Field-Induced Modulation of Single-Exciton Emission in ZnSe:Te₂ Under Resonant and Non Resonant Excitation

L'avènement de l'information quantique incite au déploiement d'un réseau de télécommunication quantique permettant de connecter différents agents distants (tels des ordinateurs) entre eux, une technologie garantissant une sécurité absolue des communications. Les photons, en raison de la robustesse de leurs états quantiques et de leur grande vitesse de propagation, sont des candidats de choix à la transmission de l'information quantique sur de longues distances. Ainsi, la mise au point d'interfaces convertissant les degrés de liberté quantiques d'un photon en des équivalents matériels (et vice versa) est cruciale pour l'implantation d'un tel réseau. Ces dispositifs, nommés qubits contrôlés optiquement (QCO), doivent entre autres idéalement présenter une grande vitesse d'opération, être identiques, posséder un long temps de cohérence et interagir fortement avec la lumière. Dans le cadre de ces travaux, nous avons étudié les propriétés d'émission sous excitation résonante et non résonante (NR) d'excitons liés à des molécules de tellure dans le séléniure de zinc (ZnSe:Te₂). Ces défauts atomiques de symétrie C₂ᵥ, dont la configuration dans le réseau cristallin est bien définie, sont d'intéressants potentiels QCO en raison de leur comportement de pseudo-accepteurs leur permettant de capturer un trou unique, un exciton, un trion positif ou un biexciton. Puisque le trou est fortement localisé sur le défaut, interagissant ainsi avec peu de spins nucléaires, que sa fonction d'onde possède un noeud à la position des noyaux et que le Te et le matériau hôte ont une faible concentration naturelle de spins nucléaires, les mécanismes de décohérence dus à l'interaction hyperfine sont présumés de moindre importance que dans les systèmes basés sur les semiconducteurs III-V tels les boîtes quantiques et les centres isoélectroniques dans l'arséniure de gallium (GaAs) et dans le phosphure de gallium (GaP). Deux séries de mesures ont été réalisées sur des excitons uniques liés à des molécules de Te₂ dans le but d'évaluer leur performance en tant que QCO: une mesure de photoluminescence-excitation (PLE) et une mesure d'excitation résonante. En premier lieu, la PLE visait à caractériser les mécanismes de transfert entre un exciton lié et des états de plus haute énergie, ainsi qu'à identifier comment ces derniers, en particulier ceux impliquant les états excités de l'exciton, pourraient être exploités dans le cadre de protocoles de contrôle.

Abstract

The advent of quantum information processing calls for the establishment of a quantum telecommunication network to connect distant agents (such as computers), a technology guar-anteeing an absolute security of communications. Photons, due to the robustness of their quantum states and high propagation speed, are the candidates of choice to convey quantum information over long distances. Hence, interfaces converting photon quantum degrees of freedom to material ones (and vice-versa) are of premium importance for the deployment of a quantum network. Such devices, often named optically addressable qubits (OAQs), must ideally, among other things, be ultrafast and identical to one another, as well as present a long coherence time and strong interaction with light. In this work, we investigated the non resonant (NR) and resonant emission properties of excitons bound to isoelectronic tellurium molecules in zinc selenide (ZnSe:Te₂). These atomic defects of C₂ᵥ symmetry and well-defined atomic configuration are interesting OAQ candi-dates as they behave like pseudo-acceptors and therefore can bind single holes, excitons, positive trions and biexcitons. Since the hole is very localized on the defect, therefore inter-acting with only a few nuclear spins, that its wavefunction has a node at the position of the nuclei, and that both Te and host atoms have low nuclear-spin natural abundance, hyper-fine interaction-related decoherence mechanisms are strongly suppressed compared to III-V semiconductors-based systems such as quantum dots or isoelectronic centers in gallium ar-senide (GaAs) and gallium phosphide (GaP). Two measurement campaigns were conducted on single Te₂-bound excitons in order to evaluate their potential as OAQs: PLE and resonant excitation. First, PLE was aimed at characterizing transfer mechanisms between higher-energy states and a Te₂-bound exciton, and identifying how any of them, especially those involving its excited states, could be exploited in a control protocol. Although excited states could not be experimentally observed, it was found that resonantly-created free excitons in the ZnSe host (FX, at 2.805 eV) were easily captured by the defects, leading to an increase of the bound-exciton emission. A peculiar and intriguing effect was also observed: a periodic modulation of the bound-exciton emission energy (Eₑₘ) as a function of the excitation energy (Eₑₓ). As this remote means of tuning the Eₑₘ of an emitter could have great implications for coherent control, its characteristics were thoroughly studied.