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Hydrodynamics of a Gas-Solid Fluidized Bed at High Temperature in the Presence of Interparticles Forces

Jaber Shabanian

Thèse de doctorat (2015)

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Citer ce document: Shabanian, J. (2015). Hydrodynamics of a Gas-Solid Fluidized Bed at High Temperature in the Presence of Interparticles Forces (Thèse de doctorat, École Polytechnique de Montréal). Tiré de https://publications.polymtl.ca/1895/
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Résumé

Les lits fluidisés gaz-solide sont utilisés dans un large éventail d’applications industrielles en particulier dans le cas de réactions exothermiques telles le craquage et la régénération catalytique dans le raffinage du pétrole (procédé FCC), les synthèses par oxydation partielle, la chlorination d’oxydes métalliques, la polymérisation en phase gazeuse, la combustion et la gazéification du charbon, de déchets et de biomasse. La manutention facile des solides combinée à un bon mélange de solide au sein du lit fluidisé procure aux lits fluidisés une température uniforme et une capacité intéressante de transfert de chaleur en comparaison aux autres types de réacteurs. De plus, un taux de transfert de matière élevé et une faible perte de charge contribuent à la popularité des lits fluidisés dans l’industrie. À l’échelle industrielle, les lits fluidisés sont généralement opérés à des températures élevées pour lesquelles les propriétés de transfert, des paramètres importants dans le comportement hydrodynamique, diffèrent de celles aux conditions ambiantes. Cependant, les connaissances actuelles en ce qui a trait à l’hydrodynamique des lits fluidisés opérés a température élevée sont loin d’être satisfaisantes, i.e. données insuffisantes, résultats parfois conflictuels et controversés. La source principale de cette controverse réside dans la difficulté à déterminer l’importance relative des forces interparticulaires (FIPs) et des forces hydrodynamiques (FHDs). Une attention particulière à l’évolution des FIPs est importante en raison de la tendance globale à utiliser des matières premières de qualité inférieure (e.g. charbon à haute teneur en cendres; déchets; cultures énergétiques), reconnue comme menant à la formation d’eutectiques à faible point de fusion. La présence de tels eutectiques au sein du lit fluidisé augmente les FIPs attractives ce qui peut détériorer la qualité de la fluidisation en raison de l’agglomération des particules; dans les cas extrêmes peut mener à la défluidisation du lit. Le présent travail porte sur la caractérisation hydrodynamique des lits fluidisés gaz-solides à haute température en présence de FIPs. En raison du manque d’instruments de mesure convenables à température élevée, nous avons divisé l’étude en deux parties. La première partie visait l’investigation du comportement hydrodynamique local et global d’un lit fluidisé gaz-solide à température quasi ambiantes sujet à différentes intensités de FIPs au moyen de techniques de mesures variées. Dans la seconde partie de l’étude, le comportement hydrodynamique du lit a été observé à des températures élevées au moyen de techniques de mesures robustes (pression et température) alors que des sources de FIPs de différentes intensités étaient délibérément introduites dans le lit constitué de particules grossières. Au cours de la première partie du travail, les FIPs attractives ont été augmentées en ajustées dans une lit fluidisé gaz-solide au moyen de l’approche par enrobage de polymère. Cette approche consiste à enrober des particules inertes sphériques au moyen d’un polymère ayant une température de transition vitreuse faible. L’intensité des FIPs résultantes varie en fonction de la température d’opération du lit fluidisé. Ainsi le lit fluidisé a été opéré à des températures avoisinant la température de transition vitreuse soit entre 20 et 40°C. Cette plage de température modeste a permis l’emploi d’une plus grande variété de techniques de mesure fiables (e.g. capteur de pression, sonde a fibre optique, poursuite d’une particule radioactive) afin de caractériser le comportement hydrodynamique en fonction des FIPs. La fluidisation des particules a été effectuée à des vite4sses superficielles allant du lit fixe au régime turbulent. Des billes de sucre, appartenant à température ambiante et sans enrobage au groupe B selon la classification de Geldart ont été choisi comme particule de référence avec les forces FIPs minimales. Dans le cas des particules enrobées, une couche uniforme d’environ 5 μm de co-polymère PMMA/PEA (poly methyl methacrylate/poly