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Conversion du méthanol en oléfines sur SAPO-34 : modélisation cinétique et design de réacteur

Marine Keraron

Master's thesis (2009)

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Abstract

The main goal of this research project is to predict the operating conditions, the typeand dimensions of the reactor maximizing ethylene and propylene yield by conversionof methanol over SAPO-34 catalyst. To achieve this, the study of the MTO (Methanol-To-Olefins) process starts with the understanding of phenomena occuring at a molecular scalewith the establishment of a reaction mechanism leading to the formation of olefins. It hasbeen recognized that this reaction mechanism begins with the dehydration of methanolinto dimethylether, then the equilibrium mix methanol/dimethylether is converted intoolefins. More precisely, the exact reaction type and steps are still being debated. The "hydrocarbonpool" mechanism has been chosen in this study where a reaction intermediateis trapped in the cages of SAPO-34 catalyst. The dimensions of the pore opening (4,5 Å 4,1 Å) determines the output of products converted from this intermediate. The proposedreaction scheme is composed of 16 reactions and the chosen intermediate is consideredto be of the polymethylbenzene type. Only alkenes with a carbon chain shorter than theone of pentene can escape from the pores of SAPO-34 catalyst. There are twelve reactionproducts : methanol, dimethylether, ethylene, propylene, butene, pentene, methane,ethane, propane, butane, carbon dioxide and water. The reaction intermediate and thecoke formed stay in the pores. A kinetic study is coupled with the established reactionscheme. Experimental data found in the recent scientific literature has been used becauseno experiments were conducted at the "École Polytechnique de Montréal". The determinationof kinetic constants and activation energies values are based on the numericalsimulation of a fixed bed reactor. The experimental data taken from the literature gaveus several points at three temperatures (400, 425 and 450 °C) and the space time (0,8 ;1,7 and 3 g.h/molMeOH). The Fortran language program is based on the simplex methodwhich minimizes the difference between experimental and simulated values.

Résumé

Le but principal de ce travail de recherche est de prévoir les conditions opératoires, le typeainsi que les dimensions du réacteur maximisant le rendement en éthylène et en propylènepar conversion du méthanol sur le catalyseur SAPO-34. Pour cela, l'étude du procédéMTO (Methanol-To-Olefins) commence par la compréhension de phénomènes ayant lieuà l'échelle moléculaire avec l'établissement d'un mécanisme réactionnel amenant à la formationdes oléfines. Il est reconnu que ce mécanisme réactionnel débute par la déshydratationdu méthanol en diméthyléther puis le mélange méthanol/diméthyléther à l'équilibreest converti en oléfines. Plus précisément, le type exact et l'enchaînement desréactions sont encore sujet au débat. Le mécanisme de type "hydrocarbon pool" est choisidans cette étude. Ce mécanisme fait intervenir un intermédiaire réactionnel piégé dansles pores du catalyseur SAPO-34. Les produits de conversion de cet intermédiaire ne peuventeux-mêmes sortir que si la taille de l'ouverture du pore (4,5 Å 4,1 Å) le permet.Le schéma réactionnel proposé est composé de 16 réactions et l'intermédiaire considéréest de type polyméthylbenzène. Seules les alcènes de chaîne carbonée plus courte quele pentène peuvent s'échapper des pores du catalyseur SAPO-34. Les produits de réactionssont au nombre de douze : le méthanol, le diméthyléther, l'éthylène, le propylène,le butène, le pentène, le méthane, l'éthane, le propane, le butane, le dioxyde de carbone,l'eau. L'intermédiaire réactionnel et le coke formé restent au sein des pores. Une étudecinétique est associée au schéma réactionnel établi. Sachant qu'aucune expérience n'a étéréalisée à l'École Polytechnique de Montréal, ce sont des données expérimentales trouvéesdans la littérature scientifique récente qui ont été utilisées. La détermination desvaleurs des constantes cinétiques et des énergies d'activation est basée sur la simulationnumérique d'un réacteur à lit fixe dans les conditions de l'expérience.
Department: Department of Chemical Engineering
Program: Génie chimique
Academic/Research Directors: Jamal Chaouki, Gregory Patience
PolyPublie URL: https://publications.polymtl.ca/158/
Institution: École Polytechnique de Montréal
Date Deposited: 12 Jun 2012 09:44
Last Modified: 08 Nov 2022 12:37
Cite in APA 7: Keraron, M. (2009). Conversion du méthanol en oléfines sur SAPO-34 : modélisation cinétique et design de réacteur [Master's thesis, École Polytechnique de Montréal]. PolyPublie. https://publications.polymtl.ca/158/

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