Heterojunctions of Carbon Nanotubes and Silver Nanoclusters: a First Principles Study

Les nanotubes de carbone, nanostructures aux propriétés électroniques, mécaniques, et optiques attrayantes, ont été lors de ce dernier quart de siècle le sujet de nombreuses études scientifiques et ont su démontrer des applications plus que variées. En électronique, ils ont été utilisés en outre comme senseurs grâce à leur fonctionnalisation avec des nanoparticules métalliques. Il s'avère que la quantité de particules métalliques se fixant sur la paroi de nanotubes de carbone ait un effet sur les performances des senseurs ainsi fabriqués. Les questions se posent : En quoi la taille d'une particule métallique peut changer son interaction avec un nanotube de carbone ? Quels sont les répercussions de la taille de la particule sur le fonctionnement d'un senseur ? Afin de répondre à ces questions, la présente étude porte sur le calcul ab initio, au moyen de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), de la structure électronique de complexes composés de nanotubes de carbone (CNT) et de nanoparticules (NC) métalliques. Étant donné que peu d'études portent sur la structure électronique de complexes AgNC/CNT, nous avons choisis de nous concentrer sur ceux-ci. De plus ces particules sont parmi les plus utilisées dans les applications de senseurs à base de CNT. D'autre part, peu de travaux théoriques portent sur l'effet de taille de nanoparticules métalliques sur les propriétés électroniques de leur interface avec un nanotube de carbone. Ces travaux se démarquent d'autant plus de précédentes études par le soin porté dans la paramétrisation des modèles atomiques utilisés. Finalement, afin d'étudier comment les interfaces peuvent être affectées par une perturbation appliquée aux nanoparticules métalliques, nous considérons l'adsorption du monoxyde de carbone sur ces-dernières. Les buts de l'étude sont donc de comprendre les effets de la taille d'une nanoparticule d'argent sur son interaction avec un nanotube de carbone, ainsi que sur l'impact de la présence du CO sur les complexes AgNC/CNT. Deux types de nanotubes de carbone ont été considérés : un nanotube métallique de chiralité (5,5) et un nanotube semiconducteur de chiralité (10,0). Les effets de taille des nanoparticules d'argent ont été étudiés en considérant des nanoparticules icosahédriques, de haute symétrie, afin de séparer les effets de taille des effets géométriques éventuels. Des particules d'argent de 4, 13, 55, et 147 atomes d'argent ont été considérées, ainsi qu'une surfaces d'argent (111) servant de référence. L'effet de la taille des nanoparticules se manifeste déjà dans le cas des particules d'argent isolées.