Effet de la libération minérale et des oxy-hydroxydes de fer sur le comportement géochimique des rejets miniers sulfureux

L'industrie minière, lorsqu'elle mène des exploitations de gisements pour produire des minerais devant subir un traitement, est confrontée à différents défis et enjeux liés à la gestion des rejets miniers. Le drainage minier acide et la mise en solution des contaminants constituent les principaux problèmes environnementaux dus à l'exposition des rejets miniers sulfureux à l'eau et à l'oxygène atmosphérique. Les réglementations environnementales obligent les compagnies minières à réhabiliter les sites et en particulier les aires d'entreposage des rejets avant la fermeture de la mine. La gestion des rejets miniers diffère selon le type de l'exploitation et la géologie du gisement exploité. En effet, lors d'une exploitation à ciel ouvert, les stériles miniers sont produits en quantité considérables et sont ensuite déposés dans des haldes à stériles non-saturés en eau et caractérisés par une hétérogénéité de la distribution granulométrique. En revanche, lors des exploitations souterraines, moins de stériles sont générés et se sont les résidus finement broyés qui représentent le plus gros des rejets, qui sont déposés dans des parcs à résidus. Dans un climat humide comme celui du Canada, ces derniers sont le plus souvent saturés en eau avec juste une partie au-dessus de nappe phréatique en perpétuel changement de la saturation vers la désaturation. Dans les deux cas (stériles et résidus), la prédiction du comportement géochimique des rejets miniers est un paramètre important qui influence grandement la faisabilité d'un projet minier. Durant ce doctorat, les deux types de rejets miniers ont été étudiés au vu de deux objectifs différents sachant la différence de leurs propriétés mais cependant pour la même finalité qui est de mieux prédire et gérer le rejet minier en question. Pour ce qui est des stériles, une nouvelle méthode de gestion est proposée en amont lors de leur extraction et avant leur entreposage. Quant aux résidus étudiés, des formulations d'amendements alcalins et cimentaires ont été testées en cellules de terrain comme technique de stabilisation/solidification des résidus miniers oxydés générateurs d'acide après avoir démontré l'effet des oxy-hydroxydes de fer sur le comportement géochimique des résidus miniers. Trois lithologies de stériles ont été échantillonnées à la mine Canadian Malartic juste après dynamitage pour respecter la représentativité du paramètre ‘distribution granulométrique'; souvent mal considéré par les études de nos jours. Les trois lithologies CPO (lithologie A), AGR (lithologie B et CGR (lithologie C) ont été séparées en sept fractions granulométriques (-53µm, +53µm/-300µm, +300µm/-850µm, +850µm/-2.4mm, +2.4mm/-5mm, +5mm/-1.5cm, +1.5cm/-5cm). La caractérisation chimique et minéralogique a montré que les trois lithologies et leurs fractions contiennent plus de carbonates (≥2.5%) par rapport aux sulfures (≤1.5%). Les carbonates sont majoritairement représentés par la calcite et les sulfures sont principalement constitués de pyrite. Le contenu en sulfures varie en fonction de la fraction granulométrique. En effet, les fractions fines sont plus enrichies en sulfures par rapport aux fractions grossières. En terme textural, l'analyse minéralogique a montré que les sulfures sont libres au niveau des fractions fines (95%) et inclus au niveau des fractions grossières et idem pour les carbonates. Par ailleurs, le degré de libération de sulfures devient presque négligeable (5%) à partir de 2.4 mm comme diamètre des grains pour les trois lithologies par comparaison au degré de libération des carbonates qui reste non-négligeable (10%) à 2.4mm offrant une sécurité. En conséquence, 2.4mm a été défini comme le diamètre limite d'encapsulation physique de sulfures (DPLS) pour ces trois échantillons. Le DPLS est défini comme un seuil qui sépare un stérile minier en deux fractions granulométriques dépendamment de leurs réactivités : i) la fraction fine (-DPLS) qui constitue être la fraction réactive et probablement problématique et ii) la fraction grossière (+DPLS) qui constitue être la fraction non réactive et ne présenterait pas un risque lié à l'oxydation des sulfures. La fraction -DPLS représente une proportion faible de l'échantillon total (moins de 23% considérant 1m comme Dmax pour la lithologie A) par rapport à la fraction +DPLS qui représente la majorité de l'échantillon total. En plus de la caractérisation chimico-minéralogique et les tests statiques, des essais cinétiques en colonnes ont été monitorés sur une période 543 jours pour confirmer cette conclusion. Les trois lithologies ont été séparées en deux fractions granulométriques à savoir -2.4mm et +2.4mm tout en testant l'échantillon total aussi. Les résultats du suivi géochimique ont montré qu'effectivement la fraction -2.4mm est beaucoup plus réactive que la fraction +2.4mm et l'échantillon total. La lithologie B était la lithologie la plus réactive; le