Self Assembly and Polymerization of Melanin Building Blocks for Sustainable Electronics

L'électronique organique est un domaine émergent apportant petit à petit de nouvelles possibilités dans le monde de l'électronique : les matériaux organiques sont récemment très prisés en recherche en raison de leur abondance, potentielle compostabilité et biocompatibilité et de leur conductivité (qui peut présenter des comportements hybrides de conduction électronique et ionique), ouvrant la porte à un nouveau domaine appelé l'électronique verte. Parmi ces matériaux, l'eumélanine est un candidat intéressant puisque ce biopigment se retrouve largement chez l'humain et chez plusieurs autres organismes vivants. Celui-ci présente plusieurs propriétés comme la chélation métallique, une conduction mixte électronique/ionique dépendante de l'humidité de l'atmosphère et une forte absorption UV-visible. De plus, ce biopigment est potentiellement biodégradable. Le principal problème ressortant de l'utilisation de l'eumélanine en tant que matériel dans des dispositifs organiques provient de son fort désordre chimique et physique qui limite la fabrication contrôlée de dispositifs. L'eumélanine émerge effectivement de deux molécules précurseurs (monomères), le dihydroxyindole (DHI) et le dihydroxyindole-2-acide carboxylique (DHICA), qui se combinent suite à une série d'interactions comme de l'empilement π-π, l'auto-assemblage (autres que l'empilement π-π), la liaison hydrogène, la polymérisation (formation de liaisons covalentes entre les monomères), et, la plupart du temps, un mélange des trois interactions, créant ainsi une macromolécule désordonnée et difficile à contrôler pour la création de dispositifs. Le sujet de ce mémoire concerne l'étude des interactions entre ces précurseurs et leur menant à la formation de l'eumélanine. L'attention a été focalisée sur le monomère DHI, ayant une structure moléculaire plus simple que celle du DHICA. Il en ressort que le dépôt de monomères de DHI sur divers substrats mène à la formation de structures auto-assemblées qui proviennent probablement d'un processus d'agrégation limité par la diffusion qui stabilise l'échantillon en une forme cristallisée dans laquelle les monomères de DHI peuvent ensuite polymériser en gardant la même structure. Le processus d'agrégation menant à la formation de ces domaines cristallins est fortement influencé par l'humidité, les interactions avec le substrat et les différences entre différentes synthèses de monomères. Des études plus approfondies sur la formation de ces structures, au-delà de ce travail de maîtrise, doivent encore être faites afin d'étudier plus attentivement les propriétés de ces structures.