Évaluation de la performance de réacteurs passifs biochimiques à échelle pilote de terrain pour le traitement du drainage minier à forte salinité et faible température

Les problèmes de pollution associés à l'activité minière sont principalement liés à la contamination des effluents miniers. Dans une mine, l'eau qui s'accumule dans les fosses à ciel ouvert ou les galeries souterraines, l'eau qui s'écoule à l'exutoire du parc à résidus ou encore l'eau de ruissellement provenant des haldes à stériles peuvent être contaminées. La contamination des effluents miniers résulte principalement des processus biogéochimiques qui se produisent lorsque les rejets miniers solides (stériles miniers et rejets de concentrateurs) sont exposés à l'eau et à l'air et éventuellement à certains types de microorganismes. L'instabilité chimique des minéraux sulfureux qu'ils renferment peut générer, au contact de l'eau et de l'oxygène, de l'acidité et mobiliser les métaux/métalloïdes et les sulfates, générant ainsi des effluents miniers contaminés. Les eaux ainsi contaminées sont appelées drainage minier. Avant d'être rejeté dans l'environnement, le drainage minier généré sur un site minier doit être collecté et traité adéquatement dans le but de réduire les contaminants qu'il contient jusqu'à un niveau respectant les normes environnementales. Les systèmes de traitement tels que les Réacteurs Passifs Biochimiques (RPB) représentent une approche intéressante pour le traitement du drainage minier durant la phase post-fermeture d'une mine, notamment sur les plans économique et environnemental. Le mécanisme de traitement privilégié dans les RPB est la précipitation des métaux sous forme de sulfures métalliques, stables, suite à la réduction du sulfate en sulfure d'hydrogène sous l'action des Bactéries Sulfato-Réductrices (BSR). Les RPB, qui ont fait l'objet de nombreuses études ces dernières années, se sont révélés très prometteurs comme biotechnologie de traitement du drainage minier en climat tempéré ou semi-aride. En revanche, en région nordique, les connaissances quant à l'influence combinée des basses températures et de la salinité potentiellement élevée du drainage minier sur l'efficacité des RPB restent limitées. L'objectif principal de cette étude était d'évaluer l'efficacité des RPB pour le traitement du drainage minier en contexte minier nordique. Pour cela nous avons collaboré avec la mine Raglan (Glencore), située dans le grand nord québécois et dont les eaux de drainage des haldes à stériles et du parc à résidus (avant traitement) ont parfois des valeurs de pH ainsi que des concentrations en Ni, en Fe et en Cu qui ne respectent pas les normes environnementales gouvernementales. Au total, trois RPB à l'échelle pilote de terrain ont été construits, mis en opération et suivis sur différentes périodes sur le site de la mine Raglan. Le réacteur RPB-DMA était destiné au traitement d'un Drainage Minier Acide (DMA) et les réacteurs RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2 au traitement d'un Drainage Neutre Contaminé (DNC). Le réacteur RPB-DMA a été suivi pendant 48 jours à l'été 2018. Il a été alimenté avec un DMA s'écoulant à l'exutoire du parc à résidus de la mine Raglan et présentant les paramètres physico-chimiques moyens suivants : 27,6 mg/L Ni, 23,7 mg/L Fe, 2,4 mg/L Cu, 383 mV POR, 3 186 mg/L SO42- et pH = 3,7. Les réacteurs RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2 ont été suivis pendant 94 jours et 44 jours, respectivement. Le réacteur RPB-DNC-1 a été suivi pendant 57 jours à l'été 2017, jusqu'au gel des eaux, puis le suivi a repris à l'été 2018 pendant 37 jours. Le réacteur RPB-DNC-2 a été suivi à l'été 2018. Les deux réacteurs ont été alimentés avec un DNC salin contaminé en Ni provenant des galeries souterraines de la mine. Le DNC présentait les paramètres physico-chimiques moyens suivants : 25,7 mg/L Ni, 456,0 mg/L SO42-, 234 mV POR et pH = 7,3 (à l'été 2017) et 22,5 mg/L Ni, 647,1 mg/L SO42-, 218 mV POR et pH = 7,1 (à l'été 2018). Le Temps de Résidence Hydraulique (TRH) dans le réacteur RPB-DMA était de 60 heures et le TRH dans