Évaluation des propriétés chimiques, mécaniques et hydrogéologiques de géomembranes utilisées comme matériaux de recouvrement pour restaurer des sites miniers en milieu froid et acide

Les géomembranes (GM) sont utilisées dans le domaine minier comme matériaux dans les systèmes de recouvrement pour constituer une barrière à l'eau et à l'oxygène afin de contrôler la génération de drainage minier acide (DMA). Une douzaine de sites avec ce type de système de recouvrements a été retrouvée dans la littérature. D'une part, les profondeurs auxquelles sont placées les GM sur les différents sites recensés au Canada sont inférieures aux profondeurs de pénétration potentielle du gel, les faisant ainsi éventuellement subir des cycles de gel-dégel (CGD). D'autre part, sur certains de ces sites, la GM est directement installée par-dessus les résidus oxydés, ce qui exposerait la GM à l'attaque chimique du DMA. Par ailleurs, les GM sont des matériaux synthétiques à durée de vie limitée alors que dans la restauration de sites miniers, l'objectif est d'atteindre un système qui resterait performant à très long terme. D'où l'origine de cette thèse qui vise à évaluer l'effet de ces facteurs sur les propriétés des GM utilisées dans le contexte de recouvrements miniers en milieu froid et acide. Pour ce faire, le projet a été orienté sur trois axes visant à étudier 1) les effets des CGD sur les propriétés des GM en polyéthylène haute densité (PEHD) et en polyéthylène basse densité linéaire (PEBDL), ensuite 2) les effets de l'exposition au DMA sur les propriétés de GM en PEHD, et finalement 3) la performance in situ de GM en PEHD installées sur trois sites miniers situés en Abitibi-Témiscamingue et dans le Moyen-Nord du Québec. Pour l'étude des effets des CGD sur les GM dans les systèmes de recouvrements en milieu froid, des GM en PEHD et en PEBDL ont été soumises à des CGD contrôlés au laboratoire. Les GM en PEBDL ont été étudiées dans cette partie de la thèse, car elles pourraient être une alternative aux GM en PEHD. Les propriétés mécaniques en traction, hydrauliques et de sorption/diffusion d'oxygène ont été utilisées comme indicateur de performance. Initialement, d'un point de vue mécanique, les GM en PEHD étaient plus rigides et avaient des propriétés à la rupture plus basses que les GM en PEBDL. Ces propriétés mécaniques ont été évaluées après 5, 10, 20, 30, 40, 50, 60, 70, 80, 90, 100, 150, 200, 250 et 300 CGD. Au fil des CGD, une rigidification et une augmentation des propriétés à la rupture des deux matériaux ont été constatées. Les GM en PEBDL demeurent plus élastiques et plus résistantes que les GM en PEHD. Quant aux propriétés hydrogéologiques des deux matériaux, elles étaient dans les mêmes ordres de grandeur initialement. La perméabilité et les propriétés de sorption/diffusion d'oxygène ont alors été examinées après 100, 200 et 300 cycles. Au cours des CGD, ces propriétés de transfert de masses ont évoluées. Les conductivités hydrauliques équivalentes des deux GM ont augmenté d'un ordre de grandeur et sont à 10-14 m/s. Les coefficients de diffusion et de perméation d'oxygène ont quant à eux diminué d'un ordre de grandeur et sont respectivement à 10-14 et 10-13 m2/s. Ces valeurs indiquent que les matériaux gardent de bonnes propriétés hydrogéologiques après 300 CGD. Afin d'étudier les effets de l'exposition au DMA sur les propriétés des GM, des GM en PEHD ont été dégradées artificiellement au laboratoire. Ces GM en PEHD sont les plus utilisées dans les systèmes de recouvrement. Cette dégradation a été effectuée avec trois bains d'immersion remplis de DMA synthétique et chauffés à 65, 75 et 85 °C pour une période allant jusqu'à 16 mois. Des échantillons de GM ont ainsi été retirés mensuellement des bains afin d'évaluer l'évolution des propriétés chimiques et mécaniques par rapport aux propriétés initiales. Des essais de caractérisation hydrogéologique (essais de perméabilité et essais de sorption/diffusion d'oxygène) ont également été réalisés à la fin des périodes d'immersion dans chacun des bains. À la fin des essais de dégradation, les GM demeuraient dans la première phase de dégradation appelée phase de déplétion des antioxydants (AO). Concernant les propriétés mécaniques des GM, un gain d'élasticité de la GM a été remarqué au cours de la période de dégradation et aucun changement significatif n'a été noté sur les propriétés à la rupture des GM. Les propriétés hydrauliques et les propriétés de sorption/diffusions d'oxygène des GM sont restées dans les mêmes ordres de grandeur que les propriétés initiales. La conductivité hydraulique équivalente, le coefficient de diffusion et le coefficient de perméation d'oxygène des GM sont respectivement restés à des ordres de grandeur de 10-15 m/s, 10-13 m2/s et 10-12 m2/s. Il n'y aurait ainsi pas encore d'effet négatif sur les propriétés de la GM pendant la phase de déplétion des AO. Cette phase de déplétion des AO aurait respectivement durée 44, 21 et 18 mois avant d'arriver à l'épuisement complet des AO pour les bains à 65, 75 et 85 °C. Cependant, les températures usuelles dans les recouvrements seraient plus basses. Une extrapolation d'Arrhenius a ainsi été effectuée afin d'estimer ce temps de déplétion des AO à des températures plus basses. Les temps d'épuisement