-function' par rapport à la puissance de l'impulsion, comme cela est généralement attendu lorsque des impulsions nanosecondes ou picosecondes sont utilisées. Cependant, le signal présente des caractéristiques de la transformation des impulsions en ondes coniques non linéaires. La réponse a été systématiquement étudiée et il a été démontré comment la non-linéarité de Kerr peut être évaluée de manière fiable.