les réacteurs RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2 était de 24 heures. Durant les essais, les paramètres physico-chimiques des effluents à l'entrée et à la sortie des RPB ont été régulièrement contrôlés. Les résultats des essais ont montré que ni le réacteur RPB-DMA, ni les réacteurs RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2 n'ont développé des conditions favorables à l'activité des BSR. L'absence d'enlèvement du SO42-, le maintien des conditions oxydantes des effluents, la non-détection de sulfures à la sortie des RPB et les faibles densités de BSR dans les échantillons de mélanges réactifs post-traitement suggèrent que le processus de sulfato-réduction dans les réacteurs RPB-DMA, RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2 n'a pas eu lieu ou du moins était négligeable. L'enlèvement des métaux sous forme de sulfures métalliques dans les trois RPB pilotes est donc peu probable. Les faibles températures enregistrées dans les RPB durant le suivi (5°C en moyenne) peuvent expliquer que les BSR ne se soient pas développées dans les réacteurs. Pour les réacteurs RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2, la forte salinité du DNC a pu également avoir un impact négatif sur les populations de BSR. Au niveau du réacteur RPB-DMA, un enlèvement du Ni (entre 93% et 95% au début puis entre 53% et 56% à la fin), du Fe (entre 96% et 99%) et du Cu (99%) a été observé. En l'absence de sulfato-réduction, les mécanismes majeurs régissant l'enlèvement des métaux dans le réacteur RPB-DMA sont : (1) la précipitation, sous forme d'oxy-hydroxydes et de carbonates hydratés, liée aux variations de pH, (2) la co-précipitation avec les oxy-hydroxydes et (3) la sorption sur la matière organique. Les mécanismes de sorption et de co-précipitation sont particulièrement importants pour le Ni, dont la précipitation sous forme d'oxy-hydroxydes n'est pas attendue à pH 7-8. L'efficacité d'enlèvement inférieure du Ni dans le réacteur RPB-DMA par rapport au Fe et au Cu peut être expliquée notamment par la compétition entre les ions Ca2+, le Fe, le Cu et le Ni pour les sites de sorption sur la matière organique. Les liens que forment le Cu et le Fe avec la matière organique sont plus solides que le Ni qui lui est plus mobile.L'enlèvement du Ni dans les réacteurs RPB-DNC-1 (99% à l'été 2017 puis 83% à la fin de l'été 2018) et RPB-DNC-2 (entre 95% et 99% au début du suivi puis entre 61% et 83% à la fin du suivi) est majoritairement régi par des mécanismes de sorption sur la matière organique et sur les cendres de bois du mélange réactif. La diminution dans le temps du taux d'enlèvement du Ni dans les réacteurs RPB-DMA, RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2 peut être attribuée à la saturation progressive des sites actifs de sorption du mélange réactif. Les réacteurs RPB-DMA, RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2 n'ont pas permis d'atteindre tous les objectifs de traitement du DMA et du DNC sur le site de la mine Raglan. Le sulfate n'a été enlevé dans aucun des trois réacteurs et les concentrations en Ni à la sortie des réacteurs RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2 ne respectaient pas les exigences de la directive 019 sur l'industrie minière pour ce métal. La performance limitée des réacteurs RPB-DMA, RPB-DNC-1 et RPB-DNC-2 est associée à l'absence d'activité des BSR dans les réacteurs. Pour que les RPB soient prometteurs pour le traitement du drainage minier à la mine Raglan, il est nécessaire de favoriser l'établissement de conditions favorables à l'activité des BSR dans les réacteurs. Le recours à un inoculum de BSR natives, adaptées aux faibles températures et à la salinité élevée, dans les mélanges réactifs, pourrait favoriser le développement et l'activité des BSR dans les RPB et par conséquent accroître leur performance. Enfin, les résultats de ces travaux, combinés à des essais complémentaires, permettront d'optimiser les critères de dimensionnement de systèmes de traitement passif à grande échelle à la mine Raglan et sur d'autres sites miniers situés en région nordique.