ethyl acrylate). Les mesures de paramètres hydrodynamiques globaux : perte de charge totale, hauteur du lit fluidisé et différents signaux de pression ont montré que l’augmentation de l’intensité des FIPs pouvait altérer le comportement depuis le comportement de particules de type groupe B selon Geldart à des ^particules de groupe A ou même C. Avec l’augmentation des FIPs, on note une augmentation de la perméabilité en lit fixe, de la vitesse minimale de fluidisation ( !"), de la transition au régime turbulent ( #), et de la tendance du gaz de fluidisation à passer dans la phase d’émulsion. Inversement, la probabilité de passage de bulles dans le lit fluidisé diminue en fonction des FIPs. Un lit ayant des FIPs faibles à moyennes contient des bulles de plus petite taille lorsque fluidisé à de faible à moyenne vitesse de fluidisation dans le régime à bulle. Cependant en raison de l’augmentation du taux de croissance des bulles en fonction de la vitesse superficielle de fluidisation ( $) à des intensités de FIPS moyennes à élevées, des bulles plus larges sont observées à des vitesse superficielles approchant et au-delà de #,%& ()*+. Une sonde à fibre optique a montré que la structure de l’hydrodynamique locale était affectée par l’intensité des FIPs. Les données recueillies au moyen de la poursuite d’une particule radioactive a servi dans certain cas à consolider les observations au moyen de la fibre optique. L’augmentation des FIPs, le lit fixe et la phase d’émulsion en régime à bulle ont montré une plus grande capacité de rétention de gaz dans leur structure. Aussi, généralement en accord avec les mesures globales, les mesures locales montrent que le gaz de fluidisation est plus susceptible de passer dans les interstices d’un lit fluidisé cohésif lorsque dans le régime à bulle, i.e., $< #,%& ()*+, en raison des augmentations de la porosité et la fraction de la phase d’émulsion avec l’augmentation des FIPs. La fréquence du cyclage bulle/émulsion diminue avec les FIPs, par contre la transition au régime turbulent. Étant donné que l’augmentation de FIPs augmente la taille des bulles à des vitesses superficielles près de #,%& ()*+, la tendance du gaz à passer dans la phase dense pour un lit cohésif est plus faible que pour un lit sans FIPs à des $> #,%& ()*+. L’effet favorable des FIPs sur la répartition du gaz de fluidisation entre les phases bulle et émulsion pourrait s’avérée bénéfique sur la performance réacteur catalytique opérant dans le régime à bulle étant donné la plus grande contribution de la phase d’émulsion à accomplir la réaction catalysée par le solide. Un exercice de simulation visant à mettre en évidence cet effet a été entrepris en considérant la production d’anhydride maléique par oxydation partielle de n-butane dans un lit fluidisé dont le solide est un catalyseur à base de pyrophosphate de vanadium. Les paramètres hydrodynamiques mesurés pour des lits avec des FIPs ont été alimentés à un modèle hydrodynamique dans le modèle deux phases simple afin de simuler le réacteur sous différentes intensités de FIPs. Un modèle cinétique issue de la littérature a été utilisé. Les simulations ont confirmés l’avantage que peut représenter l’augmentation modérée des FIPs dans le cas des réactions catalysées par un solide. La technique de poursuite d’une particule radioactive a été employée pour étudier l’influence des FIPs sur la qualité du mélange du solide dans le régime à bulle. Les résultats montrent que la période d’inactivité augmente en présence de FIPs tandis que la fréquence de cyclage et les diffusivités axiale et radiale du solide diminuent. Ces modifications des paramètres hydrodynamiques du lit fluidisé signifient que la qualité locale et globale de mélange du solide est réduite par l’augmentation des FIPs. Ainsi, l’augmentation volontaire et contrôlée des FIPs afin d’accroire la qualité du contact gaz-solide tel que dans le contexte d’une réaction catalytique doit être entreprise avec prudence afin de ne pas être pénalisé au niveau de la réduction de mélange des solides localement et globalement. En décrivant le processus d’agglomération comme une série de réaction à l’aide du temps d’inactivité déterminé expérimentalement aux diverses intensités de FIPs, nous pouvons développer une explication fondamentale du phénomène d’agglomération montrant qu’il s’agit d’un phénomène qui a tendance à s’amplifier. La seconde partie de l’étude visait l’analyse du comportement hydrodynamique des lits fluidisés à haute température en présence de FIPs dans un lit de particules grossières opérées dans le régime à bulles. L’augmentation des FIPs a été effectuée au moyen de