Évaluation du comportement hydrogéologique et géochimique de recouvrements faits de matériaux miniers pour contrôler la contamination provenant de résidus miniers fortement réactifs

Résume D'importants volumes de stériles miniers et de rejets de concentrateur sont générés chaque année à travers le monde. Ces deux types de rejets miniers solides contiennent souvent des minéraux sulfurés qui n'ont pas été récupérés pendant le processus de concentration du minerai. Ainsi, en présence des rejets miniers qui contiennent des mineraux sulfurés residuels, il est essentiel de prendre des mesures appropriées pour inhiber l'oxydation des sulfures et contrôler la génération du drainage minier acide (DMA), ainsi que le relargage des contaminants dans l'environnement. En climat humide (ou tempéré), les couvertures avec effets de barrière capillaire (CEBC), sont souvent considérées comme une des options la plus appropriée pour contrôler le DMA. Toutefois jusqu' à ce jour, les CEBC qui ont été étudiées ou appliquées au niveau d'aires d'entreposage de rejets miniers ont principalement été constituées de matériaux naturels ou en partie de matériaux miniers. Les difficultés d'approvisionnement (coût associé au transport et au décapage), lorsque les matériaux d'origine naturelle appropriés ne sont pas disponibles à proximité du site à restaurer, augmentent considérablement le coût de construction des recouvrements. En fonction de la taille du site à restaurer et de l'approche envisagée, les coûts de construction peuvent augmenter de manière importante si les matériaux de recouvrement sont situés loin du site. C'est pourquoi les entreprises minières sont de plus en plus intéressées à mettre sur pied des stratégies de valorisation des rejets (concept de l'économie circulaire), et à étudier davantage l'utilisation des matériaux miniers (roches stériles et résidus de concentrateur) dans les recouvrements. Cependant, des questions subsistent quant à la géochimie des eaux de lixiviat d'une CEBC composée exclusivement de matériaux miniers peu réactifs et placée sur des résidus hautement réactifs, pour lesquels l'eau interstitielle est alors déjà acide et fortement contaminée. Il existe également des incertitudes concernant la capacité des modèles de transport réactifs traditionnels comme MIN3P à simuler efficacement les principaux mécanismes géochimiques clés dans les résidus hautement réactifs ayant une capacité de neutralisation nulle ou très faible. L'objectif général de la présente étude est d'évaluer le comportement hydrogéologique et géochimique d'une CEBC constituée de matériaux miniers (résidus et stériles miniers) et placée sur des résidus hautement réactifs dans une perspective de restauration d'un parc à résidus miniers générateur d'acide. Les cinq matériaux miniers utilisés comprennent un résidu générateur d'acide, un résidu non générateur d'acide, un résidu désulfuré, un stérile minier potentiellement non générateur d'acide (NPAG) et un stérile minier potentiellement générateur d'acide (PAG). Plus spécifiquement, ce projet de recherche vise à : (1) déterminer au laboratoire les principales propriétés physiques, hydrogéologiques, minéralogiques, géochimiques et environnementales de résidus réactifs et des matériaux de recouvrement, (2) étudier à l'aide d'éssais de laboratoire et d'un modèle numérique de transport réactif (MIN3P) le comportement hydrogéochimique des résidus hautement réactifs seuls et lorsque recouverts par un recouvrement de type CEBC constitué totalement des rejets miniers faiblement réactifs, (3) évaluer en colonnes de laboratoire et en cellule experimentale de terrain le comportement hydrogéochimique des résidus hautement réactifs couverts par une CEBC constituée totalement des matériaux miniers et (4) évaluer in situ le comportement hydrogéologique d'un recouvrement incliné fait des matériaux miniers pour contrôler l'infiltration d'eau sur une digue de stériles réactifs. Les travaux de