Photoluminescence of Isotopically Purified Germanium

Le germanium a émergé comme une plateforme prometteuse pour les technologies quantiques, avec des applications allant des points quantiques aux qubits de spin, en raison de ses hautes mobilités de charge et de son couplage spin-orbite intrinsèquement important. Cette thèse présente une investigation complète de la photoluminescence (PL) indirecte dans le germanium naturel de haute pureté, culminant avec une analyse détaillée des effets isotopiques dans des échantillons isotopiquement purifiés de 72Ge, 73Ge, 74Ge et 76Ge. La fondation de cette recherche a été établie grâce à une optimisation méticuleuse de l’appareillage expérimental. Une percée critique a été réalisée en résolvant les décalages d’alignement induits par le spectromètre, réduisant les décalages du plan focal du détecteur de plus de 100 µm à moins de 3 µm sur la gamme 0-3000 nm. Étant donné la nécessité de coupler le signal PL dans une fibre optique avec un MFD de 8 µm, cette amélioration de stabilité d’un facteur 30 a permis les mesures de haute qualité qui sous-tendent toutes les analyses subséquentes. Un cadre théorique complet pour les formes de raies de PL indirecte a été développé et rigoureusement validé, englobant toutes les contributions connues incluant la densité d’états jointe, la structure fine de l’état fondamental excitonique, les corrections de non-parabolicité des bandes, l’élargissement collisionnel, et les effets instrumentaux. Le modèle a permis la détermination précise de la séparation énergétique de l’état fondamental excitonique comme ∆E = 0, 77 ±0, 05 meV par ajustement spectral direct, avec une validation indépendante par dépendance en température donnant ∆E = 0, 7 ± 0, 2 meV. Une avancée théorique significative a été réalisée en identifiant le mécanisme d’élargissement collisionnel dominant. Par une analyse systématique, ce travail a démontré de manière concluante que l’élargissement collisionnel est principalement causé par les interactions exciton-porteur libre plutôt que par les collisions exciton-exciton, contredisant directement la littérature établie.

Abstract

Germanium has emerged as a promising platform for quantum technologies, with applications ranging from quantum dots to spin qubits, owing to its high charge mobilities and intrinsically large spin-orbit coupling. This thesis presents a comprehensive investigation of indirect photoluminescence (PL) in high-purity natural germanium, culminating in a detailed analysis of isotopic effects in isotopically purified samples of 72Ge, 73Ge, 74Ge and 76Ge. The foundation of this research was established through meticulous optimization of the ex-perimental apparatus. A critical breakthrough was achieved in solving spectrometer-induced alignment shifts, reducing detector focal plane shifts from over 100 µm to less than 3 µm across the 0-3000 nm range. Given the necessity of coupling PL signal into a fiber optic with MFD of 8 µm, this 30-fold improvement in stability enabled the high-quality measurements that underpin all subsequent analyses. A comprehensive theoretical framework for indirect PL lineshapes was developed and rig-orously validated, encompassing all known contributions including joint density of states, excitonic ground state fine structure, band non-parabolicity corrections, collisional broaden-ing, and instrumental effects. The model enabled accurate determination of the excitonic ground state energy splitting as ∆E = 0.77 ± 0.05 meV through direct spectral fitting, with independent validation through temperature dependence yielding ∆E = 0.7 ± 0.2 meV. A significant theoretical advancement was achieved in identifying the dominant collisional broadening mechanism. Through systematic analysis, this work conclusively demonstrated that collisional broadening is predominantly caused by exciton-free carrier interactions rather than exciton-exciton collisions, directly contradicting established literature. Systematic investigation of excitation conditions revealed important dependencies which were previously incompletely understood. Laser wavelength effects on power exponents (k ≈ 1 for 1059 nm versus k ≈ 1.5 for 532 nm) were attributed to wavelength-dependent penetration depths affecting defect interactions rather than fundamental band structure effects.