Spectroscopie optique des fluctuations de courants de charge dans les semiconducteurs centrosymmetriques

Les développements récents en spectroscopie de bruit offrent de nouvelles approches aux expérimentalistes pour caractériser les comportements de la matière à l’échelle microscopique ainsi que les dynamiques de ces systèmes hors équilibre. Alors que le bruit, c’est-à-dire les fluctuations spontanées qui viennent s’ajouter signal d’intérêt, est généralement considéré signal parasite destiné à être réduit le plus possible, l’émergence de systèmes d’interférométrie de plus en plus sensibles et de lasers pulsés de plus en plus courts viennent lui redonner ses lettres de noblesse. L’étude du bruit a permis de caractériser par exemple les dynamiques d’aimantation spontanée dans les matériaux paramagnétiques. Par ailleurs, des expérimentalistes se sont intéressés aux variations inhérentes d’intensité dans les régimes de laser pulsés d’une impulsion à l’autre pour développer de nouvelles approches en métrologie quantique et en spectroscopie. Cependant, une étude des dynamiques de courants de charge et de spins dans les solides n’a pas encore été réalisé. Voyons comment la disponibilité de sources d’impulsions lumineuses ultra-courtes permet au bruit de devenir une fenêtre nouvelle en physique de la matière condensée. Notre objectif est de concevoir un instrument de détection résolu dans le temps pour la dynamique ultrarapide d’observables fluctuant de manière stochastique. Dans un semiconducteur centrosymmétrique à l’équilibre thermique, la symétrie de la distribution en énergie des charges dans l’espace des impulsions est perpétuellement rompue par l’existence de courants générés par l’agitation thermique. Aux régimes pulsés femtosecondes, les impulsions lumineuses ont des durées bien plus courtes que le temps caractéristique des fluctuations du déplacement erratique des charges, de l’orde de la picoseconde. Dès lors, la lumière perçoit alors les champs fluctuants intrinsèques au matériau comme des champs quasi-stationnaires. La brisure de symétrie engendré des susceptibilité non linéaires effectives du 2nd ordre proportionnelles au courant thermique sur des échelles de temps très courtes : la polarisation du matériau de seconde harmonique possède alors une composante induite par le courant thermique qui varie sur un temps caractéristique de la picoseconde. Une seconde harmonique (SH) induite par les courants thermiques est générée lorsque le semiconducteur centrosymmétrique est éclairée par une impulsion femtoseconde, soumise à un champ de polarisation de seconde harmonique quasi-stationnaire dans le référentiel de l’impulsion. Ce processus d’optique non linéaire du 3ème ordre nous permet de générer un signal proportionnel à une valeur possible du courant thermique.

Abstract

Recent developments in noise spectroscopy offer experimentalists new approaches to characterize the behavior of matter on a microscopic scale as well as the dynamics of these systems out of equilibrium. While noise, which refers to spontaneous fluctuations added to the signal of interest, is generally considered as a parasitic signal to be minimized, the advent of increasingly sensitive interferometric systems and ever-shorter pulsed lasers is giving noise its due recognition. The study of noise has, for example, enabled the characterization of spontaneous magnetization dynamics in paramagnetic materials. Moreover, experimentalists have explored the inherent intensity variations in pulsed laser regimes from one pulse to another to develop new approaches in quantum metrology and spectroscopy. However, a study of the dynamics of charge and spin currents in solids has not yet been conducted. Let’s see how the availability of ultra-short pulse light sources allows noise to become a new window into condensed matter physics. Our objective is to design a time-resolved detection instrument for the ultrafast dynamics of stochastically fluctuating observables. In a centrosymmetric semiconductor at thermal equilibrium, the symmetry of the energy distribution of charges in momentum space is perpetually broken by the existence of currents generated by thermal agitation. In the femtosecond pulsed regimes, the light pulses have durations much shorter than the characteristic time of the erratic displacement fluctuations of charges, on the order of picoseconds. Thus, the light perceives the intrinsic fluctuating fields of the material as quasi-stationary fields. The symmetry breaking induces effective second-order nonlinear susceptibilities proportional to the thermal current over very short time scales: the second harmonic polarization of the material then has a component induced by the thermal current that varies on a characteristic time of picoseconds. A second harmonic induced by thermal currents is generated when the centrosymmetric semiconductor is illuminated by a femtosecond pulse, subjected to a quasi-stationary second harmonic polarization field in the pulse’s reference frame. This third-order nonlinear optical process allows us to generate a signal proportional to a possible value of the thermal current, enabling us to perform statistics on the experimental realizations of this signal produced by all the pulses generated by the laser over the duration of the experiment. However, this signal remains very weak. Therefore, we have chosen to add a phase-locked LO, which in this case is a SH generated by a second-order nonlinear optical process, for instance with a BBO crystal, for homodyne detection of the signal.