Magnétophotoluminescence de dyades d'azote uniques dans le GaAs

Dans le but de réaliser une source de lumière quantique, plusieurs émetteurs ont été envisagées allant des lasers aux boites quantiques. Un des candidats pourrait être une dyade d'azote dans le GaAs. Cette nanostructure est composée de deux atomes d'azote en proche voisin se substituant à deux atomes d'arsenic. De même valence que l'arsenic, ce sont les effets combinés de la différence d'électron égativité et de la petite taille des atomes d'azote qui forment un puits de potentiel attractif pour l'électron. Celui-ci lie un trou par interaction coulombienne, formant ainsi un exciton lié à la dyade dont on peut observer la luminescence. Ce mémoire présente une étude expérimentale portant sur la structure fine de l'émission provenant de dyades d'azote uniques. La photoluminescence de ces dyades est réalisée à l'aide d'un microscope confocal à haute résolution spatiale et sous un champ magnétique pouvant aller jusqu'à 7 T. La résolution spatiale de ce montage combinée à la densité surfacique de dyades de l'échantillon étudié permet de faire l'étude des propriétés d'une seule dyade à la fois. Puisque la symétrie C2v des dyades étudiées lève la dégénérescence des niveaux excitoniques sans champ magnétique, il est possible observer quatre ou cinq transitions excitoniques, tout dépendant de l'orientation de la dyade avec la direction d'observation. À l'aide d'un hamiltonien considérant l'interaction d'échange, le champ cristallin et l'effet Zeeman, on modélise les énergies des niveaux excitoniques ainsi que leurs probabilités de transitions. De plus, on confirme les différents états de polarisation linéaire de ces transitions. Ce modèle nous permet de déterminer des plages de validité pour le facteur g de l'électron ainsi que les facteurs isotropes et anisotropes de l'interaction du trou avec le champ magnétique. Enfin, le coefficient diamagnétique nous permet de calculer un rayon de l'électron de 16.2 °A, confirmant que celui-ci est fortement localisé à la dyade. Parmi les dyades étudiées, un certain nombre d'entre elles possèdent une émission qui contraste avec celle généralement observée. Dans un premier cas, on trouve que l'environnement de celles-ci vient perturber les états excitoniques de sorte que seulement les deux transitions à plus hautes énergies sont observables. Dans un second cas, on observe une transition supplémentaire qui est d´epolarisée et toujours à plus basse énergie. On démontre que cette transition est associée à un exciton chargé, indiquant pour la première fois que ces états sont observables sur une dyade isoélectronique. L'ensemble de ces travaux permet donc une meilleure compréhension des états excitoniques liés à une dyade d'azote et ouvre la voie pour la réalisation de diverses applications.

Abstract

On the goal to achieve an efficient quantum light source, there are many possibilities ranging from lasers to quantum dots. One of those candiate is to use a single nitrogen dyad in GaAs. This nanostructure is composed of two nitrogen atoms in nearest neigbors subsituting for two arsenic atoms. Since both of those atoms have the same valence, the combined effet of the electronegativity and the small size of the nitrogen atoms form a potential well which attracts an electron. A hole is then bound to the electron via coulomb interaction, creating a bound exciton at the dyad from which the luminescence can be studied. In this work, we present an experimental study of the fine structure of the emission from single nitrogen dyads. The photoluminescence measurements are realised using a high resolution confocal microscope and under a magnetic field of up to 7 T. The spatial resolution combined with the sample's surface density of nitrogen dyads allows studying the properties of individual dyads. Since the C2v symmetry of the dyad lifts the degeneracy of the excitonic levels without magnetic field, four or five transitions are observed, depending on the orientation of the dyad with respect to the observation axis. Using a Hamiltonian taking into account the exchange interaction, the local crystal field and the Zeeman effect, the energie of excitonic states as well as their transition probabilites are modelised. This model reproduce the linear polarization of the emmited photons and is used to determine a range of acceptable value for the g-factor of the bound electron as well as the isotropic and anisotropic factors of the interaction of the weakly-bound hole with the magnetic field. Furthermore, from the diamagnetic shift, the radius of the wavefunction of the electron is evalutated at 16.2 °A, confirming that it is strongly localized to the dyad. Of all the dyads studied, a certain number of them had an emission strickingly different from the ones usually observed. In a first case, the environment perturbed the excitonic states making only the two states at higher energy observable. In a second case, an additional depolarised transition is observed at lower energy. We show that this transition is associated to a charged exciton, indicating for the first time that these nanotructures can bind multiple charges like their larger epitaxial and collo¨ıdal counterpart. This work gives a better comprehension of excitons bound to a nitrogen dyad and opens the way to many applications.