Development of Water-Based High Barrier Coatings for Recyclable Paper Packaging Applications

L'industrie de l'emballage utilise souvent le laminage multicouche, des cires, des latex, des composés fluorés ou la métallisation pour améliorer la performance barrière du papier ou des plastiques. Cependant, la plupart de ces approches ou matériaux posent des difficultés en termes de recyclabilité ; ils utilisent des ingrédients toxiques indésirables ou nécessitent des étapes de préparation sophistiquées pour la production. Les revêtements barrières à base d'eau peuvent atteindre une performance barrière élevée avec un apport minimal de matériaux, ce qui facilite le recyclage. L'objectif principal de cette thèse est de développer un revêtement à base d'eau qui améliore la performance barrière du papier tout en minimisant la perte de sa recyclabilité. Dans le premier objectif de cette étude, nous avons cherché à synthétiser un hydroxyde double lamellaire (LDH) à haut rapport d'aspect en utilisant de la glycine aqueuse comme milieu dans une approche de traitement hydrothermal. Nous avons examiné comment les paramètres du traitement hydrothermal — température, durée et pH — influencent le rapport d'aspect du MgAl-LDH en présence de glycine. Nous avons mené des expériences à pH 6 et 9,5, à 100°C et 140°C, avec des durées de reconstruction changeantes (1, 3 et 5 jours). Nous avons constaté que ces conditions modifient la structure dans deux directions différentes : dans la direction d'empilement (direction de l'épaisseur) et dans la direction latérale (direction du planaire). En raison de son état zwitterionique à pH 6, la glycine stabilise des LDH plus fins avec un rapport d'aspect de 132 ± 35, tandis qu'un pH plus élevé entraîne plus d'empilement et un rapport d'aspect plus faible à mesure que l'état de la glycine change. L'augmentation de la température à 140°C a favorisé un empilement supplémentaire dans la direction de l'épaisseur, tandis que la prolongation du temps de reconstruction à 5 jours a réduit cet empilement, résultant en un rapport d'aspect d'environ 200. Des rapports d'aspect plus élevés dans les LDH ont considérablement amélioré les propriétés barrière des films de PET, abaissant l'OTR de 129 cc/m²·jour·atm à 0,25 cc/m²·jour·atm.

Abstract

The packaging industry often uses multilayer lamination, waxes, latexes, fluorochemicals, or metallization to improve the barrier performance of paper or plastics. However, most of these approaches or materials create difficulties in recyclability; they use non-desirable toxic ingredients or require sophisticated preparation steps for production. Water-based barrier coatings can achieve a high barrier performance with minimum material input, which ensures easier recyclability. The main objective of this doctoral dissertation is to develop a water-based coating that enhances the barrier performance of paper while minimizing the loss of its recyclability. In the first objective of this study, we aimed to synthesize a high aspect ratio of layered double hydroxide (LDH) using aqueous glycine as a medium in a hydrothermal treatment approach. We examined how hydrothermal treatment parameters—temperature, time, and pH—affect the aspect ratio of MgAl-LDH in the presence of glycine. We conducted experiments at pH 6 and 9.5, at 100°C and 140°C, with varying reconstruction times (1, 3, and 5 days). We found that changing conditions affect the structure in two directions: the stacking direction (thickness direction) and the lateral direction. Due to its zwitterionic state at pH 6, glycine stabilized thinner LDHs with an aspect ratio of 132 ± 35, while higher pH led to more stacking and a lower aspect ratio as the glycine state changed. Increasing the temperature to 140°C promoted further stacking along the thickness direction while extending the reconstruction time to 5 days reduced stacking, resulting in an aspect ratio of ~200. Higher aspect ratios in LDH significantly enhanced the barrier properties of polyethylene terephthalate (PET) film, lowering the oxygen transmission rate (OTR) from 129 cc/m²·day·atm to 0.25 cc/m²·day·atm.