Mécanismes d'ablation du silicium par laser ultrarapide amplifié par des nanostructures plasmoniques

L'interaction entre une impulsion laser femtoseconde et des nanostructures d'or déposées sur une surface de silicium produit une importante amplification du champ électrique qui peut entraîner l'ablation de structures de tailles inférieures à la limite de diffraction. Cette amplification dans le champ proche de la nanostructure a été étudiée en détail dans la littérature scientifique. Cependant, bien que ce soit le phénomène principal menant à cette nanoablation, les processus de diffusion et de déposition de l'énergie dans le matériau ne peuvent être négligés pour interpréter les résultats expérimentaux. Dans ce mémoire, nous étudions l'ablation du silicium par laser ultrarapide amplifié par des nanoparticules et des nanobâtons d'or. Des trous de tailles de l'ordre de quelques dizaines à quelques centaines de nanomètres sont produits. Des analyses par microscopie électronique et à force atomique de ces structures sont effectuées et la profondeur des trous en fonction de la fluence employée est mesurée. Plus particulièrement pour les nanobâtons, la forme des trous ne correspond pas au profil d'amplification du champ électrique calculé. En effet, le profil d'amplification nous laisserait croire que chaque nanobâton produirait deux trous à ses extrémités, ce qui n'est pas mesuré. Nous montrons que, en utilisant un modèle basé sur la résolution numérique d'un système d'équations différentielles décrivant l'excitation et la diffusion des paires électron-trou, la forme particulière ainsi que la profondeur des trous peuvent être prédites. L'importance des processus de diffusion provient de la nature hautement localisée de l'excitation lumineuse, comparativement à ce qui est le cas pour l'ablation conventionnelle. La forme des trous est alors une signature directe de la distribution de l'énergie dans le matériau, contrôlée plus spécifiquement par l'écrantage de l'interaction électron-phonon par la haute densité de charges excitées dans la bande de conduction du silicium.

Abstract

Ultrafast laser interaction with gold nanostructures deposited onto a silicon surface produces considerable field amplification that can result in the ablation of features with dimensions smaller than the diffraction limit. This field amplification in the near field of the nanostructures has been thoroughly investigated in the literature. However, while this is the main phenomenon that permits this nanoablation, energy deposition and diffusion processes cannot be neglected to interpret experimental results. In this work, we study plasmon-enhanced femtosecond laser ablation of silicon using gold nanorods and gold nanospheres to produce sub-diffraction limit holes. Atomic force microscopy and scanning electron microscopy of such features are done and hole depth as a function of fluence is measured. Especially for gold nanorods, hole shape is inconsistent with calculated field distribution. Field distribution alone would let us believe that each nanorod would produce two holes at its both ends. We show that using a model based on a differential equations system describing carriers excitation and diffusion, both shape and depth of the nanoholes can be predicted. Importance of the diffusion process is shown to arise from the extreme localization of the deposited energy around the nanostructure, compared to what is usually the case for conventional ablation of a surface. The characteristic shape of holes is revealed as a striking signature of the energy distribution through the electron-phonon carrier density dependant interaction.