taux d'oxydation de la pyrite au niveau de sa fraction -2.4mm était de 12.5 µmol/kg/jour, au niveau de sa fraction +2.4mm était de l'ordre de 0.27 µmol/kg/jour et le taux d'oxydation au niveau de l'échantillon total était de l'ordre 2.45 µmol/kg/jour. La même tendance a été remarquée pour les deux autres lithologies. L'intérêt du calcul du DPLS se situe au niveau des éventuels gains économiques qui peuvent avoir lieu s'il est intégré en amont de la gestion des stériles miniers. En effet, au lieu de gérer les stériles comme une seule entité, il est maintenant suggéré de les séparer en deux fractions; une fraction réactive (-DPLS) et une fraction non réactive (+DPLS) sachant que la fraction réactive présente une faible proportion de l'échantillon total et qu'elle puisse être soit déposé avec les résidus minier soit encore traités métallurgiquement et économiquement elle devenait intéressante. Par ailleurs, la problématique de prédiction du comportement géochimique des résidus miniers est différente de celle liée aux stériles miniers. Les résidus miniers, par comparaison aux stériles miniers, sont caractérisés par une granulométrie fine; ce qui favorise et accélère même les taux de réactions dans des conditions non saturées (oxydation des sulfures, dissolution des carbonates). Le comportement géochimique des résidus miniers est généralement évalué en utilisant des essais cinétiques au laboratoire. Ces essais sont conçus pour simuler l'oxydation naturelle des résidus miniers et ont démontré leurs capacités à prédire adéquatement le comportement géochimique des rejets miniers. Cependant, le cas des résidus miniers de Joutel témoigne de l'importance de considérer la composante du terrain pour bien comprendre le comportement géochimique des résidus miniers. Le parc à résidus de Joutel qui s'étend sur une superficie de 120 ha est fermé depuis environ 25 ans. L'exposition des résidus aux agents atmosphériques a causé l'apparition d'un horizon oxydé à la surface du parc à résidus avec une formation localisée du hardpan tendant à se généraliser sur tout le site. Ce dernier est défini comme une couche cimentaire qui se forme à l'interface entre l'horizon oxydé et l'horizon des résidus frais par précipitation des oxy-hydroxydes de fer. La caractérisation minéralogique et chimique a montré un épuisement des sulfures et des carbonates en allant du résidu frais vers le résidu oxydé avec un changement de texture assez remarquable au niveau du hardpan. Les essais cinétiques réalisés sur les résidus frais ont montré qu'il s'agit d'un comportement non-générateur d'acide à long terme. Cependant, sur le parc à résidus de Joutel, une acidité a été générée à travers de la couche oxydée. Ce constat a été confirmé moyennant des essais cinétiques sur des résidus oxydés. Étant donné que le résidu oxydé est le résultat de l'oxydation du résidu frais sur environ 25 ans et que la prédiction du comportement géochimique du résidu frais était non-générateur d'acide mais le résidu oxydé a montré un comportement acidogène, ceci prouve l'incapacité des essais cinétiques à prédire correctement le comportement géochimique des résidus miniers de Joutel. Après une investigation sur le terrain et au laboratoire, le rôle essentiel du hardpan sur le comportement géochimique global des résidus miniers de Joutel est démontré. En effet, l'occurrence du hardpan constitue un écran aux les écoulements verticaux des eaux. La formation du hardpan, caractérisé par sa faible perméabilité estimée par analyse tomographique, favorise les écoulements latéraux (ruissellement de surface) au dépend des écoulements verticaux des eaux de surface. C'est pour cette raison que la géochimie globale du parc à résidus de Joutel est influencée grandement par la réactivité des résidus oxydés en surface. Ces derniers sont caractérisés par un épuisement plus ou moins important des sulfures,constat confirmé par les essais de consommation d'oxygène. Dans les zones oxydées, les flux d'oxygène ne dépassent pas 30 mole/m2/année. En plus de leurs réactivités faibles, les résidus oxydés sont caractérisés par l'abondance des minéraux secondaires à l'exemple du gypse et des oxy-hydroxydes de fer. Ces oxy-hydroxydes de fer, qui étaient responsables de l'atténuation des réponses géochimiques de l'oxydation des résidus frais, peuvent réagir différemment en générant de l'acidité. La répartition spatiale de l'acidité au niveau du parc à résidus de Joutel n'était pas systématique. En effet, l'échantillonnage systématique réalisé à Joutel a permis de cartographier la variabilité spatiale des propriétés géochimiques des résidus oxydés. L'utilisation des SIG a permis de délimiter les zones les plus problématiques et qui étaient localisées à l'ouest du parc Sud et au nord du parc Nord, ce qui a permis de proposer un schéma conceptuel illustrant le comportement des résidus à Joutel. Par la suite, les amendements alcalins et cimentaires ont été proposés et testés comme technique de stabilisation/solidification sur le site Joutel. L'utilisation du calcaire à 5 et 10 wt.