Self-Healing, Stretchable and Recyclable Conductors Based on PEDOT:PSS and Polyurethane Blends for Bioelectronics Applications

Les dispositifs électroniques souples et portables exigent des matériaux capables de conserver leurs performances électriques malgré des déformations mécaniques répétées, des dommages accidentels et une utilisation prolongée. Toutefois, les polymères conducteurs conventionnels, notamment le poly(3,4-éthylènedioxythiophène):polystyrène sulfonate (PEDOT:PSS), demeurent limités par une faible robustesse mécanique, une capacité d’auto-cicatrisation incomplète et un manque de durabilité environnementale. Cette thèse vise à relever ces défis par la conception rationnelle de systèmes conducteurs à base de PEDOT:PSS, à la fois auto-cicatrisants, extensibles et recyclables, destinés aux applications électroniques souples. Deux générations de composites PEDOT:PSS/polyuréthane (PU) ont été développées afin d’améliorer progressivement la durabilité mécanique, l’auto-cicatrisation autonome et la circularité des matériaux. La première étude (Chapitre 4) repose sur le mélange de PEDOT:PSS avec une matrice de polyuréthane basée sur des interactions de liaisons hydrogène et des additifs plastifiants. Cette approche permet d’augmenter significativement l’extensibilité, la ténacité et l’auto-cicatrisation mécanique tout en conservant une conductivité électrique fonctionnelle. Ce travail met en évidence que l’auto-cicatrisation des dispositifs souples doit inclure non seulement la récupération électrique, mais aussi la restauration de l’intégrité mécanique afin d’assurer une fiabilité à long terme. La possibilité de reconfiguration mécanique démontre également le potentiel de réutilisation du matériau. La seconde étude (Chapitre 5) introduit un composite de nouvelle génération intégrant des liaisons disulfure dynamiques en complément des liaisons hydrogène, permettant une auto-cicatrisation autonome à température ambiante, sans stimulus externe. Ce système présente une récupération rapide des propriétés électriques et mécaniques après des rayures et des coupures, et démontre de manière notable la cicatrisation de perforations dans un polymère conducteur entièrement solide. L’auto-cicatrisation électrique est obtenue pour des films continus d’une épaisseur aussi faible que ~1,4 µm, tandis que l’imprimabilité, l’auto-adhésion et la stabilité électromécanique permettent des applications concrètes telles que des électrodes réutilisables et des tatouages électroniques. Une analyse prospective (Chapitre 6) situe ces résultats dans le contexte plus large de l’électronique souple, en identifiant les compromis persistants entre conductivité, conformité mécanique, capacité d’auto-cicatrisation et durabilité.