Thèse de doctorat (2024)
Résumé
La synthèse Fischer-Tropsch convertit le gaz de synthèse, un mélange de CO et H2, en hydrocarbures synthétiques plus propres. Au Canada, la conversion du gaz naturel brûlé en produits chimiques à valeur ajoutée est bénéfique sur le plan environnemental et économique. Le catalyseur joue un rôle crucial dans la distribution du produit. Bien que le Fe et le Co soient des catalyseurs couramment utilisés, nous avons choisi le Fe comme phase active en raison de son coût inférieur. De plus, le Fe reste sélectif à haute température. Nous avons synthétisé des métallosilicates de Fe en utilisant une nouvelle méthode NHSG pour la première fois dans la littérature et les avons testés à des températures allant de 200°C à 350°C sous 20 bars pendant 90 h. Parmi quatre différents métallosilicates de Fe avec des métaux Ce, Zr, Ti, V, l’activité catalytique de Fe/Ce/SiO2 et Fe/Zr/SiO2 était la plus élevée avec respectivement 68 % et 52 % de conversion. La méthode NHSG a réussi à créer une structure de catalyseur mésoporeux. La sélectivité C7+ était supérieure â 60 % â 250°C. Comparés aux Co-métallosilicates, les catalyseurs â base de Fe avec des catalyseurs Zr et Ti ont donné de meilleurs résultats. Nous avons ensuite promu les catalyseurs Fe/Ce/SiO2 et Fe/Zr/SiO2 choisis avec des métaux K et Cu et avons observé une conversion de CO 20 % supérieure à celle de leurs homologues non promus. La formation de méthane était significativement plus faible (8 % en moyenne) et la sélectivité C6+ était plus élevée (jusqu’à 60 % à 300 %). De plus, nous avons synthétisé un autre ensemble de catalyseurs avec des supports Al2O3 (Sasol) pour évaluer l’impact du NHSG sur di˙érentes structures. Les catalyseurs Fe/Catalox-K,Cu et Fe/Dispal-K,Cu ont atteint respectivement jusqu’à 85 % et 75 %. Finalement, nous avons comparé l’activité catalytique de Fe/Ce/SiO2-K,Cu, Fe/Zr/SiO2-K,Cu et Fe/Catalox-K,Cu dans des réacteurs à lit fixe et à lit fluidisé. L’utilisation de la même configuration pour les deux réacteurs nous a permis de tester dans des conditions identiques — températures de 275 °C à 325 %, débits de 100 ml/ min à 200 ml/ min (correspondant à des multiples de Umf ) et pression de 20 bars, et rapport H2:CO de 2. Dans l’ensemble, les catalyseurs ont mieux fonctionné dans les lits fixes que dans les réacteurs à lit fluidisé, bien qu’à 325°C, le lit fluidisé ait obtenu une meilleure conversion en raison de points chauds réduits. Le modèle cinétique de réaction du premier ordre s’adapte extrêmement bien à tous les catalyseurs. Les énergies d’activation variaient entre 23 kJ mol−1 et 86 kJ mol−1, ce qui est cohérent avec la littérature. Notre étude hydrodynamique utilisant l’analyse de la distribution du temps de séjour (RTD) a révélé un régime de mélange à écoulement piston dans les deux réacteurs, offrant une flexibilité dans la conception et le fonctionnement du réacteur.
Statistiques
Total des téléchargements à partir de PolyPublie
Téléchargements par année
Provenance des téléchargements
