Characterization of an Offset-Stabilized Dual-Frequency Comb System at 1.55 µm Toward Broadband Absorption Spectroscopy

La portion infrarouge du spectre électromagnétique contient plusieurs résonances fondamentales telles que les modes ro-vibrationnels de gaz ou de molécules organiques et leur caractérisation ainsi que leur identification sont possibles à partir de la spectroscopie d’absorption. Traditionnellement, les mesures à large bande spectrale se font avec un interféromètre de Michelson ayant des composantes mobiles qui appliquent un délai variable sur une branche de l’interféromètre. Dans le but d’améliorer la résolution, l’exactitude, la sensibilité ou le temps d’acquisition des mesures spectroscopiques d’échantillon gazeux, une nouvelle tech-nique de spectroscopie à double-peignes fréquentiels a été développée au cours des deux dernières décennies. Cette méthode consiste à interférer deux lasers stabilisés à verrouillage de modes ayant des taux de répétition légèrement différents et génère un signal composé d’interférogrammes périodiques contenant la signature spectrale de l’échantillon, et ce sans aucune pièce mobile. Comme le contenu spectral de chaque interférogramme est identique, ils peuvent être moyennés de façon cohérente pour augmenter le signal-sur-bruit, et donc la sensibilité. Typiquement, les sources de lumière utilisées avec les interféromètres de Michelson sont des lampes thermiques ayant des statistiques sur-Poissonienne, tandis que les lasers, avec des statistiques Poissonienne, permettent des mesures limitées par le shot-noise. La résolution spectrale est maintenant déterminée par l’espacement entre les composantes spectrales des peignes fréquentiels plutôt que par le délai maximal qu’un interféromètre de Michelson peut appliquer. Ainsi, un interféromètre à double-peignes fréquentiels ayant une différence de taux de répétition stabilisée et une longueur d’onde centrale à 1.55 µm est assemblé et caractérisé pour permettre des mesures spectroscopiques précises, à large bande spectrale et à haut signal-sur-bruit. Deux peignes de fréquences commerciaux avec un taux de répétition nominal frep =100 MHz ainsi qu’une différence de taux de répétition ajustable et stabilisée de quelques kHz sont interféré pour produire un peigne de fréquences radio ayant des composantes espacées par δfrep. Les interférogrammes y correspondant sont séparés par 1/δfrep et sont mesurés dans le domaine temporel par un détecteur lent. Notre système est composé de deux peignes en opération libre et leur cohérence mutuelle est maintenue par une boucle à verrouillage de phase qui stabilise leur différence de taux de répétition, tandis que la carrier-enveloppe offset frequency fceo pour chaque peigne n’est pas stabilisée.

Abstract

The infrared region of the electromagnetic spectrum is home to many fundamental resonances such as ro-vibrational modes of gases or organic molecules and their characterization and identification can be done via absorption spectroscopy. Traditionally, broadband measurements are done with auto or cross-correlation techniques by means of a mechanically scanned Michelson interferometer. Aiming to improve the resolution, accuracy, sensitivity or acquisition time of spectroscopic measurements of optically active gaseous samples, a new dual-frequency comb spectroscopy technique has been developed in the past two decades. Relying on the interference of two stabilized mode-locked lasers with slightly different repetition rates, a cross-correlation signal made of periodic interferograms containing the signature of the sample is generated without any moving parts. Containing the same spectral information, the sequential interferograms can be coherently averaged to increase the signal-to-noise and thus the sensitivity. Traditional Fourier-transform infrared spectroscopy typically uses thermal light, which has super-Poissonian statistics, while laser light, with Poissonian statistics, intrinsically operates at the shot-noise level, thus directly improving the signal-to-noise characteristics of the measurement. The spectral resolution is now set by the frequency-domain tooth spacing of the frequency combs rather than by the finite travel range of Michelson interferometers. With those advantages in mind, an offset-stabilized dual-frequency comb interferometer with a central wavelength of 1.55 μm is assembled and characterized aiming to perform fast, precise, broadband and high signal-to-noise optical spectroscopy. Two commercial frequency combs with nominal repetition rates frep=100 MHz and tunable stabilized repetition rate difference δfrep of few kHz are interfered to produce a radio-frequency comb with δfrep mode spacing, where the corresponding interferograms occurring every 1/δfrep are measured in the time domain with a low-bandwidth detector. Our system is composed of two free-running frequency combs that are made mutually coherent via a phase-locked-loop ensuring a stable repetition rate difference in time while their carrier-envelope offset frequency fceo is left unstabilized. The characterization steps of the individual combs include second-harmonic generationfrequency-resolved optical gating and time-stability measurements of their fceo and frep parameters. An optical setup to interfere the repetition rate-detuned combs based on polarization mixing is assembled and used to measure the optical spectrum of the dual-frequency comb source.