Étude de phénomènes cinétiques à longue portée lors de la croissance épitaxiale à l'aide de la méthode Monte Carlo cinétique

L'objectif principal de cette these est d'etudier les phénomènes cinétiques à longue portée lors de la croissance épitaxiale à l'aide de la méthode Monte Carlo cinétique (KMC). Nous étudions d'abord l'impact des sauts à longue portée et du régime d'agrégation réversible sur la croissance d'une surface singulière. Nous présentons ensuite une variante de la méthode KMC qui permet de réduire les temps de simulations. À l'aide de cette nouvelle méthode, nous analysons finalement l'impact de la germination sur la croissance de surfaces vicinales. Dans une étude de l'impact de l'agrégation réversible et de la loi de Meyer-Neldel sur la croissance épitaxiale, nous observons que la densité d'atomes, de même que la densité de petits îlots est telle que la distribution de taille des îlots est bimodale. Les fréquents événements de détachement font ainsi croître le nombre d'atomes non liés aux ilots et cette grande densité augmente par le fait même la probabilité de germination, menant à une importante densité de petits îlots. Dans un tel cas, ces petits îlots sont métastables en ce sens qu'ils ont une grande probabilité de se fragmenter suite à un événement de détachement. Les sauts à longue portée accentuent la distinction entre les deux modes de cette distribution en permettant aux atomes détachés de s'éloigner davantage des îlots. Ainsi, les sauts à longue portée font augmenter le coefficient de diffusion effectif des atomes qui présente alors un comportement supra-Arrhenius d'autant plus important que la portée maximale des sauts est grande. Ce comportement ne peut être compensé par la modiffication de la température de croissance puisque les taux d'activation de tous les événements varient de façon non linéaire avec cette température. Puisque les événements les plus fréquents dans nos simulations sont les événements de diffusion simple (alors qu'un atome n'est pas encore incorporé à un îlot), qui comptent pour près de 80% de la totalité des événements simulés, nous développons une variante de la méthode KMC qui permet de réduire le temps de calcul requis pour de tels événements. Pour ce faire, nous catégorisons les atomes en deux groupes, l'un contenant les atomes assez loin des autres pour pouvoir être considérés comme exempts d'interaction (en lien avec le modèle utilisé dans nos simulations KMC) et l'autre contenant tous les atomes liés. Cette condition de "non interaction" permet alors de réduire le nombre de mises à jour requises lors de la diffusion des atomes concernés sans nécessiter d'approximation par rapport à la méthode KMC. Nous présentons alors une nouvelle méthode qui porte le nom de LAUKMC pour low adatom update KMC. Nos simulations appliquant une telle stratégie sont jusqu'à environ

Abstract

The main objective of this thesis is to study long range kinetic phenomena during epitaxial growth with the kinetic Monte Carlo (KMC) method. We begin by studying the impact of long jumps and the reversible aggregation regime on singular surface growth. We then present an alternative KMC method which allows to decrease the simulation time. With this new method, we finally analyze the impact of nucleation on vicinal surface growth. In a study on the impact of the reversible aggregation regime combined to the Meyer-Neldel rule on submonolayer epitaxial growth, we observe that atom and small island densities are such that the island size distribution is bimodal. The frequent detachment events are responsible for an increase of the number of unattached atoms and the probability of nucleation increases due to this large density of atoms, resulting in an important small island density. In such a case, those small islands are metastable because of their large probability to fragment following a detachment event. Long jumps accentuate the distinction between the two modes of the bimodal island size distribution by allowing detached atoms to diffuse far away from islands. Long jumps increase the eective diffusion coefficient of atoms, which show a supra-Arrhenius behavior especially important for a large maximum long jump extent. Since the most frequent events in our simulations are simple diffusion events (that is, when an atom is not attached to an island), which account for nearly 80% of the number of performed events, we develop an improved KMC method which allows to reduce the simulation time for such events. To do so, we partition the atoms in two groups, the first one containing the atoms far enough from each other to be considered interaction free (with respect to the KMC model used) and the other one containing all bonded atoms. This non-interacting condition allows to reduce the number of updates required after the diffusion of an atom without any additional approximation compared to the KMC method. This strategy results in the elaboration of a new method, the LAUKMC (for low adatom update KMC) method. The LAUKMC simulations are approximatively four times faster than equivalent KMC simulation in a step ow regime, and six times faster when the reattachment procedure is applied. The speed-up is especially important when the number of atoms out of interaction range from other atoms is large and when the aggregation regime is strongly reversible. For limited diffusion and irreversible aggregation regime conditions, the LAUKMC method behaves as KMC simulations and little speed-up is observed.