Syngas/Photo-Initiated Chemical Vapor Deposition to Modify Single-Walled Carbon Nanotubes

Dans la présente étude, nous détaillons le développement d'une méthode performante pour la fonctionnalisation de nanotubes de carbone mono-paroi (SWCNTs) à l'aide de dépôt chimique en phase vapeur photo-initié (PICVD) à base de syngaz (CO+H2) qui se montre efficace pourl'introduction d'une grande variété de groupes fonctionnels en surface. Les résultats mettent en évidence qu'en modifiant les paramètres expérimentaux de pression, de ratio molaire H2/CO, de temps de traitement et de la position du substrat dans le réacteur, la mouillabilité du matériaux peut être finement ajustée en passant d'hydrodophile à super-hydrophobe (que ce soit par modification de la densité des groupes fonctionnels ou encore par modification directe de la topologie de surface). De plus, une étude cinétique du procédé mis en oeuvre a été effectuée en phase gazeuse et en surface afin de comprendre l'effet et le comportement du traitement des SWCNTs, incluant le rôle de la température. Il a été déterminé que le pentacarbonyle de fer (l'impurité la plus abondante dans les cylindres de monoxyde de carbone) joue un rôle crucial dans le procédé puisqu'il est consommé à plus de 94% durant le traitement, contre 0% du CO et du H2 injectés dans le réacteur. Le bilan de matière du syngas/PICVD a été calculé en se basant sur la caractérisation de la phase gazeuse et de la surface des SWCNT. La composition chimique du matériel déposé a été identifiée comme étant du C38H5O43Fe14, avec une principale présence de groupes carboxyliques, hydroxyles, de Fe(CO)n et de Fe(OH)n. Sur la base des analyses et du bilan de masse ontenus, nous suggérons deux mécanismes distincts pour la chimie se déroulant en phase gazeuse (incluant 12 réactions) et en phase de surface (incluant 30 réactions)