la combustion de différents combustibles solides avec diverses teneurs en métaux alcalin et alcalino-terreux. Ce faisant le matériel du lit, du sable de silice, pouvait s’enrober d’une couche de composés eutectiques a faible point de fusion comparé au point de fusion du sable frais. Avec les FIPs à leur minimum (sable frais), l’augmentation de la température mène à la diminution de la taille des bulles tandis que la fréquence de passage des bulles ne varie pas significativement. L’augmentation des FIPs mène à une augmentation de la vitesse minimale de fluidisation et une multiplicité de comportements hydrodynamiques en fonction du niveau des FIPs. Les résultats obtenus dans cette partie de l’étude au moyen de techniques de mesures globales sont généralement en accord aux observations de la première partie. Ceci confirme que l’approche adoptée qui visait à entreprendre une campagne extensive à basse température sur des particules modèles peut servir à substituer certains essais à haute température pour lesquels les techniques de mesure ne sont pas adaptées afin de générer une compréhension plus approfondie du phénomène. Avec les apports de la présente étude sur l’impact des FIPs sur l’hydrodynamique des lits fluidisés à bulles de particules grossières, une nouvelle approche pour l’anticipation de la défluidisation a été introduite. Selon cette nouvelle approche nécessite que la pression différentielle mesurée dans une section bien stabilisée du lit fluidisé diminue dans le temps en deçà d’un certain seuil et que la différence de température entre un thermocouple situé près du distributeur et les autres plus haut dans le lit dense augmente au-delà d’un seuil. Cette approche a montré qu’elle permettait d’anticiper la défluidisation du lit de quelques minutes à heures avant que la défluidisation ne se manifeste. Malgré sa simplicité, cette méthode s’est avérée robuste même face à des changements de type échelon de certains paramètres d’opération importants tels : la température du lit (±100oC), $ (±10%), la masse du lit (±20%). Les observations effectuées sur plusieurs incidents de défluidisation lors de la combustion du propane ou d’un autre combustible solide, la combinaison de deux valeurs seuils était requise pour la détection de la défluidisation résultant de l’agglomération des particules grossières de sable de silice (,-=820 μm; ,- est la taille moyenne) dans un lit fluidisé à bulles. Ces seuils agissent comme des alarmes de premier et deuxième. ---------- Gas-solid fluidized beds are applied for a broad variety of applications in the chemical industry, such as fluidized catalytic cracking (FCC) including catalytic regeneration and other strongly exothermal processes, chlorination of metal oxides, gas-phase polymerization, and combustion or gasification of coal, waste, and biomass. Easy solids handling and good solids mixing, yielding a comparatively uniform temperature and an efficient heat exchange, high mass transfer, and low bed pressure drop are among the interesting features of these units that make them popular in industry. They are usually operated at high temperature. The hydrodynamics of gas-solid fluidized beds at thermal levels well above ambient directly affect the transfer phenomena and, thus, is a critical factor for their design and operation. Nevertheless, the present understanding of the fluidization characteristics of these systems at high temperature is far from satisfactory, i.e., findings are still controversial. The major source of this controversy is attributed to the lack of insight about the relative importance of interparticle forces (IPFs) and hydrodynamic forces (HDFs). Attention to the evolution of IPFs at elevated temperatures is important owing to the global trend to employ lower quality feedstock (e.g., high ash content coal, energy crops, and waste), known to introduce species that can result in the accumulation of low melting point eutectics. The presence of these low melting point eutectics at high temperature favor particle-particle agglomeration in the bed. In extreme cases, IPFs can fully deteriorate the fluidization state of the particles due to ongoing agglomeration, leading to complete defluidization. This research, therefore, focuses on the hydrodynamic characterization of gas-solids fluidized beds at high temperature in the presence of IPFs. Due to a lack of proper measurement techniques at elevated temperatures, we approached this study by dividing it into two parts. The first part was aimed at exploring the fluidization behavior of a gas-solid fluidized bed at different levels of IPFs from global and local points of