Dynamique de nanobulles et nanoplasmas générés autour de nanoparticules plasmoniques irradiées par des impulsions ultracourtes

L'émergence des lasers à impulsion ultrabrèves et des nanotechnologies a révolutionné notre perception et notre manière d'interagir avec l'infiniment petit. Les gigantesques intensités générées par ces impulsions plus courtes que les temps de relaxation ou de diffusion du milieu irradié induisent de nombreux phénomènes non-linéaires, du doublement de fréquence à l'ablation, dans des volumes de dimension caractéristique de l'ordre de la longueur d'onde du laser. En biologie et en médecine, ces phénomènes sont utilisés à des fins d'imagerie multiphotonique ou pour détruire des tissus vivants. L'introduction de nanoparticules plasmoniques, qui concentrent le champ électromagnétique incident dans des régions de dimensions nanométriques, jusqu'à une fraction de la longueur d'onde, amplifie les phénomènes non-linéaires tout en offrant un contrôle beaucoup plus précis de la déposition d'énergie, ouvrant la voie à la détection de molécules individuelles en solution et à la nanochirurgie. La nanochirurgie repose principalement sur la formation d'une bulle de vapeur à proximité d'une membrane cellulaire. Cette bulle de vapeur perce la membrane de manière irréversible,entraînant la cellule à sa mort, ou la perturbe temporairement, ce qui permet d'envisager de faire pénétrer dans la cellule des médicaments ou des brins d'ADN pour de la thérapie génique. C'est principalement la taille de la bulle qui va décider de l'issue de l'irradiation laser. Il est donc nécessaire de contrôler finement les paramètres du laser et la géométrie de la nanoparticule afin d'atteindre l'objectif fixé. Le moyen le plus direct à l'heure actuelle de valider un ensemble de conditions expérimentales est de réaliser l'expérience en laboratoire,ce qui est long et coûteux. Les modèles de dynamique de bulle existants ne prennent pas en compte les paramètres de l'irradiation et ajustent souvent leurs conditions initiales à partir de leurs mesures expérimentales, ce qui limite la portée du modèle au cas pour lequel il est écrit. Ce mémoire se propose de prédire la taille maximale ainsi que la dynamique des bulles générées par des impulsions ultrabrèves en fonction uniquement de la géométrie de la particule et des paramètres du laser, entre autres la durée de pulse, la longueur d'onde centrale et la fluence d'irradiation.

Abstract

Ultrashort lasers and nanotechnologies have dramatically changed the way we see and interact with matter at the nanoscale. Faster than the characteristic times of the irradiated medium, these very large intensity pulses induce strong nonlinear effects, e.g. doubling the frequency or ablation in regions about the size of the laser wavelength. Biomedicine strongly benefits from these phenomena, for instance with two-photon imaging and ablation of living tissues. Plasmonic nanoparticles can concentrate the laser energy even further, in volumes of about a tiny fraction of the wavelength, through the electromagnetic field redistribution induced by the collective oscillations of the quasi-free electrons of the structure. The nonlinear interactions are greatly amplified and allow for a fine tuning of the energy deposition, paving the way towards single-molecule imaging or nanosurgery. Nanosurgery relies mainly on the formation of a bubble in close proximity to a cell membrane. Permanent as well as transient damage may be inflicted to the cell, depending on the bubble size. This can lead to either cell death or to a short-lived hole in the membrane, through which drugs or DNA brands can penetrate the cell. A precise control of the bubble dynamics and therefore of the irradiation parameters (of the laser and the nanoparticle) is required for real-life applications. As of today, the only possible optimisation is an experimental one, but it is costly. Existing theoretical models of the bubble dynamics are usually self-consistently solved through determination of the initial condition that depend on the measured bubble diameter, which restricts the use of such model to the very precise case it was written for. This thesis therefore aims to build a theoretical framework that can successfully predict both the maximal diameter and bubble dynamics resulting from the ultrafast irradiation of nanostructures of different geometries by using lasers of various pulse widths, central wavelengths and irradiation fluences. The physics of the irradiation is quite complex and spans over multiple time and space scales, from the ≃100 fs, nanometric energy deposition, to the ≃100 ns, micrometric bubble dynamics and shockwave propagation. The complete simulation of the whole interaction is extremely time- and computer-intensive, and is as such not envisageable.