Multi Scale Modeling of The Elastic Properties of Polymer-Clay Nanocomposites

Les Nanocomposites Polymères-Argiles (NPA) sont reconnus pour leur capacité à améliorer les propriétés mécaniques de polymères bruts, et ce, même dans le cas de faibles fractions volumiques de nano-argiles. Cette amélioration est attribuable aux rapports de forme élevés ainsi qu'aux propriétés mécaniques des nano-argiles. En outre, la zone d'interphase résultant d'une modification des chaînes de polymère à proximité des nano-argiles joue un rôle important dans la rigidité de NPA. Plusieurs approches analytiques existent pour la prédiction des propriétés élastiques de NPA, allant des modèles simplifiés en deux étapes aux modèles plus sophistiqués. Il n'existe toutefois aucune étude ayant déjà vérifié l'exactitude de ces modèles. Par ailleurs, les modèles numériques servant à évaluer leurs homologues analytiques sont encore loin de pouvoir modéliser la microstructure réelle de NPA. Par exemple, la majorité des modèles n'ont pas tenu compte de la microstructure tridimensionnelle de particules aléatoirement réparties, du rapport de forme élevé des nano-argiles, ou de l'intégration explicite de phases constitutives. Plus important encore, la plupart des études numériques ont été développées sans tenir compte du Volume Élémentaire Représentatif (VER) en raison du coût énorme de calculs imposé par ce dernier. Par conséquent, l'exactitude des résultats de référence ainsi obtenus est contestable. Le but principal de cette thèse était d'évaluer l'exactitude des modèles d'homogénéisation pour la prédiction de comportement mécanique de NPA. Dans un premier temps, la validité des modèles micromécaniques analytiques couramment utilisés pour la prédiction de propriétés élastiqués de NPA exfoliés a été évaluée à l'aide de simulations Éléments Finis (EF) tridimensionnelles. Une attention particulière a été accordée à l'interphase autour des nano-argiles. La stratégie de modélisation était une procédure en deux étapes se basant sur la notion de Particule Effective (PE). Dans cette approche de modélisation, les renforts multicouches ont été remplacés par des particules homogènes à effets équivalents. L'exactitude des modèles numériques dans des limites de tolérances prédéfinies était garantie grâce à la détermination du VER. Cette étude a révélé que la méthode de Mori-Tanaka est la plus fiable à utiliser parmi les modèles en deux étapes pour les valeurs typiques de paramètres de NPA exfoliés (contraste de module, rapport de forme et la fraction volumique). Les propriétés mécaniques de l'interphase ainsi que son épaisseur ont été estimées à partir d'une comparaison entre une étude paramétrique numérique et des résultats expérimentaux.