view. The second part focused on the hydrodynamic characterization of a gas-solid fluidized bed at high temperature while different levels of IPFs were deliberately introduced into a bed of otherwise fresh coarse particles. The level of cohesive IPFs was increased and adjusted in a gas-solid fluidized bed with a polymer coating approach in the first part of the study. This technique is based on coating spherical inert particles with a polymer material having a low glass transition temperature in the primary step. Since the level of IPFs achieved by this method depends on the temperature of the coated particles, they were subsequently adopted in a gas-solid fluidized bed operated at varying temperatures near the glass transition temperature of the polymer, i.e., between 20–40oC. This allowed for the investigation of the effect of IPFs on the fluidization behavior of a gas-solid fluidized bed in a much friendlier environment than the conditions of a gas-solid fluidized bed at high temperature. Therefore, different reliable and accurate measurement techniques, i.e., pressure transducers, an optical fiber probe, and the radioactive particle tracking (RPT) technique, were employed for the purpose of a comprehensive hydrodynamic study. The fluidization study was attempted at different superficial gas velocities covering the fixed bed state, bubbling, and turbulent fluidization regimes. Sugar beads that belong to Geldart group B powders, referred to the fluidization behavior at ambient conditions, were adopted as the base system for which the level of IPFs was at minimum. The thickness of the uniform coating layer, i.e., PMMA/PEA (poly methyl methacrylate/poly ethyl acrylate) copolymer, was approximately 5 μm for the coated particles. The measurements of global hydrodynamic parameters, including the total bed pressure drop profile, bed height, and different types of pressure signals, demonstrated that increasing the level of IPFs could shift the fluidization behavior of a given powder representing typical Geldart group B behavior into Geldart group A or even C behavior and increase the fixed bed permeability, the minimum fluidization velocity ( !"), the transition velocity from bubbling to turbulent fluidization regime ( #), and the propensity of the fluidizing gas to pass through a bubbling bed in the emulsion phase. Also, the passage frequency of bubbles within the bed decreased with IPFs. A bed with a low/moderate level of IPFs contained slightly smaller bubbles at low to moderate superficial gas velocities in the bubbling fluidization regime. However, due to an increased growth rate of bubble size with the superficial gas velocity ( $) at a moderate/high level of IPFs, larger bubbles were present in the bed at gas velocities approaching and above #,%& ()*+. An optical fiber probe was exploited for the local hydrodynamic measurements to unveil the influence of IPFs on the modification of the two-phase flow structure of the bed. The data collected during the RPT tests were employed in some cases to consolidate the experimental findings achieved by the application of the optical fiber probe. Upon increasing the level of IPFs, the fixed bed and emulsion phase in the bubbling regime demonstrated a higher capacity in holding gas in their structures. Also, in broad agreement with the global measurements, the local measurements showed that the fluidizing gas was more prone to interstitially pass through a more cohesive bed in the bubbling regime, i.e., $< #,%& ()*+, since the emulsion phase voidage and fraction increased with IPFs. The frequency of the bubble/emulsion phase cycle decreased with IPFs. In contrast, increasing the level of IPFs led to an increase in the meso-scale transition from bubbling to turbulent fluidization regime. Since larger bubbles were presented in a bed with IPFs at superficial gas velocities close to #,%& ()*+, the tendency of the gas to pass through the cohesive bed in the dense phase was lower than a bed with no IPFs at $> #,%& ()*+. The favorable effect of IPFs on the division of the fluidizing gas between the bubble and emulsion phases in the bubbling fluidization regime could enhance the overall performance of a catalytic bubbling gas-solid fluidized bed reactor since the efficiency of the emulsion phase in bringing about a chemical reaction between gas and solids is much higher than that of the bubble phase. Thus, a simulation study of an industrial-scale fluidized bed reactor for the production of maleic anhydride by the catalytic oxidation of n-butane over the fluidized vanadium phosphorus oxide catalyst was attempted to verify this hypothesis. The