% a permis une neutralisation immédiate du pH des lixiviats et la plupart des éléments chimiques ont été immobilisés grâce à la précipitation des phases secondaires dans des conditions proches de la neutralité. Cependant, les concentrations en Zn et en As étaient parfois plus grandes dans les lixiviats provenant des résidus amendés par rapport à la cellule témoin. Les amendements cimentaires ont été testés en utilisant le ciment portland et les cendres volantes de la combustion de la biomasse produites en région à un dosage total de 5%. La première formulation qui contenait 50% ciment et 50% cendres volantes a montré des résultats prometteurs concernant la stabilisation des contaminants. L'efficacité de ces amendements à court terme a été démontré, mais il reste à étudier leurs efficacités à long terme ainsi que les coûts économiques liés à cette alternative. Mots clés : rejets miniers, le degré de libération minérale, séparation des stériles, hardpan, minéraux secondaires, amendements miniers.

Abstract

During ore extraction and processing, mining industries generate high quantities of solid mine wastes. Their management during all mine life cycle is a serious challenge facing these industries. Acid mine drainage and contaminants mobilization constitute the most known problems related to exposition of sulphidic mine wastes to atmospheric oxygen and water. Conformity to current environmental regulations and standards requires mine sites reclamation and especially waste storage facilities before the final closure of mine sites. Mine waste management depends on the extraction method and the geological properties of the deposit. Hereafter, mine waste will refer to waste produced mostly during open pits extraction (compared to underground exploitation) and which didn't go through ore processing steps, mine tailings refer to finely grinded tailings and produced during ore processing. Waste rocks are mostly deposited in large surface unsaturated waste rock piles, and mine tailings are deposited in slurry state in tailings storage facilities. In Canada, the environmental behavior of waste rocks and tailings is one of the parameter which is considered during mine project feasibility studies. This is why, prediction of environmental behavior of waste rocks and mine tailings becomes a serious concern of mining industries all around the world. During this study, waste rocks and tailings were studied in order to improve understanding of geochemical reactions within waste rocks and mine tailings which will be used for a better prediction of their environmental behavior. Concerning waste rocks, a novel methodology was suggested to consider mineral textures (mineral liberation and mineralogical associations) during characterization steps. As demonstrated in this study, a new method of waste management is suggested, and it consisted on waste rock sorting considering the diameter of physical locking of sulphides. Concerning mine tailings, it is demonstrated in this study that iron-oxyhydroxides is very common phenomenon occurring during sulfides oxidation and carbonates dissolution and it could influence the prediction of the geochemical behavior of mine tailings which may require in some cases to consider the field conditions. Finally, four amendment formulations (cementitious and alkaline) were tested in the field conditions and showed promising results to stabilize/solidify oxidized acid generating tailings. Three waste rock (WR) lithologies was collected from Canadian Malartic mine immediately after in-situ WR blasting to consider the actual particle distribution which is rarely considered during nowadays studies. The three lithologies CPO (lithology A), AGR (lithology B) and CGR (lithology C were divided into seven fractions (-53µm, +53µm/-300µm, +300µm/-850µm, +850µm/-2.4mm,+2.4mm/-5mm, +5mm/-1.5cm, +1.5cm/-5cm). the chemical and mineralogical characterization showed that the three total samples and their fractions contained more carbonates mainly as calcite (≥2.5%) than sulphides mostly as pyrite (≤1.5%). Sulphides content depended on the particle size, fine particle sizes were more enriched in sulphides compared to coarse fractions. Moreover, automated mineralogy characterization performed on the concerned fractions showed that sulphides are mostly liberated (95%) within fine fractions compared to coarser fractions where sulphides are mostly encapsulated within non-sulphide gangue (NSG) and their liberation is almost negligible (5%). Based on mineral textures analysis within the studied lithologies, 2.4mm was defined as the diameter of physical locking of sulphides (DPLS). The DPLS defines a critical particle size that could be used to divide a waste rock into two fractions with extremely different reactivities: the fraction -DPLS is the most reactive one and it consists on only a low proportion of total samples (≤23 %) and the fraction +DPLS which is characterized by a low sulphide oxidation. This diameter was also