A Study of In-Plane Charge Carrier Diffusion and Photon Recycling in Hybrid Organic-Inorganic Perovskites

Plusieurs études récentes prévoient une augmentation de près de 50% de la consommation énergétique mondiale avant 2050. Une chute de la production risque d'avoir des conséquences négatives à la fois sociales et économiques. De plus, les polluants issus des combustibles fossiles, les principales sources d'énergie à l'échelle mondiale, sont à la source de problèmes tels que le réchauffement planétaire, le smog et les pluies acides. Toute réponse à ce défi énergétique doit donc se faire par le moyen d'une alternative propre et renouvelable. En ce sens, l'énergie solaire est un excellent choix. Néanmoins, les panneaux solaires conventionnels restent dispendieux et relativement inefficaces par rapport aux combustibles fossiles. Récemment, la découverte des cellules solaires à base de pérovskites hybrides organique-inorganique a fait l'objet d'un intérêt considérable à travers le monde. Ces dispositifs ont surpassé leurs prédécesseurs organiques à base de colorants parce qu'ils sont plus efficaces, plus simples à fabriquer et moins coûteux. La croissance rapide de l'efficacité des cellules fabriquées à base de ces matériaux, présentement à 25.5%, est inégalée dans l'histoire des cellules solaires. Ceci représente une opportunité unique de créer une nouvelle génération de cellules solaires hautement eÿcaces pouvant stimuler l'industrie solaire. Un panneau solaire est composé de plusieurs cellules photovoltaïques qui sont typiquement reliées en série. Chaque cellule, à son tour, est composée de plusieurs couches; soit une anode, un matériau transporteur d'électrons, un absorbeur, un matériau transporteur de trous et finalement une cathode. Le matériau absorbeur, dans notre cas la pérovskite, sert à la conversion de la lumière entrante en porteurs de charges libres, soit électrons et trous. Le transport des porteurs de charge aux électrodes résulte en une génération d'une différence de potentiel aux bornes de la cellule photovoltaïque. Les pérovskites hybrides, grâce à leur bande interdite (~1.5 eV) approchant la valeur idéale (~1.34 eV) pour l'efficacité de conversion maximale, sont d'excellents absorbeurs. Cependant, il reste beaucoup à découvrir en ce qui concerne la physique fondamentale des porteurs de charges permettant ces valeurs d'efficacité aussi élevées. Plus spécifiquement, comprendre l'influence des processus de recombinaison et de diffusion de porteurs de charges sur les efficacités de conversion énergétique continue à poser un défi à la communauté de recherche en pérovskites. La grande majorité des expériences initiales telles que la photoluminescence résolue en temps (TRPL) ignorent les propriétés latérales du matériau et assument des valeurs idéales pour les conditions de frontières. De plus, les études effectuées jusqu'à présent sur la forme/structure/frontières des grains demeurent inconclusives.

Abstract

Over the next few decades, global energy consumption has been predicted to increase by nearly 50%. The possibility of a shortfall in production or availability could have severe socioeconomic repercussions. In addition, fossil fuels are the primary source of pollutants leading to climate change, smog, acid rain along with various health problems. Hence, any response to this challenge must include a plan to replace fossil fuels with clean and renewable energy sources. Solar energy, which draws upon our nearly infinite supply of solar irradiation, is widely considered to be our most important resource for a sustainable energy future. At present, however, conventional solar panels remain expensive and relatively ineÿcient, when compared to their fossil fuel alternatives. Despite making headlines internationally, hybrid organic-inorganic perovskite (HOIP) solar cells, are a very recent development in solar science. These new devices largely surpass their organic and dye-sensitized predecessors in terms of conversion eÿciency, fabrication simplicity and materials cost. The rapid growth in perovskite solar cell power conversion eÿciencies, which is currently at 25.5% has been unparalleled. Hence, this is a unique opportunity to create a new generation of highly efficient solar cells which could reinvigorate the energy industry. A solar panel is composed of multiple cells which are typically configured in series. Each solar cell is composed of several layers, such as an anode, an electron transporting layer (ETL), an absorber, a hole transporting layer (HTL), and a cathode. The absorber material, i.e. the hybrid perovskite in our case, converts incident irradiation into free charge carriers, i.e. electrons and holes. The transport of charge carriers to their respective electrodes results in power across a load. Hybrid perovskites, thanks to a bandgap (~1.5 eV) approaching the ideal value (~1.34 eV) for maximum power conversion eÿciency, are phenomenal absorbers. How-ever, much remains to be discovered with respect to the underlying carrier physics producing such high efficiencies. Specifically, understanding the influence of recombination kinetics and diffusion on energy conversion effciencies poses a challenge for the perovskite research community. Most of the initial measurements such as time-resolved photoluminescence (TRPL) ignores lateral material properties and assume ideal boundary conditions when fitting coefficients. Also, studies on the e˙ect of grain shape/structure/boundaries on carrier diffusion remain inconclusive. With the recent surge in microscopic/spectroscopic methods for carrier transport characterization, we observe a greater emphasis on the importance of morphological aspects in shaping device performance.