des AO seraient ainsi respectivement de 170, 80 et 40 ans à des températures de 0, 10 et 20 °C. Toutefois, ces résultats ont été obtenus dans des bains d'immersion où la GM est exposée au DMA des deux côtés alors que dans la réalité, au pire des cas, elle ne serait exposée que d'un seul côté. Ainsi pour les trois températures de 0, 10 et 20 °C, les temps d'épuisement des AO pourraient atteindre environ 600, 275 et 130 ans dans le cas où une couche drainante recouvre la GM. Ces temps seraient encore d'autant plus élevés si une assise est installée afin d'éviter l'exposition au DMA. Ils pourraient respectivement atteindre 1000, 480 et 220 ans à des températures de 0, 10 et 20 °C avec une assise de sable par exemple. La configuration des systèmes de recouvrement a ainsi une grande importance pour assurer la durabilité de la GM. Il est à noter que ce qui a étudié ici n'est que la première étape de la dégradation des GM. Il y a encore deux autres étapes. Ce qui signifie que la durée de service des GM serait encore plus longue que les ordres de grandeur susmentionnés. En vue d'évaluer la performance sur le terrain des GM dans les systèmes de recouvrement, deux campagnes d'exhumation ont été menées en 2019 et en 2020. Ces campagnes ont ainsi permis de récupérer des échantillons de GM lisse en PEHD, âgés respectivement de 20 et 13 ans, sur deux sites Moyen-Nord et Normétal où les GM sont potentiellement exposées au DMA et subiraient des CGD, et un échantillon de GM texturée en PEHD, âgé de 10 ans sur le site Aldermac, qui subirait potentiellement des CGD. Les exhumations ont été réalisées sur deux zones pour chaque site : une zone stable et une zone affaissée afin d'évaluer l'influence potentielle des contraintes de traction sur les propriétés des GM. Les premières caractérisations effectuées sur ces GM étaient des analyses enthalpiques différentielles afin d'évaluer le temps d'induction oxydative (TIO) pour obtenir une caractérisation globale de l'état de dégradation chimique des GM. Des spectrométries infrarouges ont également été effectuées pour obtenir l'indice carbonyle (IC) pour connaître la dégradation superficielle des GM. Les IC permettraient ainsi de mettre en évidence l'effet de l'exposition au DMA. Des essais mécaniques en traction, de perméabilité et de sorption/diffusion d'oxygène ont également effectués sur les échantillons de chaque zone (stable et affaissée) des trois sites. Les mesures de TIO ont indiqué que les GM demeuraient dans la phase de déplétion des AO et étaient largement au-dessus de la valeur limite de 0,5 min (pour une GM complètement dépourvue d'AO). Les IC n'ont pas permis de mettre en évidence les effets de l'exposition potentielle au DMA. Les propriétés mécaniques en traction des GM exhumées demeuraient en conformité avec les exigences standards pour une GM neuve même après des années de service. Les conductivités hydrauliques équivalentes, les coefficients de diffusion et de perméation d'oxygène des GM sont à des ordres de grandeur respectifs de 10-14 m/s, 10-13 et 10-12 m2/s. La comparaison des résultats obtenus des zones stables avec ceux des zones affaissées a montré que les contraintes de traction entraîneraient un amincissement des GM. Cet amincissement pourrait mener à une dégradation plus rapide des GM, mais également à une légère diminution de leurs propriétés de transfert de masse. La comparaison des résultats des GM lisses avec celle texturée montre également que cette dernière aurait une durabilité plus courte. Les travaux de cette thèse ont ainsi montré qu'à l'échelle du matériau, les GM en PEHD garderaient de bonnes propriétés de barrière à l'eau et à l'oxygène jusqu'à 1000 ans, dépendamment des conditions d'expositions de la GM, de la température, de la configuration et de la stabilité physique des systèmes de recouvrement pour la restauration des sites miniers en milieu froid et acide. Cependant, l'échelle considérée dans cette thèse demeure réduite et ne concerne que les GM sans défauts physiques (trous ou fissures). Ces défauts peuvent constituer les facteurs limitants de l'efficacité des GM et devraient être étudiés dans le futur. Il est également à rappeler que la GM n'est qu'une des différentes composantes des systèmes de recouvrement. Des recherches devront être menées pour explorer les rôles de chaque composante des recouvrements et de leurs interactions. Des investigations à l'échelle du terrain devront également être conduites tant lors de l'installation que pendant la durée de service des systèmes de recouvrements avec GM. Cette thèse se veut ainsi être les prémices sur l'étude des systèmes de recouvrements avec GM en apportant les premières informations sur la durabilité de ces matériaux synthétiques dans le contexte de restauration des sites miniers en milieu froid et acide. D'un point de vue pratique, il est primordial d'éviter l'installation des GM sur des sites où d'importantes déformations sont attendues. Ces déformations pourraient provoquer la fissuration des GM et ainsi nuire au système d'étanchéité souhaité avec la GM. Il faudrait également écarter les options de configurations où la GM serait installée directement par-dessus les rejets miniers qui pourraient en accélérer la dégradation. Une assise faite de sable serait à