Polariton Nonlinearities in High Exciton Binding Energy Semiconductors

Les exciton polaritons sont des quasiparticules hybrides possédant à la fois des propriétés associées à la lumière et à la matière. Ils sont formés dans les microcavités optiques contenant un matériau semiconducteur, lorsque l’échange cohérent d’énergie entre le matériau et le mode de cavité surpasse les pertes intrinsèques de ceux-ci. Cette condition définit le régime de fort couplage lumière matière, observable par une modification importante du spectre d’absorption dû à l’émergence des polaritons comme nouveaux états propres du système couplé. Les propriétés uniques des polaritons (entre autres, leur caractère bosonique, leur faible masse effective, et leurs interactions nonlinéaires) en font un système particulièrement intéressant à la fois pour la recherche fondamentale sur l’interaction lumière-matière et l’optique quantique, et pour le développement de nouveaux dispositifs photoniques. Une importante application potentielle est l’utilisation de condensats de polaritons comme source de lumière cohérente avec un seuil d’émission beaucoup plus bas qu’un laser conventionnel. Dans ce travail, nous nous concentrons sur les polaritons utilisant des matériaux semiconducteurs à haute énergie de liaison excitonique : les nanotubes de carbone et les perovskites inorganiques. Ceux-ci possèdent des propriétés avantageuses pour le couplage fort lumière matière, car leurs excitons sont stables à température ambiante et ont une grande force d’oscillateur et une longue durée de vie. De plus, ils peuvent être fabriqués par des méthodes de traitement en solution plutôt que par la croissance de couche minces sous ultravide. Nous utilisons des méthodes de spectroscopie résolue en angle (phololuminescence, réflection et transmission) pour caractériser les propriétés des polaritons dans des microcavités optiques de haute qualité incorporant des couches minces de canotubes de carbone fortement concentrées, fabriquées selon un nouveau procédé développé par nos collaborateurs à l’Université du Wisconsin(Madison). Les propriétés des polaritons obtenus (taux de couplage lumière matière, largeur de raie spectrale) surpassent les valeurs publiées jusqu’à présent dans la littérature scientifique pour les microcavités à base de nanotubes de carbone. Par des mesures de photoluminescence sous excitation continue et ultrarapide des couches minces de nanotubes (en cavité et hors cavité), nous identifions l’annihilation exciton exciton et la faible efficacité quantique de photoluminescence comme causes principales empêchant la formation d’un condensat de polaritons dans nos échantillons (même à des températures cryogéniques).

Abstract

Exciton-polaritons are hybrid light-matter quasiparticles. They are formed in optical microcavities containing a semiconductor material, when the rate of coherent energy exchange between the material and the cavity mode overcomes their combined intrinsic decay rate. This defines the strong light-matter coupling regime, evidenced by drastic changes in the absorption spectrum from the emergence of polaritons as the new eigenstates of the coupled system. The unique properties of polaritons (including boson statistics, low effective mass, and nonlinear interactions) make them a particularly interesting system for studying lightmatter interaction and quantum optics, and could enable the development of new photonic devices. An important potential technological application is the use of polariton condensate states as coherent light sources with a much lower emission threshold than conventional lasers. In this work, we focus on polaritons using semiconductor materials with high exciton binding energy : carbon nanotube and inorganic perovskites. These materials posses attractive properties for strong light-matter coupling experiments : the excitons are stable at room temperature, with a large oscillator strength and long lifetime. Furthermore, good quality thin films can be fabricated from solution processes rather than epitaxial growth. We use angle-resolved photoluminescence, reflectance and transmission spectroscopy to characterize the properties of polaritons in high-quality optical microcavities containing dense carbon nanotube thin films, fabricated by a novel method developed by collaborators at the University of Wisconsin-Madison. The measured polariton properties (light-matter coupling rate, polariton linewidth) surpass the best values reported in the literature for carbon nanotube exciton-polaritons. By photoluminescence measurements of thin films and microcavities under continuous and ultrafast nonresonant excitation, we show that exciton-exciton annihilation and low photoluminescence quantum yield are the two dominant factors which prevent the formation of a polariton condensate in our samples even at low temperatures. The subthreshold nonlinear optical response of the polariton microcavities is characterized by angle-resolved transmission measurements under ultrafast resonant excitation, and a