hydrodynamic parameters measured for beds at varying levels of IPFs were adopted in the two-phase flow model to describe the hydrodynamics of the simulated reactor at different levels of IPFs. A kinetic model, available in open literature, represented the reaction feature of the reactor. The simulation results confirmed the hypothesis. The RPT technique was implemented to study the influence of IPFs on the quality of solids mixing in a bubbling gas-solid fluidized bed. The polymer coating approach was adopted to enhance and control the degree of IPFs. The analysis of the collected RPT data showed that the idle time increased in the presence of IPFs while the gross cycle frequency and the axial/radial solid diffusivities decreased. These modifications in the characteristic hydrodynamic parameters of the bed revealed that the quality of global and local solids mixing decreased in a bubbling bed with IPFs. Therefore, an increase in the level of IPFs to achieve an enhanced gas-solid contact in the bubbling regime should be cautiously applied for the purpose of improving the reaction performance of a catalytic bubbling gas-solid fluidized bed reactor. By resembling the agglomeration process to a reaction network and with the help of the calculated idle time for systems with different levels of IPFs, we could provide a fundamental understanding about why the agglomeration phenomenon, which is a major operational problem for cohesive gas-solid fluidized beds at elevated temperatures, is a self-promoting process. The second part of the study targeted exploring the effect of temperature on the hydrodynamics of a bubbling gas-solid fluidized bed when varying degrees of IPFs were introduced into a bed of coarse particles. Increasing the level of IPFs was achieved through the combustion of different solids fuels containing varying amounts of alkali/alkali earth metals in a bubbling fluidized bed of otherwise fresh coarse particles. The bed materials could be coated with the low melting point eutectics by this technique. Upon increasing the operating temperature in a gas-solid fluidized bed of fresh coarse particles under conditions where the level of IPFs was at minimum, the bubble size decreased while the bubble passage frequency was relatively insensitive to the change. Increasing the level of IPFs led to an increase in the minimum fluidization velocity and a multiplicity of fluidization behaviors in the bubbling regime depending on the magnitude of IPFs. The results achieved in this part of the study through the global hydrodynamic measurements were in broad accordance with those obtained in the first part of this work. It proved that a suitable strategy was adopted throughout this research to provide a comprehensive understanding on the subject. With the help of the insight gained in this study about the influence of IPFs on the hydrodynamic characteristics of a bubbling fluidized bed of coarse particles, a novel approach was introduced for the early warning of defluidization conditions. According to this method, the average differential pressure drop measured from the well stabilized section of the bed decreases over the processing time while the temperature difference between the lowermost thermocouple right above the distributor plate and others within the dense bed at the higher levels increases simultaneously when a cohesive bubbling bed of coarse particles is approaching the complete defluidization state. It demonstrated promising performance in the advanced detection of the onset of agglomeration minutes to hours before the entire defluidization of the bed. Although it is simple, the method showed a low level of sensitivity to the variation of other influential operating parameters, i.e., the bed temperature (±100oC), $ (±10%), and the bed mass (±20%). According to the observations made during many defluidization incidents, when combusting propane or a solid fuel, two pairs of detection thresholds for the opportune recognition of agglomeration in bubbling fluidized beds of coarse silica sand particles (,-=820 μm; ,- is the average particle size) are proposed. They work as the high and high-high alarms for the purpose mentioned here. An encouraging performance was also observed from the technique for the timely recognition of agglomeration when fine silica sand (,-=370 μm) was employed as the bed material.

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Département: Département de génie chimique
Directeur de mémoire/thèse: Jamal Chaouki
Date du dépôt: 16 déc. 2015 13:40
Dernière modification: 01 sept. 2017 17:32
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