privilégier. Une couche de protection drainante devrait également être installée par-dessus la GM, afin d'éviter les accumulations d'eau et pour améliorer la durabilité des GM. Lors de la construction des systèmes de recouvrements avec GM, des standards stricts d'assurance et de contrôle qualité devraient être adoptés afin de limiter autant que possible les défauts qui pourraient être générés et de les réparer dans l'immédiat. Ces systèmes de recouvrements devront également être instrumentés par exemple pour suivre les profils de température et de concentration en oxygène par-dessus et en dessous de la GM. Les états de contrainte au niveau de la GM devront également être suivis. Finalement, un protocole de contrôle qualité en service devrait être adopté afin de suivre régulièrement l'évolution des différentes propriétés des GM dans le temps par exemple tous les 10 ans.

Abstract

Geomembranes (GM) are used as fluid barrier components of cover systems for mine site reclamation to control the generation of acid mine drainage (AMD). A dozen sites with this type of cover systems have been found in the literature. On the one hand, the depths at which GMs are located at the various sites identified in Canada are less than the potential frost depth, thus subjecting them to freeze-thaw cycles (FTCs). On the other hand, at some of these sites, GM is installed in direct contact with acid generating wastes, which would expose the GM to AMD chemical attack. Nonetheless, GMs are synthetic materials with a finite lifespan, whereas in mine site reclamation, the objective is to achieve a system that would remain efficient in the very long term. Hence the origin of this thesis to assess the durability of GMs in the context of cover systems for mining reclamation in cold and acidic environments. To do so, the project was oriented on three axes by assessing first 1) the effects of FTCs on the GM properties, then 2) the effects of the AMD chemical attacks on the GM properties, and finally 3) the real GM performance installed on three sites located in Abitibi-Témiscamingue and in Mid-North of Québec. For the assessment of the effects of FTCs on the GM properties, HDPE, and linear low-density polyethylene (LLDPE) GMs were subjected to laboratory-controlled FTCs. LLDPE GMs were also examined in this part of the thesis as they offer a practical alternative to HDPE GMs. Tensile, hydraulic and oxygen sorption/diffusion properties were used as key performance. Initially, from a mechanical point of view, HDPE GMs were more rigid and had lower break properties than LLDPE GMs. The tensile properties were evaluated after 5, 10, 20, 30, 40, 50, 60, 70, 80, 90, 100, 150, 200, 250, and 300 FTCs. Over the FTCs, a stiffening, and an increase in break properties of the two materials were observed. LLDPE GMs remain more elastic and resistant than HDPE GMs. As for the hydrogeological properties of the two GMs, they were similar initially. The hydraulic and the oxygen sorption/diffusion properties of the two GMs were then examined after 100, 200, and 300 cycles. Over the FTC, these mass transfer properties changed. The equivalent hydraulic conductivities of the two GMs have increased by an order of magnitude and are at 10-14 m/s. While the oxygen diffusion and permeation coefficients decreased by an order of magnitude of 10-14 and 10-13 m2/s, respectively. These values indicate that the GMs retain good hydrogeological properties after 300 FTCs. In order to examine the effects of the AMD exposition on the GM properties, high-density polyethylene (HDPE) GMS were artificially degraded in the laboratory. These HDPE GMs are the most used GM in cover system. This degradation was performed with three immersion baths filled with synthetic AMD and heated to 65, 75, and 85 °C for a period up to 16 months. GM samples were thus extracted monthly from the baths to assess the change in the GM chemical and mechanical properties compared to the initial properties. Hydrogeological characterization tests (permeability and sorption/diffusion tests) were also carried out at the end of the immersion periods for each bath. At the end of the degradation period, GMs remained in the first degradation stage called the antioxidants (AOs) depletion stage. Regarding the GM mechanical properties, a gain in GM elasticity and no significant change in break properties were noticed. The GM hydraulic and oxygen sorption/diffusion properties have remained in the same order of magnitude as the initial ones. The equivalent hydraulic conductivity, oxygen diffusion and permeation coefficient remained within orders of magnitude of 10-15 m/s, 10-13 m2/s, and 10-12 m2/s, respectively. Thus, there would not yet be a negative effect on the GM properties during the AO depletion stage. This stage would have lasted 44, 21, and 18 months, respectively, before reaching complete AO depletion for the 65, 75 and 85 °C baths. However, the usual temperature in the cover systems is not as high as for degradation tests. Arrhenius modeling was thus performed to estimate the AO depletion time at lower temperatures. The AO depletion time would thus be respectively 170, 80, and 40 years at temperatures of 0, 10, and 20 °C for example. Nevertheless, these results were obtained in immersion baths where