<  Retour au portail Polytechnique Montréal

Développement d'un analyseur thermogravimétrique à lit fluidisé : application à la gazéification catalytique du charbon

Said Samih

Thèse de doctorat (2016)

[img]
Affichage préliminaire
Télécharger (3MB)
Citer ce document: Samih, S. (2016). Développement d'un analyseur thermogravimétrique à lit fluidisé : application à la gazéification catalytique du charbon (Thèse de doctorat, École Polytechnique de Montréal). Tiré de https://publications.polymtl.ca/2111/
Afficher le résumé Cacher le résumé

Résumé

Un analyseur thermogravimétrique (ATG) à lit fluidisé a été développé afin de surmonter les nombreuses limitations de l’ATG conventionnel. Une configuration spéciale des instruments de mesure a permis de mesurer le poids de l’échantillon, introduit dans l’ATG à lit fluidisé, en temps réel. Une autre particularité de cet équipement est le contrôle et la régulation des débits des gaz alimentés en fonction de la température. Cette technique a permis de garder un régime de fluidisation optimale pour obtenir un mélange approprié au sein du lit fluidisé, tout en minimisant les vibrations du système. De plus, cet ATG à lit fluidisé a été muni de plusieurs analyseurs des gaz produits : FTIR et chromatographie en phase gazeuse. La décomposition thermique de l’hydroxyde de calcium a fait l’objet du test de validation de l’ATG à lit fluidisé. Les résultats ont été impressionnants : les limitations de transfert de matière et de chaleur, qui ont été observées dans l’ATG conventionnel, ont disparu de l’ATG à lit fluidisé. Cette conclusion a été consolidée par une analyse des échantillons produits par la technique de la diffraction des rayons X (XRD). Les résultats ont confirmé que l’ATG à lit fluidisé sera, dans le futur, un équipement idéal pour l’étude de la cinétique et de mécanismes des réactions chimiques gaz-solide. Vu l’importance du charbon dans le portfolio énergétique mondial, il a été décidé de faire de la gazéification du charbon une première application dans l’ATG à lit fluidisé en décomposant les réactions associées au mécanisme de la réaction. Ainsi, une série de tests expérimentaux sur la pyrolyse du charbon, la gazéification du char et la gazéification du charbon dans l’ATG fluidisé a été effectuée. Les résultats ont été traités pour trouver les différents paramètres cinétiques de la dévolatilistaion totale du charbon, ainsi que ceux des principaux gaz produits de la pyrolyse. La cinétique de l’oxydation partiale du char a été étudiée dans l’ATG à lit fluidisé et les paramètres cinétiques ont été développés. Le modèle de la cuve parfaitement agitée a été utilisé pour décrire le fonctionnement du réacteur de l’ATG à lit fluidisé. Ce modèle a été alimenté par les paramètres cinétiques obtenus précédemment, et les résultats ont été comparés avec ceux obtenus expérimentalement. L’équilibre la gazéification du charbon a aussi été étudié dans l’ATG à lit fluidisé. Les résultats ont montré que les réactions de reformage du méthane, ainsi que celle du déplacement de monoxyde de carbone, ont été loin d’être en équilibre. Les cendres et le soufre, contenus intrinsèquement dans le charbon, constituent un problème majeur pour le développement des technologies de gazéification du charbon. C’est pourquoi il a été décidé de faire de la gazéification catalytique du charbon sans cendre la deuxième application de l’ATG à lit fluidisé. Les cendres ont été éliminées du charbon grâce à un procédé développé par l’Université d’Alberta. Le charbon sans cendre a été gazéifié dans l’ATG à lit fluidisé. Le catalyseur (K2TiO3) a permis d’obtenir une meilleure conversion de carbone à basse température avec des gaz produits de grande valeur énergétique. Une diminution de la quantité du goudron, produite de la gazéification du charbon sans cendre, a été obtenue par l’application du catalyseur. L’effet catalytique a permis, aussi, de diminuer les énergies d’activation des principales réactions de gazéification, incluant le reformage du méthane et le déplacement de monoxyde de carbone. ---------- A new fluidized bed thermogravimetric analyzer (TGA) was developed to overcome the various limitations of the conventional TGA. This is the first equipment that combines both fluidization and thermogravimetric analyzer technologies. A new concept of «the pseudo-variation» of the weight was introduced in the fluidized bed TGA. A novel model was developed to transform the energy loss, by the fluidizing agent, into weight. This pseudo variation of the weight was evaluated by measuring the pressure drop through the gas distributor and filter. A special configuration was used to obtain the real weight loss of the sample inside the reactor. Another particularity, which was introduced by the fluidized bed TGA, is the strategy for gas flow rate adjustment according to temperature. This program was used for controlling the gas flow rate as a function of temperature to maintain the minimum fluidization regime throughout all of the experiments. Calcium hydroxide decomposition was the standard test that was used for the validation of the fluidized bed TGA. The results were compared with those obtained from the conventional TGA. Diffusion control was eliminated by the application of the fluidized Bed TGA, which was confirmed by the X-Ray Diffraction (XRD) analysis on the treated samples. The reliability of the newly developed equipment was confirmed by such validation test. Coal gasification was studied in the novel fluidized bed thermogravimetric analyzer. The weight loss obtained from the fluidized bed TGA was in general agreement with the total gas product. For coal pyrolysis, resulting activation energies for the individual gases were 3 to 4 times lower than those found in literature. For char gasification, the resulting kinetic parameters were in relative agreement with those found in literature. The Continuous Stirred-Tank Reactor (CSTR) model was used to describe the reaction chamber of the fluidized bed TGA. The experimental and the model results were in reasonable agreement. Equilibrium data were also compared with experimental results. The steam reforming and the CO shift reactions were far from equilibrium. The application of potassium catalyst (K2TiO3) on ash free coal gasification was studied in the fluidized bed TGA. The total gas product was in general agreement with the total yield obtained from the fluidized bed TGA. The carbon conversion and the higher heating value of the gas product gas were significantly enhanced by the catalyst application on ash free coal gasification. The effect of catalyst on the kinetics of char gasification was neglected. The activation energy of the CO shift reaction was decreased by 45%, from the previous one without catalyst, by applying catalyst. This value was decreased 19% from the one reported in literature in the case of catalytic gasification. The value of the activation energy of the methane reforming reaction was reduced by 40% from the one found in this work without catalyst. Higher heating value of the product gas and highe

Document en libre accès dans PolyPublie
Département: Département de génie chimique
Directeur de mémoire/thèse: Jamal Chaouki
Date du dépôt: 13 juil. 2016 10:41
Dernière modification: 01 sept. 2017 17:32
Adresse URL de PolyPublie: https://publications.polymtl.ca/2111/

Statistiques

Total des téléchargements à partir de PolyPublie

Téléchargements par année

Provenance des téléchargements

Actions réservées au personnel