Nanosphere Lithography for Plasmonic Nanostructures in Advanced Optical Coatings, from Simulation to Fabrication

Les couleurs sont partout dans notre quotidien et sont importantes dans de nombreuses applications industrielles. Aujourd'hui, la plupart sont générées à partir de pigments et de colorants, mais ceux-ci présentent de nombreux inconvénients. Dans le cadre d'un travail commun entre nos partenaires industriels et le Laboratoire des Revêtements Fonctionnels et d’Ingénierie des Surfaces (LaRFIS), le mandat de ce projet a été défini afin de développer une nouvelle approche pour générer des couleurs et filtrer certaines longueurs d’onde basées sur des effets plasmoniques pour les lentilles ophtalmiques et le verre architectural. Cette approche se concentre sur la production de nanostructures métalliques interagissant avec la lumière incidente afin de filtrer les longueurs d’onde voulues. La méthode de production à grande échelle et peu coûteuse qui a été choisie pour réaliser les structures hautement ordonnées fut la lithographie par nanosphères. En effet, à travers l’approche Langmuir-Blodgett des masques uniformes sur de grande surface permet de générer diverses nanostructures (par exemple, des nanotriangles et des nanotrous) après déposition et décollage du polymère. La méthode de calcul par différences finies dans le domaine temporel (FDTD en anglais) pour la simulation de leur réponse optique fût aussi utilisée pour prédire la réponse optique de ces structures. Deux aspects principaux des réseaux de nanotrous produits ont été étudiés : leur morphologie, en particulier l'uniformité du masque, et leur réponse optique, en particulier l'intensité et l'étroitesse du pic de résonance de plasmons de surface localisée (LSPR en anglais) présent dans leur spectre de transmission permettant la génération de couleurs. Mon travail au laboratoire a permis de produire plusieurs résultats. Une analyse exhaustive du comportement optique attendus des couches d'argent nanostructurées a été réalisée en fonction de l'épaisseur de dépôt, la taille des trous et leur périodicité à l'aide de simulations FDTD. La méthodologie Langmuir-Blodgett a été développée permettant la production de masques sacrificiels. En effet, cette méthode est décrite dans la littérature comme étant difficile à transférer d’un laboratoire à un autre, puisque qu’elle dépend de l’arrangement naturel de nanosphères à la surface de l’eau. Il a donc fallu optimiser minutieusement les différents paramètres expérimentaux pour produire des masques uniformes.

Abstract

Colors are everywhere in our daily lives. They are important for numerous applications in the industry, and today most of the colors are generated from pigments and dyes, but these come with many shortcomings: toxicity, difficult recyclability, low longevity, etc. In the context of joint work between the industrial partners and the Functional Coating and Surface Engineering Laboratory (FCSEL), the objective of this project has been set to develop a new way of generating colors based on the plasmonic effects for ophthalmic lenses and architectural glass. This approach is focused on the production of designed metallic nanostructures that interact in a specific way with light to filter the unwanted wavelength. The large-scale and inexpensive production method selected was nanosphere lithography combined with the Langmuir-Blodgett approach to the fabrication of masks of latex nanospheres and the Finite-Difference Time-Domain (FDTD) for the simulation of their optical response. Two main aspects of the nanohole arrays produced were investigated: the morphology, specifically the uniformity of the mask, and the optical response, specifically the intensity and narrowness of the localized surface plasmon resonance peak produced in the transmission spectrum. Many tools and techniques have been developed during my master’s project. An exhaustive analysis of the optical behavior of the produced nanostructured silver layers has been conducted for the thickness of the deposition, the hole size, and the periodicity using FDTD. The Langmuir-Blodgett methodology has been developed allowing the production of sacrificial masks for the fabrication of nanohole arrays. A routine has been developed using computer vision algorithms to measure the size dispersity of beads as well as quantitatively measure the uniformity from the scanning electron microscope (SEM) images. The produced masks showed a uniformity of up to 89% after careful optimization of the different parameters in the process. Different samples have been produced for multiple etching times (size of the holes). The differences between the experimental and simulated results of the produced samples have been analyzed regarding the presence of defects in the nanostructure again using the simulation tool. The use of high-performance computing has allowed to acceleration of the simulation time and the simulation of real SEM images. Finally, the proof of concept for the inverse design of plasmonic layers using machine learning showed an error as low as 6%, and the modeling of optical filters containing plasmonic has been developed.