confirmed using kinetic tests monitored for 543 days. The three lithologies were divided into two fractions which are the sample -2.4mm and +2.4mm and the total sample was tested separately. Results of geochemical monitoring showed that the fraction -2.4mm of the three lithologies was the most reactive fraction compared to total sample and the fraction +2.4mm. The lithology B was the most reactive one, pyrite oxidation rates of fraction -2.4mm, total sample and fraction +2.4mm were about 12.5 µmol/kg/day, 2.45 µmol/kg/day and 0.27 µmol/kg/day respectively. Tendency of pyrite oxidation rates between the different fractions of the lithology B was the same for the two other lithologies A and C. Calculation and determination of DPLS will allow to challenge waste management. Indeed, the use of this parameter will allow depositing waste rocks into two waste rock piles instead of one. A pile which will contain only particles -DPLS and another one containing particles +DPLS. Consequently, the volume of the reactive part of the waste rocks will be minimized considerably and so economic cost related to waste rocks management.Otherwise, the challenge related to prediction of the geochemical behavior of mine tailings is different to that related to waste rocks. Mine tailings, compared to waste rocks, are characterized by fine and homogeneous particle size distribution; which accelerates reactions rates in unsaturated conditions (sulphides oxidation and carbonates dissolution). The geochemical behavior of mine tailings is usually studied using laboratory kinetic testing. This kinetic testing is deigned to simulate the natural oxidation of tailings. However, Joutel's tailings are an example of the importance of considering the field conditions to understand correctly the actual geochemical behavior of mine tailings. Joutel is a closed tailing storage facility (TSF) of about 120 ha for 25 years. Tailings exposition to water and oxygen lead to apparition of an oxidized horizon and local formation of hardpans which may be a generalized phenomenon in the TSF. The hardpan is defined as cementitious layers that occur at the interface between the oxidized horizon and the unweathered tailings due to iron oxy-hydroxides precipitation. The chemical and mineralogical characterization showed that carbonates and sulphides depletion increases from the unweathered tailings to the oxidized horizon with a spectacular change regarding the minerals texture. Knowing that the oxidized horizon is the result of oxidation of the unweathered tailings for 25 years and the geochemical behavior of the unweathered tailings was predicted as non-acid generating, however the oxidized tailings were acidic in some location in the TSF; this shows the incapacity of kinetic testing in this case to predict correctly the geochemical behavior of Joutel's unweathered tailings. Laboratory and field investigations showed the effect of hardpans on the geochemical behavior of Joutel's TSF. Indeed, hardpan constitutes a screen against vertical water flows due its low porosity as analyzed using computed tomography. Consequently, hardpans occurrence deflects water vertical infiltration and enhances surface and sub-surface runoff. This why the reactivity of the TSF is almost controlled by the reactivity of upper oxidized tailings. These oxidized tailings are characterized by high sulphides depletion as demonstrated using oxygen consumption tests. Oxygen consumption within oxidized tailings didn't exceed 30 mole/m2/year. Furthermore, oxidized tailings are mainly formed by secondary minerals such as gypsum and iron oxy-hydroxides. These iron oxy-hydroxides which were responsible for metals/metalloids attenuation may react again and release the sorbed elements and generate acidity. The spatial mapping of the acidity and the geochemical properties of Joutel's TSF showed that they were spatially dependent. The use of GIS allowed delimiting the zones of acidity which were spatially located at the west of the south zone and at the north of the north zone. Consequently, a conceptual model was proposed to explain the geochemistry of Joutel's tailings. Then, alkaline and cementitious amendments were tested as mitigation scenario to stabilize oxidized tailings. Thus, the use of 5% and 10% limestone allowed an immediate pH buffering and immobilization of the most chemical species. The chemical species were stabilized within limestone dissolution by iron-oxyhydroxides precipitation at neutral conditions. However, zinc and arsenic were sometimes more released within the amended tailings. The cementitious amendments were tested using ordinary cement and fly ash with 5% dosage. The first formulation consisted on 50:50 cement and fly ash showed promising results concerning the chemical species stabilization. The efficiency and the cost of these amendments must be studied at the long-term scale. Key words: Tailings, waste rocks, mineral liberation degree, waste rock sorting, hardpan, secondary minerals, mining amendments.