Vers une nouvelle approche CALPHAD du magnétisme dans les métaux et alliages

Le comportement macroscopique des matériaux magnétiques peut être expliqué par la façon dont s’orientent les moments magnétiques microscopiques présents à l’échelle atomique ou moléculaire. La physique statistique permet de décrire les effets thermiques sur un tel ensemble de moments magnétiques et d’en déduire ses propriétés thermodynamiques. Aux basses températures où l’agitation thermique est faible, la présence d’interactions entre les moments magnétiques force leur orientation dans une certaine configuration ordonnée, tandis que l’agitation thermique domine sur ces interactions dans la limite des hautes températures, entrainant l’existence d’une phase désordonnée. Il y a donc nécessairement une transition de phase entre ces deux états magnétiques, celle-ci étant caractérisée par un comportement singulier des fonctions d’état du système magnétique. La communauté CALPHAD (CALculation of PHAse Diagram) regroupe les chercheurs et industriels intéressés à modéliser la thermodynamique des matériaux et solutions pour le dimensionnement des procédés industriels. Le comportement thermodynamique d’un système est représenté par un potentiel thermodynamique dont les extrema décrivent l’état d’équilibre du système. Dans les conditions isothermes et isobares, ce potentiel est l’énergie de Gibbs, souvent utilisée dans les méthodes CALPHAD. La connaissance de cette fonction d’état est donc primordiale pour déterminer le diagramme de phase d’un système, ce qui inclut la contribution des transitions de phases magnétiques pour les métaux et alliages présentant de tels phénomènes. Le modèle de Inden-Hillert-Jarl développée par la communauté CALPHAD pour modéliser cette contribution magnétique est essentiellement empirique et repose sur la connaissance de la température critique de la transition de phase magnétique, du moment magnétique moyen par atome et de la structure de la phase cristalline. Cette méthode souffre donc d’une capacité descriptive limitée lorsque les données expérimentales viennent à manquer, ce qui arrive notamment pour les alliages ou lorsque des variations de pression sont considérées. Pour surmonter ce défaut des modèles CALPHAD actuels, ce mémoire présente plusieurs pistes d’améliorations appuyées par les connaissances théoriques des transitions de phases magnétiques et ayant pour objectif d’aider la communauté CALPHAD à obtenir un modèle d’énergie libre magnétique basé sur des considérations physiques.