Conducting Polymer Based Flexible Epidermal Patch Electrodes for Human Healthcare

La demande en dispositifs portables et bioélectroniques suscite un besoin en matériaux étirables, flexibles et conducteurs. Les matériaux souples, adhésifs et auto-cicatrisants ayant un module de Young correspondant aux tissus biologiques (module de Young allant de 0,5 à 500 kPa) sont devenus un point névralgique de la recherche, grâce à leur interface de contact améliorée entre l'électronique et les tissus biologiques. À ce jour, divers matériaux conducteurs, sous forme de films, d'adhésifs bio-inspirés, de textiles et d'hydrogels, ont été utilisés pour l'électronique sur la peau. Les polymères conducteurs, en raison de leur flexibilité inhérente, leur biocompatibilité, leur facilité de traitement et de leur conductivité électronique et ionique mixte, sont considérés comme des candidats idéaux pour l'électronique portable et la bioélectronique. Cependant, des problèmes demeurent dont l'adhérence, les propriétés mécaniques, la conductivité, la capacité d'autocicatrisation et une compréhension incomplète des types de cicatrisation et de leurs capabilités. Ainsi, un besoin existe pour la poursuite de recherches pour améliorer l’utilisation des polymères conducteurs en bioélectronique et en électronique portable. Cette thèse est dévouée à la préparation de matériaux conductifs et mous, et la fabrication d’électrodes épidermiques pour la surveillance de signaux électrophysiologiques. Par conséquent, cette thèse utilise un polymère conducteur, le poly(3,4-éthylènedioxythiophène):poly(styrène sulfonate) (PEDOT:PSS), pour préparer différents hydrogels, films et organohydrogels. Nous étudions les propriétés mécaniques, la capacité d'auto-cicatrisation, la conductivité, l'adhérence, le comportement de gonflement, les capacités antigel et de rétention d'eau, et la biocompatibilité de ces matériaux. De plus, des électrodes épidermiques fabriquées à partir de ces matériaux ont été utilisées pour enregistrer des biosignaux, y compris l'électromyographie (EMG), l'électrocardiographie (ECG) et l'interface homme-machine. En raison de leur biocompatibilité, leurs propriétés électriques et mécaniques ajustables, et leur forte teneur en eau, les hydrogels conducteurs sont très prometteurs dans le domaine de l'électronique épidermique. La première partie de cette thèse démontre une approche simple pour fabriquer des hydrogels hautement adhésifs, étirables et auto-cicatrisants en mélangeant de l'alcool polyvinylique (APV), du borax et une pâte de sérigraphie commerciale (CleviosTM SV3 STAB) contenant du PEDOT:PSS, du diéthylène glycol et du propylène glycol.

Abstract

The demand for wearable electronics and bioelectronics has sparked a need for stretchable, flexible, and conductive materials. Soft, adhesive, and self-healable materials with moduli similar to human tissues (Young’s modulus ranging from 0.5 to 500 kPa) have become a research hotspot, owing to their improved contact interface between electronics and biological tissues. To date, various conductive materials, in form of films, bio-inspired adhesives, fabrics, and hydrogels, have been utilized for on-skin electronics. Conducting polymers, owing to their inherent flexibility, biocompatible property, easy processability, and combination of electronic and ionic conductivity, are considered ideal candidates for wearable electronics and bioelectronics. However, issues such as adhesion, mechanical properties, conductivity, self-healing performance, and insufficient understanding of self-healing types and their capabilities still remain. Thus, there is a need for further investigation to enhance the use of conducting polymers in bioelectronics and wearable electronics. This thesis is devoted to the preparation conductive and soft materials and fabrication soft epidermal patch electrodes for electrophysiological signals monitoring. Therefore, this thesis utilizes a conductive polymer, poly(3,4 -ethylene dioxythiophene):poly(styrenesulfonate) (PEDOT:PSS), to prepare hydrogels, films, and organohydrogels. We investigate the mechanical properties, self-healing ability, conductivity, adhesion, swelling behavior, anti-freezing and water retention ability, and biocompatibility of these materials. Furthermore, epidermal electrodes fabricated from these materials were used to record bio-signals, including electromyography (EMG), electrocardiography (ECG), and human-machine interface. Due to their biocompatibility, tunable electrical and mechanical properties, and high-water content, conductive hydrogels are highly promising in the field of epidermal electronics. The first part of this thesis demonstrates an approach to fabricate highly adhesive, stretchable, and self-healable hydrogels by blending polyvinyl alcohol (PVA), borax, and a commercial screen-printing paste (CleviosTM S V3 STAB) containing PEDOT:PSS, diethylene glycol and propylene glycol. The addition of the paste to the PVA/borax network led to hydrogels with improved softness and plastic stretchability, shorter self-healing times, and enhanced adhesion.