caractérisation des matériaux montrent que les résidus réactifs sont fortement générateurs d'acide avec un lixiviat d'essai cinétique ayant un pH proche de 2, des concentrations élevées de métaux et de sulfates. Les matériaux de recouvrement, soient des rejets de concentrateur faiblement sulfureux, et des stériles peu ou pas réactifs, ne sont pas générateurs d'acide ou ne lixivient pas des métaux. Les propriétés hydrogéologiques des matériaux testés étaient similaires à celles trouvées dans la littérature pour les résidus et les stériles et sont appropriées comme matériaux d'une CEBC. Les résidus à faible teneur en sulfure ont une valeur de conductivité hydraulique saturée (ksat) de l'ordre de 10-5 cm/s et une valeur d'entrée d'air, AEV de 2,5 m d'eau; ces valeurs sont similaires aux valeurs des matériaux utilisés dans le passé dans les CEBC efficaces. Les stériles testés dans cette étude ont de propriétés hydrogéologiques typiques de celles attendues pour les couches de matériaux grossiers d'une CEBC, avec une valeur ksat élevée (10-2 cm/s) et une faible capacité de rétention d'eau (AEV = 0,002-0,003 m d'eau). Les résultats de l'étude du comportement hydrogéochimique des résidus hautement réactifs seuls et lorsque couverts par une CEBC à l'aide des essais de laboratoire et des modélisations numériques montrent que le modèle de transport réactif MIN3P peut prédire le comportement géochimique des résidus hautement réactifs. Les prédictions montrent que, même après 10 ans, les résidus réactifs non couverts génèrent encore beaucoup d'acidité. Les prédictions sur 10 ans ont montré que l'épuisement des principaux sulfures (pyrite, pyrrhotite et sphalérite) obtenus dans le cas de résidus réactifs non couverts soumis aux cycles de mouillage-drainage et saturés est respectivement d'environ 50 et 20%. La mise en place d'une CEBC permet de contrôler la génération de contaminants. La simulation intégrale de la CEBC avec MIN3P n'a pas été possible mais une approche simplifiée où l'on utilise un flux d'oxygène provenant de l'oxygène dissous dans l'eau d'infiltration équivalent à celui qui aurait passé à travers la CEBC a permis de prédire le comportement géochimique des résidus réactifs couverts. Les résultats géochimiques du système simplifié indiquent une diminution de la concentration de sulfate et de la plupart des métaux dans le lixiviat comparativement aux résidus réactifs non couverts. Le comportement hydrogéochimique des résidus hautement réactifs couverts par une CEBC constituée totalement de matériaux miniers a été suivi pour une période de 504 jours pour la colonne de laboratoire et trois années (2017-2019) pour la cellule de terrain. Les comportements hydrogéologiques de la colonne et de la cellule montrent que le degré de saturation moyen de la couche de rétention d'humidité (CRH) de la CEBC se situe entre 89 et 96%. Les résultats montrent aussi qu'une CEBC constituée de matériaux miniers à l'échelle de laboratoire et de terrain serait efficace à réduire le flux d'oxygène et limiter la production de DMA provenant de résidus hautement réactifs. Les flux d'oxygène à la base de la CRH ayant effectivement atteint les résidus réactifs sont de l'ordre de 1 x 10-3 et 5 x 10-3 moles/m2/an respectivement pour les essais en laboratoire et sur le terrain. Ces flux d'oxygène correspondent à une efficacité d'environ 99% par rapport aux résidus réactifs non couverts. L'efficacité moyenne de la couverture à limiter la production de contaminants solubles dans l'environnement par rapport aux résidus réactifs non couverts est comprise entre 95 et 100%, respectivement en laboratoire et sur terrain. Le niveau d'efficacité ne permet pas de réduire les concentrations de Fe et Zn au niveau exigé par la réglementation québécoise et canadienne actuelle. Les résultats géochimiques montrent 1 à 3 ordres de grandeur de différences des concentrations de métaux et de sulfates dans les lixiviats entre les deux échelles de