The Sonochemical Extraction of Monazite Using Sulfuric Acid

La technique de lixiviation assistée par ultrasons a été utilisée pour extraire les lanthanides (cérium, néodyme, samarium) de la monazite en utilisant de l'acide sulfurique. Les paramètres technologiques tels que le temps de réaction, la concentration en acide, la densité de la pulpe et la température ont été évalués. Les conditions optimales de lixiviation sont les suivantes : H2SO4 à 98 %, puissance ultrasonique de 102 W, rapport liquide-solide de 7:1, température de la matrice à 60 °C et temps de réaction de 30 minutes. Par rapport à la lixiviation silencieuse, les ultrasons ont amélioré les récupérations d'au moins 1,5 fois pour tous les lanthanides étudiés pendant la durée de l'étude. Dans des conditions optimales, la récupération a atteint 31,9 %, 30,7 % et 32,8 % pour le cérium, le néodyme et le lanthane respectivement. Comparativement, les méthodes de lixiviation silencieuses n'ont donné que 21,8 %, 20,8 % et 22,7 %. Les tests ultrasonores ont en outre amélioré les récupérations à 41 % pour les trois terres rares après deux étapes de lixiviation dans des conditions optimales. Les raisons de l'amélioration par ultrasons étaient dues à la cavitation, qui entraînait une augmentation des collisions avec les particules, ainsi qu'à des microjets qui attaquaient la surface des particules, facilitant la rupture des cristaux. En outre, des expériences supplémentaires ont été menées pour comparer des acides inorganiques courants tels que HCl, HNO3 et H2SO4. Des récupérations de terres rares plus élevées ont été obtenues avec HCl et H2SO4, tandis que les résultats avec HNO3 ont été jugés peu fiables en raison de l'érosion de l'alliage monel (cuivre-nickel) utilisé dans le sonotrode. Malgré des améliorations claires dans la récupération des terres rares par rapport aux conditions de lixiviation silencieuse dans cette étude, l'enquête a utilisé jusqu'à huit fois l' H2SO4 utilisé lors des méthodes d'extraction conventionnelles dans l'industrie, et a encore donné des valeurs d'extraction inférieures, par rapport à la récupération de 95 % des terres rares lors des méthodes conventionnelles à haute température dans l'industrie. Toutefois, les tendances de récupération des terres rares au cours de l'étude ont démontré une amélioration claire de l'extraction des terres rares par rapport aux conditions silencieuses et le fait que ces résultats aient été obtenus en seulement 30 minutes et à 60°C indique que l'expansion de la recherche pour analyser la sonication à des températures modérées de 80-90°C et l'optimisation de la conception du réacteur pourrait conduire à des économies d'énergie, de coûts et de temps de réaction par rapport aux méthodes industrielles.

Abstract

The ultrasonic-assisted leaching technique was used to extract lanthanides (cerium, neodymium, samarium) from monazite using sulfuric acid. Technological parameters such as reaction time, acid concentration, pulp density, and temperature were evaluated. The optimum leaching conditions were as follows: 98% H2SO4, 102W ultrasound power, 7:1 liquid-to-solid ratio, 60°C matrix temperature and 30 minutes reaction time. In comparison to silent leaching, ultrasound improved recoveries by at least 1.5-fold for all lanthanides investigated for the duration of the study. Under optimal conditions, the recovery reached 31.9%, 30.7% and 32.8% for cerium, neodymium and lanthanum respectively. Comparatively, the silent leaching methods only yielded 21.8%, 20.8% and 22.7%. The ultrasonic testing further improved recoveries to 41% for all three REEs upon two stages of leaching in optimal conditions. The reasons for the improvement by ultrasound were due to cavitation resulting in increased collisions with particles in addition to microjets that attacked the particle surface, facilitating the crystal breakdown. Furthermore, extra experiments were conducted to compare common inorganic acids such as HCl, HNO3 and H2SO4. Higher REE recoveries were achieved with HCl and H2SO4, while the HNO3 results were deemed unreliable due to erosion of the monel (copper-nickel) alloy used in the sono-trode. Despite clear improvements in REE recovery compared to silent leaching conditions in this study, the investigation used up to eight times the H2SO4 used during conventional extraction methods in industry, and still yielded lower extraction values, compared to the 95% REE recovery during conventional high temperature methods in industry. However, the REE recovery trends during the investigation demonstrated a clear improvement in REE extraction over silent conditions and the fact that these were achieved in just 30 minutes and 60°C indicated that expanding the research to analyse sonication under moderate temperatures of 80-90°C and optimizing reactor design could lead to savings in energy, costs, and reaction times when compared with industrial methods.