Morphological Characterization of Soot From An Idealized Diffusion Flame and from Polymer Combustion

Dans cette thèse, nous visons à étudier la morphologie de la suie obtenue à partir de deux configurations expérimentales, notamment à partir d'une simple flamme de diffusion unidimensionnelle à contre-courant et d'une flamme complexe résultant de la combustion de polymères. Étant donné la complexité du mécanisme de formation de la suie et les brûleurs conventionnels utilisés pour l'étudier caractérisés par un fort couplage entre le champ d'écoulement et la chimie de la flamme, nous proposons d'étudier dans un premier temps son évolution morphologique dans une flamme située dans un champ d'écoulement unidimensionnel. Les données recueillies dans cette configuration simple sont primordiales pour le développement de modèles prédictifs de formation de suie car les flammes de diffusion turbulentes rencontrées de manière omniprésente dans les applications pratiques peuvent être modélisées comme des flammes de diffusion unidimensionnelles laminaires. De plus, la morphologie de la suie est également importante lors de l'étude de sa toxicité. Nous proposons d'étendre l'étude de sa morphologie à une flamme représentative d'une combustion accidentelle obtenue dans un calorimètre à cône en raison de son intérêt pour les études de toxicité et de sécurité incendie. Le brûleur utilisé pour la flamme de diffusion unidimensionnelle fonctionne avec du méthane et de l'oxygène comme réactifs, dilués avec du dioxyde de carbone pour contrôler la richesse de mélange. Il se caractérise par un flux de comburant qui diffuse à contre-courant d'un écoulement unidimensionnel, résultant en un écoulement unidirectionnel au niveau de la nappe de flamme et permettant de longs temps de résidence de la suie du côté combustible de la flamme. Pour acquérir la suie, une méthode d'échantillonnage est développée à l'aide de grilles de microscope électronique à transmission en nickel revêtues de carbone. Les agrégats sont collectés à divers endroits dans la couche de suie de quatre flammes caractérisées par une richesse de mélange croissante. Les échantillons sont visualisés et enregistrés sur un microscope électronique à transmission. La méthode d'échantillonnage est ensuite étendue pour collecter la suie des polymères en combustion dans le calorimètre à cône. Le matériau utilisé pour la flamme de polymère est constitué d'un polyuréthane thermoplastique renforcé de cellulose mélangé à des additifs ignifuges, à savoir du polyphosphate de mélamine et du charbon actif à différentes charges selon une méthodologie de conception d'expériences. De plus, un prélèvement d'aérosol est effectué au-dessus de la flamme de polymère pour suivre l'évolution de la taille des particules tout au long de la durée de la combustion. Pour faciliter l'analyse morphologique des agrégats de suie collectés dans ces deux configurations, un algorithme de détection des monomères de suie est présenté qui utilise les bords externes des agrégats individuels comme image d'entrée. L'algorithme est développé en utilisant la suie des deux configurations pour étendre son domaine d'application, compte tenu du large spectre de morphologies attendues de ces flammes. Les performances de l'algorithme de détection ont été évaluées à l'aide d'échantillons de suie provenant de flammes unidimensionnelles et de flammes polymères de plus en plus riches. Il a été en mesure de détecter un déplacement de la distribution de taille vers des particules plus grosses, comme prévu. De plus, la suie obtenue à partir de polymères en combustion a montré des diamètres de monomères considérablement plus grands, tels que détectés par l'algorithme. Cependant, la distribution de taille était généralement sous-estimée par l'algorithme par rapport à celle obtenue par mesure manuelle. En comparant les emplacements entre les monomères de suie mesurés manuellement et ceux détectés automatiquement, nous avons pu observer que la première méthode se concentre généralement sur les régions internes à l'agrégat. Cette observation suggère la nécessité d'utiliser une image d’entrée plus complète contenant aussi des bords dans la région interne des agrégats pour une meilleure performance de l'algorithme.

Abstract

ABSTRACT In this thesis, we aim to study the morphology of soot obtained from two experimental configurations, namely from a simple one-dimensional unstrained counterflow diffusion flame and a complex flame resulting from the combustion of polymers. Given the complexity of the soot formation mechanism and that conventional burners used to study it are characterized by a strong coupling between the flow field and the flame chemistry, we propose to initially investigate its morphological evolution in a flame located in a one-dimensional flow field. The data gathered in this simple configuration is primordial to the development of predictive models of soot formation because turbulent diffusion flames encountered ubiquitously in practical applications can be modeled as laminar one-dimensional diffusion flames. Moreover, the morphology of soot is also important when investigating its toxicity. We propose to extend the study of its morphology to a flame representative of accidental combustion obtained in a cone calorimeter due to its relevance to toxicity studies and fire safety. The burner used for the one-dimensional diffusion flame is operated using methane and oxygen as reactants, diluted with carbon dioxide to control the fuel equivalence ratio. It is characterized by an oxidizer stream that diffuses against a one-dimensional bulk flow, resulting in a unidirectional flow at the flame sheet and allowing for long soot residence times on the fuel side of the flame. To acquire soot, a sampling method is developed using carbon-coated nickel transmission electron microscope grids. Aggregates are collected at various locations within the soot layer of four flames characterized by an increasing freestream fuel equivalence ratio. The samples are viewed and recorded on a transmission electron microscope. The sampling method is then extended to collect soot from burning polymers in the cone calorimeter. The material used for the polymer fire consists of a cellulose-reinforced thermoplastic polyurethane mixed with fire-retardant additives, namely melamine polyphosphate and activated carbon at various loadings according to a design of experiments methodology. In addition, aerosol sampling is performed above the polymer flame to track the evolution of the particle size throughout the duration of the combustion. To aid the morphological analysis of the soot aggregates collected in these two configurations, a soot monomer detection algorithm is presented which uses the outer edge map of individual aggregates as an input image. The algorithm is developed using soot from both configurations to extend its range of applicability, given the wide spectrum of morphologies expected from these flames. The performance of the detection algorithm was assessed using soot samples from increasingly rich one-dimensional flames and polymer flames. It has been able to detect a shift in the particle size distribution towards larger particles, as expected. Moreover, soot obtained from burning polymers showed considerably larger monomer diameters, as detected by the algorithm. However, the size distribution was typically underestimated by the algorithm compared to that obtained by manual measurement. By comparing the locations between manually measured soot monomers and automatically detected ones, we were able to observe that the former method is typically focused on regions that are internal to the aggregate. This observation suggests the necessity to use more complete aggregate edge maps that include edges within the region of aggregates in the input image for a better algorithm performance.