test. Généralement, les concentrations de laboratoire étaient plus élevées que celles de terrain. Les résultats de cette étude indiquent également que les objectifs de conception de recouvrement en terme de flux d'oxygène précédemment élaborés pour les résidus non oxydés frais ou les résidus pré-oxydés (flux d'oxygène < 2 moles d'oxygène/m²/an) ne peuvent pas être directement appliqués aux résidus frais ou pré-oxydés hautement réactifs. Par conséquent, il est nécessaire de mieux sélectionner les cibles de flux d'oxygène pour les résidus hautement réactifs. Le comportement hydrogéologique in situ du recouvrement incliné fait de matériaux miniers pour contrôler l'infiltration d'eau sur une digue de stériles réactifs a été suivi pour une période de trois années (2017-2019). Les résultats montrent que la configuration du système de couverture limite la percolation de l'eau à des valeurs inférieures à 1% des précipitations incidentes (moins de 5 mm de précipitations) dans des conditions climatiques naturelles. Les valeurs du taux de percolation net atteingnent un maximum de 10% (60 mm de précipitations) lorsque des événements de mouillage (un en 2018 et un en 2019) simulant des précipitations importantes (avec une période de retour entre 50 et 100 ans) ont été appliqués à la cellule expérimentale inclinée. Le bilan hydrique de la cellule expérimentale inclinée montre que le contrôle de l'infiltration est principalement dû à l'évaporation, avec une contribution atteignant 75%, suivie du ruissellement et de la percolation latérale. L'eau est détournée à l'interface entre les stériles et les résidus pendant les événements de mouillage sur une certaine distance qui varie pendant le test. A l'issue des deux tests de mouillage artificiel, le point d'infiltration (ou point DDL) était situé entre 12 et 20 m du haut de la pente. Le comportement hydrogéologique observé de la cellule expérimentale inclinée montre que la couverture était capable de revenir à son comportement hydrogéologique initial en environ une semaine après un évènement de mouillage important et de retrouver par la suite sa capacité à détourner l'eau du prochain événement de mouillage. L'ensemble des données obtenues lors de la caractérisation des matériaux, des modélisations hydrogéochimiques, du suivi des colonnes de laboratoire et des cellules de terrain ont été utilisé pour discuter davantage de : l'influence de la minéralogie des résidus miniers et des flux d'oxygène sur la performance géochimique globale de recouvrements; la différence des résultats géochimiques de résidus réactifs seuls ou recouverts par une CEBC à différentes échelles et de la validation du comportement hydrogéologique du modèle physique de la cellule inclinée par la modélisation numérique. Les resultats montrent que le niveau de performance des recouvrements à atteindre en terme de flux d'oxygène pour la restauration d'aires d'entreposage des rejets miniers générateurs d'acide est fonction de la réactivité de résidus miniers à restaurer et n'est pas une valeur unique pour tous les sites. Les taux de réaction moyens des résidus réactifs seuls sont habituellement du même ordre de grandeur et que selon l'élément, les concentrations moyennes peuvent être plus élevées dans la colonne que dans la cellule ou l'inverse. Les principales causes des différences des taux de libération des contaminants entre l'échelle laboratoire et terrain sont la précipitation de minéraux secondaires, la température, les conditions hydrogéologiques (rapport liquide-solide, temps de contact, etc.) et les paramètres géochimiques et minéralogiques. Le comportement hydrogéologique observé dans le modèle physique de la cellule inclinée sur le terrain représente bien le comportement attendu d'un point de vue théorique (par modélisation numérique). Cependant, les résultats numériques suggèrent une moins grande évaporation et une plus grande déviation de l'eau par ruissellement de surface et percolation laterale.

