The Impact of Hydrogen and Oxidizing Impurities in Chemical Vapor Deposition of Graphene on Copper

Le graphène, un matériau bidimensionnel constitué d'une monocouche d'atomes de carbone, a attiré l'attention des scientifiques et des technologues pour ses propriétés mécaniques, électriques et optoélectroniques remarquables. L'utilisation du graphène dans des applications pratiques nécessite toutefois le développement de méthodes de synthèse fiables et rentables pouvant produire de larges films de graphène avec une faible densité de défauts et une morphologie bien contrôlée. Une des méthodes les plus significatives est la croissance catalytique de graphène par dépôt chimique en phase vapeur (CVD) sur substrats métalliques. La croissance à haute température (850-1100°C) à partir d'un mélange d'hydrocarbures et d'hydrogène permet de produire de larges feuillets de graphène polycristallin et d'excellente qualité. Cette voie de synthèse est prometteuse car elle ouvre la voie à une production de graphène à grande échelle et une commercialisation massive de produits à base de graphène. Cette thèse porte sur la synthèse du graphène sur des feuillets de cuivre polycristallin par la voie CVD à basse pression (LP-CVD) avec du méthane comme source de carbone et de l'hydrogène pour assurer un environnement réducteur. Plus précisément, elle porte sur la détermination du rôle de l'hydrogène et des impuretés oxydantes pendant la formation de graphène. Le but ultime de la thèse est d'élaborer les bases fondamentales pouvant mener à un procédé de croissance commercialement viable et reproductible de graphène de haute qualité pour d'éventuels procédés de fabrication industriels. La première partie de la thèse traite du rôle de l'hydrogène moléculaire dans la croissance CVD de graphène. À partir d'expériences de recuits, certaines études ont affirmé que l'hydrogène moléculaire vient graver le graphène sur cuivre. Nous avons vérifié que cette gravure du graphène vienne plutôt de la présence de traces d'oxygène dans l'atmosphère du four ou dans la bombonne d'hydrogène. Pour cela, nous avons adopté une approche basée sur des expériences de recuits systématiques de graphène sur des feuilles de cuivre en présence d'hydrogène de différentes puretés.