the GM is exposed to AMD from both sides when, at worst, GM would be only exposed to AMD on one side. Thus, for the three temperatures of 0, 10, and 20 °C, the AO depletion times could reach approximately 600, 275, and 130 years, respectively, in the case where a drainage layer is installed above the GM. These AO depletion times would be even higher if the GM is installed on a sand support layer to avoid the exposure to AMD. The AO depletion time could respectively reach 1000, 480 and 220 years at temperatures of 0, 10, and 20 °C. The design of the cover systems is thus of great importance to ensure the durability of the GM. It should be noted that what has been studied here is only the first stage of the GM degradation. There are two more stages. That means GM's service life would be even longer than the aforementioned orders of magnitude. To assess the actual performance of GMs in cover systems, two exhumation campaigns were carried out in 2019 and 2020. These campaigns thus made it possible to recover samples of smooth HDPE GM, respectively aged 20 and 13 years from two sites Mid-North and Normetal where GMs are potentially exposed to AMD and would undergo FTC, and a 10-year-old textured HDPE GM samples from the Aldermac site, which would have potentially undergone FTCs. The exhumations were carried out on two zones for each site to assess the potential influence of strain: an unsettled area where the GM would not have undergone differential deformations and a settled area where a depression was observed from the surface and where the GM would have been strained. The first characterizations carried out on these GMs were differential scanning calorimetry to measure the oxidative-induction time (OIT) to obtain overall characterization of the GMs chemical degradation stage. Infrared spectrometry was also performed to obtain the carbonyl index (CI) to assess the GM superficial degradation. CI would thus indicate the effect of the exposure to AMD. Tensile, permeability and oxygen sorption/diffusion tests were also performed on samples from each zone (unsettled and settled) of the three sites. OIT measurements indicated that GMs remained in the AO depletion stage as the OITs were well above the cut-off value of 0.5 min for a GM completely devoid of AO. CIs did not demonstrate the effects of the potential exposure to AMD. The tensile properties of the exhumed GMs remained in compliance with the standard requirements for a new GM even after years of service. The equivalent hydraulic conductivities, oxygen diffusion and permeation coefficients of GMS are in the respective orders of magnitude of 10-14 m/s, 10-13 and 10-12 m2/s. The comparison of the results obtained from the unsettled and settled zones showed that the strain would lead to GM thinning. This thinning would lead to a faster degradation of GMs but also to a slight decrease in their mass transfer properties. Comparing the results of smooth GMs with the textured one also shows that the latter would have lower durability. The work of this thesis has thus shown that at the scale of the material, GMs have good fluid barrier properties and could last up to 1000 years depending on the exposure condition of the GMs, the temperature, the configuration, and the physical stability of the cover systems for mine site reclamation in cold and acidic environments. However, the scale considered in this thesis remains small and only concerns GMs without physical defects (holes or cracks). These defects would thus constitute the limiting factors of the effectiveness of GMs and should be assessed in the future. It should also be remembered that GM is only one of the different components of the cover systems. Research needs to be done to explore the roles of each component and their interactions. Field-wide investigations will also need to be performed both during installation and during the service life of the cover systems. This thesis is thus intended to be the first steps in the assessment of cover systems including GM by providing the first information on the durability of these synthetic materials in the context of mine sites in cold and acidic environments. From a practical point of view, it is essential to avoid the installation of GMs on sites where severe deformations are expected. These deformations could induce cracks of the GMs and thus interfere with the desired sealing system. It would also be necessary to discard the options of configurations where the GM would be installed directly above the mining wastes which could accelerate its degradation, A support layer, made of sand for example, is crucial. A draining protective layer should also be installed over the GM to prevent water build-up and then to improve its durability. During the construction, strict quality assurance and quality control standards must be adopted to limit as much as possible any defect that could be generated and to repair them immediately. The cover systems should be instrumented, for example, to monitor temperature and oxygen profiles above and below the GM. GM strain should also be monitored. Then finally, an in-service quality control protocol should be adopted to regularly monitor the change of the various properties of the GMs over time, for example every 10 years.