Abstract

Large volumes of tailings and waste rocks are generated each year around the world. These two types of solid mine wastes often contain sulfide minerals that were not recovered during the ore concentration process. Thus, in the presence of mine waste that contains residual sulfide minerals, it is essential to take appropriate measures to limit the oxidation of sulfides and to control the generation of acid mine drainage (AMD) as well as the release of contaminants in the environment. In humid (or temperate) climate, covers with capillary barrier effects (CCBE), are often considered as one of the most suitable options to control AMD. However, until now, CCBE which have been studied or applied to reclaim the storage areas of mine waste, have mainly been made with natural materials or partially with mining materials. Difficulties of supply (costs associated with transport and stripping), when suitable natural materials are not available near the site to be reclaimed, considerably increase the construction costs of covers. Depending on the size of the site to be reclaimed and the approach considered, construction costs can increase significantly if the cover materials are located far from the site. This is why mining companies are increasingly interested in setting up waste valorization strategies (concept of the circular economy), and in further studying the use of mining materials (tailings and waste rock) in the covers. However, questions remain around the geochemistry of the leachate water from a CCBE composed exclusively of low reactive mining materials and placed on highly reactive tailings, for which the pore water is then already acidic and highly contaminated. There are also uncertainties regarding the ability of traditional reactive transport models like MIN3P to effectively simulate the main key geochemical mechanisms in highly reactive tailings with zero or very low neutralization capacity. The main objective of this study is to assess the hydrogeological and geochemical behavior of a CCBE made with mining materials (tailings and waste rock) and placed on highly reactive tailings with the aim to reclaim an acid generating tailings site. The five mining materials used include acid-generating tailings, non-acid-generating tailings, desulfurized tailings, potentially non-acid-generating waste rock (NPAG) and potentially acid-generating waste rock (PAG). More specifically, this research project aims at: (1) determining in the laboratory the main physical, hydrogeological, mineralogical, geochemical and environmental properties of reactive tailings and cover materials, (2) studying using laboratory tests and a reactive transport model (MIN3P), the hydrogeochemical behavior of highly reactive tailings alone and when covered by a CCBE made entirely with low reactive mining waste, (3) evaluating in laboratory columns and in an experimental field cells, the hydrogeochemical behavior of the highly reactive tailings covered by a CCBE made entirely with mining materials and (4) evaluatimg in situ the hydrogeological behavior of an inclined cover made with mining materials to control water infiltration on a reactive waste rock dike. Materials characterization shows that reactive tailings are highly acid generating with a kinetic test leachate having a pH close to 2, high concentrations of metals and sulfates. The cover materials, which are low sulfide tailings, and low or no reactive waste rock, do not generate acid or do not leach metals. The hydrogeological properties of the materials tested were similar to those found in the literature for tailings and waste rock and are suitable as materials for a CCBE. The low sulfide tailings have a saturated hydraulic conductivity (ksat) value of the order of 10-5 cm/s and an air entry value (AEV) of 2.5 m of water; these values are similar to the values of materials used in the past in efficient CCBE. The waste rock tested in this study has typical hydrogeological properties of those expected for coarse material layers from a CCBE, with a high ksat value (10-2 cm/s) and low water retention capacity (AEV = 0.002-0.003 m of water). The results of the study of the hydrogeochemical behavior of highly reactive tailings alone and when covered by a CCBE using laboratory tests and numerical modelling show that the MIN3P reactive transport model can predict the geochemical behavior of highly reactive tailings. Predictions show that even after 10 years, the uncovered reactive tailings still generate acidity. The 10-year predictions have shown that the depletion of the main sulfides (pyrite, pyrrhotite and sphalerite) obtained in the case of uncovered reactive tailings during the wetting-drainage cycles and saturated conditions is about 50 and 20%, respectively. The implementation of a CCBE allows to control the generation of contaminants. The full simulation of the CCBE with MIN3P was not possible but a simplified approach where one uses an oxygen flow coming from the oxygen dissolved in the infiltration water equivalent to that which would have passed through the CCBE allowed to predict the geochemical