Abstract

Environmental issues associated with the mining industry are mainly related to contamination from mining effluents. At a mining site, water that accumulates in open pits or underground tunnels may be contaminated, as well as the water flowing from the tailings pond or from the waste rock dumps. Mining effluent contamination results mainly from biogeochemical processes that occur when solid mining waste (waste rocks and mine tailings) are exposed to both water and air. The chemical instability of sulfide minerals when they come in contact with water and atmospheric oxygen can generate acidity and mobilize dissolved metals/metalloids and sulfates in mine water. These contaminated waters must be collected and properly treated in order to reduce their contaminant concentrations to a level that meets environmental standards. Passive treatment systems such as Passive Biochemical Reactors (PBRs) represent an interesting approach for the treatment of mine drainage after mine closure, particularly in economic and environmental terms. Inside a PBR, the aimed treatment mechanism is the precipitation of metals as stable metal sulfides following the reduction of sulfate to hydrogen sulfide under the action of Sulfate-Reducing Bacteria (SRB). PBR systems, which have been the subject of numerous studies in recent years, have shown great promise as a biotechnology for the treatment of mine drainage in temperate or semi-arid climates. However, knowledge concerning PBR performance in northern climates is limited. The combined influence of low temperatures and the potential high salinity of the mine drainage found in northern mines on the effectiveness of PBRs remain poorly known. The main objective of this study was to evaluate the effectiveness of PBR for the treatment of mine drainage in northern climates. In order to achieve this aim, we collaborated with the Raglan mine (Glencore), which is located in the far north of Quebec and where the underground water and the water flowing from the tailings pond (before treatment) have pH values and Ni, Fe and Cu concentrations that do not meet the environmental governmental standards. In total, three pilot-scale PBRs were constructed, operated and monitored at the Raglan mine site. The PBR-AMD reactor was designed for the treatment of Acid Mine Drainage (AMD) and the PBR-CND- 1 and PBR-CND-2 reactors for the treatment of Contaminated Neutral Drainage (CND). The PBR-AMD reactor was monitored for 48 days in the summer of 2018. It was fed with a source of AMD flowing from the Raglan mine tailings pond and which had the following average physicochemical parameters: 27.6 mg/L Ni, 23.7 mg/L Fe, 2.4 mg/L Cu, 383mV ORP, 3 186 mg/L SO42- and pH = 3.7. The PBR-CND-1 and PBR-CND-2 reactors were monitored for 94 days and 44 days, respectively. The PBR-CND-1 reactor was monitored for 57 days in the summer of 2017 until the water froze. The monitoring of the PBR-CND-1 reactor resumed in the summer of 2018 for 37 days. The PBR-CND-2 reactor was monitored in the summer of 2018. Both reactors were fed with a saline Ni-CND pumped from the mine underground galleries. The CND had the following average physicochemical parameters: 25.7 mg/L Ni, 456.0 mg/L SO42-, 234 mV ORP and pH = 7.3 in the summer of 2017 and 22.5 mg/L Ni, 647.1 mg/L SO42-, 218 mV ORP and pH = 7.1 in the summer of 2018. The Hydraulic Residence Time (HRT) in the PBR-AMD reactor was HRT = 60 hours and the HRT in both PBR-CND-1 and PBR-CND-2 reactors was HRT = 24 hours. During the tests, the physicochemical parameters of the effluents at the entry and exit of the PBRs were regularly checked. The results of the tests showed that neither the PBR-AMD reactor nor the PBR-CND-1 and PBR-CND-2 reactors developed favorable conditions for SRB activity. The absence of SO42- removal, the persistent oxidizing conditions and the absence of sulfide detection at the outlet of the PBRs suggest that the sulfate-reduction process did not occur in the PBR-AMD, PBR-CND-1 and PBR-CND-2 reactors or at least was negligible. The removal of metals as metal sulfides in the three PBRs is therefore unlikely. The low temperatures recorded in the PBRs during monitoring (5°C on average) may explain why the SRB did not develop in the reactors. For the PBR-CND-1 and PBR-CND-2 reactors, the high salinity of the CND could also have had a negative impact on SRB populations. In the PBR-AMD reactor, removal of Ni (between 93% and 95% at the beginning and then between 53% and 56% at the end), Fe (between 96% and 99%) and Cu (99%) has been observed. In the absence of SRB activity, the major mechanisms governing the removal of metals in the PBR-AMD reactor are: (1) precipitation, in the form of hydrated oxy-hydroxides and carbonates, related to pH changes, (2) co-precipitation with oxy-hydroxides and (3) sorption on organic matter. The sorption and co-precipitation mechanisms are particularly important for Ni, whose stable solid phases are not expected to form at pH 7-8. The lower removal efficiency of Ni in the PBR-AMD reactor compared to Fe and Cu removal can be explained by the competition between Ca2+ ions, Fe, Cu and Ni for the sorption sites of organic matter. The bonds that Cu and Fe form with organic matter are stronger than Ni which is more mobile. Ni removal in the PBR-CND-1 reactors (99% in the summer of 2017 and 83% in the late summer of 2018) and PBR-CND-2 (between 95% and 99% at the beginning then between 61% and 83% at the end) is mainly governed by sorption mechanisms on the organic matter and on the wood ash of the reactive mixture. The decrease in Ni-removal rate over time in the PBR-AMD, PBR-CND-1 and PBR-CND-2 reactors can be attributed to the gradual saturation of active sorption sites of the reactive mixture. The PBR-AMD, PBR-CND-1 and PBR-CND-2 reactors failed to meet all the AMD and CND treatment objectives at the Raglan mine site. The limited performance of the reactors might be due to the lack of SRB activity. The use of native SRB, adapted to low temperature and high salinity, in reactive mixtures could be a solution to enhance the development and activity of SRB in PBRs and therefore increase their performance. Finally, the results of this study, combined with additional tests, will allow optimizing the design criteria for large-scale passive treatment systems at the Raglan mine and on other mining sites in the northern climate areas.