Raman Scattering from Hyperbolic Phonon-Polaritons in 2D Materials

Les états polaritoniques supportés par les matériaux bi-dimensionnels (2D) suscitent beaucoup d'intérêt de par leur capacité de fortement confiner la lumière. Parmi ceux-ci, les phonons-polaritons hyperboliques (PPH) semblent particulièrement prometteurs pour la réalisation de dispositifs nano-phononiques accordables à haute efficacité dans l'infrarouge lointain. Afin d'étudier et de contrôler ces polaritons, une multitude de méthodes basées sur un couplage résonant sont couramment employées avec grand succès. Cependant, seuls les polaritons ayant des énergies supérieures à environ 500 cm−1 (60 meV) sont accessibles par ces méthodes étant donné l'instrumentation disponible. Ceci limite largement l'étendue des matériaux 2D pouvant être étudiés, la majorité possédant des phonons en deçà de cette limite. Ainsi, l'introduction d'une technique pouvant caractériser les PPH à basse énergie dans les matériaux 2D permettrait de grandement élargir le catalogue de polaritons hyperboliques. Dans cette thèse, la spectroscopie Raman est proposée comme une alternative simple et efficace permettant d'accéder aux modes PPH dans les matériaux 2D, et ce à l'aide d'instrumentation communément disponible dans les laboratoires de recherche sur les matériaux 2D. Le GaSe est sélectionné à titre d'exemple pour démontrer cette approche étant donné ses fortes résonances polaires, mais la technique est applicable à une large gamme de matériaux 2D. Cette thèse comprend quatre contributions scientifiques majeures, décrites ci-dessous. La première contribution est une étude approfondie du processus de photo-oxydation, afin de déterminer les conditions expérimentales nécessaires pour préserver l'intégrité des échantillons durant une mesure optique. Une dégradation rapide est observée sous exposition simultanée à de l'oxygène, de l'humidité et de la lumière, et le retrait d'un de ces trois éléments freine le processus. Il est démontré que l'apparition du mode A1 du Ga2Se3 (155 cm−1 ) et du mode Ag du Ga2O3 (161 cm−1) est un signe précurseur de la dégradation, pouvant servir à identifier l'oxidation d'un échantillon et à sélectionner des échantillons de haute qualité. La seconde et principale contribution de cette thèse est la démonstration de la diffusion Raman rétrograde provenant de polaritons confinés dans des échantillons de GaSe en deçà d'un micromètre d'épaisseur. Étant donné le confinement élevé des PPH et l'épaisseur restreinte des échantillons, la relaxation de la conservation de quantité de mouvement permetent l'observation d'un fort signal Raman en géométrie rétrograde. Ces résultats confirment que les PPH confinés peuvent être observés à l'aide de cette technique, ce qui ouvre la porte à l'étude de PPH confinés dans une multitude de nouveaux matériaux 2D.