behavior of the covered reactive tailings. The geochemical results of the simplified system indicate a decrease of the concentration of sulfates and most metals in the leachate compared to uncovered reactive tailings. The hydrogeochemical behavior of the highly reactive tailings covered by a CCBE made entirely with mining materials was monitored for a period of 504 days for the laboratory column and three years (2017-2019) for the field cell. The hydrogeological behaviors of the column and the cell show that the average degree of saturation is between 89 and 96% in the moisture-retention layer (MRL) of the CCBE. The results also show that a CCBE made with mining materials at the laboratory and field scale would be effective in reducing oxygen flux and limiting the production of AMD from highly reactive tailings. The oxygen fluxes at the base of the MRL having actually reached the reactive tailings are of the order of 1 x 10-3 and 5 x 10-3 moles/m2/year for laboratory and field tests, respectively. These oxygen fluxes correspond to an efficiency of about 99% compared to the uncovered reactive tailings. The average efficiency of the cover in limiting the production of soluble contaminants in the environment compared to uncovered reactive tailings is between 95 and 100%, in the laboratory and in the field, respectively. The level of efficiency does not allow the concentrations of Fe and Zn to be reduced to the level required by current Quebec and Canadian regulations. The results show 1 to 3 orders of magnitude of differences in the concentrations of metals and sulfates in the leachate between the two test scales. Generally, laboratory concentrations were higher than those in the field. The results of this study also indicate that the cover design objectives in terms of oxygen flux previously developed for fresh unoxidized tailings or pre-oxidized tailings (oxygen flux <2 moles of oxygen/m²/year) can not be directly applied to fresh or pre-oxidized highly reactive tailings. Therefore, there is a need to better select the oxygen flux targets for the highly reactive tailings. The in situ hydrogeological behavior of the inclined cover made with mining materials to control water infiltration on a reactive waste rock dike was monitored for a period of three years (2017-2019). The results show that the configuration of the cover system limits water percolation to values below 1% of incident precipitation (less than 5 mm of precipitation) under natural climatic conditions. The values of the net percolation rate reach a maximum of 10% (60 mm of precipitation) when wetting events (one event in 2018 and another one in 2019) simulating an important precipitation (with a return period between 50 and 100 years) have been applied to the inclined experimental cell. The water balance of the inclined experimental cell shows that the infiltration control is mainly due to evaporation, with a contribution reaching 75%, followed by runoff and lateral percolation. Water is diverted at the interface between waste rock and tailings during wetting events over a distance which varies during the test. At the end of the two artificial wetting tests, the infiltration point (or DDL point) was located between 12 and 20 m from the top of the slope. The observed hydrogeological behavior of the inclined experimental cell shows that the cover was able to return to its initial hydrogeological behavior in about a week after an important wetting event and subsequently regaining its ability to divert water from the next wetting event. Considering all the results obtained from laboratory characterization, reactive transport modelling and the monitoring of laboratory columns and field cells, a discussion was developed on the influence of mineralogy of mine tailings and fluxes of oxygen on the overall geochemical performance of the covers; differences in the geochemical results of reactive tailings alone or covered by a CEBC at different scales and the validation of the hydrogeological behavior of the physical model of the inclined cell by numerical modelling. The findings show that the level of performance of the covers to be reached in terms of oxygen flux for the reclamation of acid-generating storage areas depends on the reactivity of the tailings to be reclaimed and is not a unique value for all sites. The average of the reaction rates of the uncovered reactive tailings are usually of the same order of magnitude and depending on the chemical element, the average concentrations may be higher in the column than in the cell or vice-versa. The main causes of differences in contaminant release rates between laboratory and field scale are precipitation of secondary minerals, temperature, hydrogeological conditions (liquid-solid ratio, contact time, etc.) and geochemical and mineralogical parameters. The hydrogeological behavior observed in the physical model of the inclined cell in the field represents the expected behavior from a theoretical point of view (by numerical modelling). However, the numerical results suggest less evaporation and greater deviation by runoff and lateral flow.