Spectroscopie optique des fluctuations de courants de charge dans les semiconducteurs centrosymmetriques

Les développements récents en spectroscopie de bruit offrent de nouvelles approches aux expérimentalistes pour caractériser les comportements de la matière à l’échelle microscopique ainsi que les dynamiques de ces systèmes hors équilibre. Alors que le bruit, c’est-à-dire les fluctuations spontanées qui viennent s’ajouter signal d’intérêt, est généralement considéré signal parasite destiné à être réduit le plus possible, l’émergence de systèmes d’interférométrie de plus en plus sensibles et de lasers pulsés de plus en plus courts viennent lui redonner ses lettres de noblesse. L’étude du bruit a permis de caractériser par exemple les dynamiques d’aimantation spontanée dans les matériaux paramagnétiques. Par ailleurs, des expérimentalistes se sont intéressés aux variations inhérentes d’intensité dans les régimes de laser pulsés d’une impulsion à l’autre pour développer de nouvelles approches en métrologie quantique et en spectroscopie. Cependant, une étude des dynamiques de courants de charge et de spins dans les solides n’a pas encore été réalisé. Voyons comment la disponibilité de sources d’impulsions lumineuses ultra-courtes permet au bruit de devenir une fenêtre nouvelle en physique de la matière condensée. Notre objectif est de concevoir un instrument de détection résolu dans le temps pour la dynamique ultrarapide d’observables fluctuant de manière stochastique. Dans un semiconducteur centrosymmétrique à l’équilibre thermique, la symétrie de la distribution en énergie des charges dans l’espace des impulsions est perpétuellement rompue par l’existence de courants générés par l’agitation thermique. Aux régimes pulsés femtosecondes, les impulsions lumineuses ont des durées bien plus courtes que le temps caractéristique des fluctuations du déplacement erratique des charges, de l’orde de la picoseconde. Dès lors, la lumière perçoit alors les champs fluctuants intrinsèques au matériau comme des champs quasi-stationnaires. La brisure de symétrie engendré des susceptibilité non linéaires effectives du 2nd ordre proportionnelles au courant thermique sur des échelles de temps très courtes : la polarisation du matériau de seconde harmonique possède alors une composante induite par le courant thermique qui varie sur un temps caractéristique de la picoseconde. Une seconde harmonique (SH) induite par les courants thermiques est générée lorsque le semiconducteur centrosymmétrique est éclairée par une impulsion femtoseconde, soumise à un champ de polarisation de seconde harmonique quasi-stationnaire dans le référentiel de l’impulsion. Ce processus d’optique non linéaire du 3ème ordre nous permet de générer un signal proportionnel à une valeur possible du courant thermique.