Raman Spectroscopy of Spatially Confined Phonon-Polaritons in GaSe Van Der Waals Crystals

Les polaritons sont des états mixtes composés de lumière et de matière. Ils proviennent d’un couplage fort entre une onde électromagnétique et une excitation de la matière. Dans les matériaux polaires, le couplage de la lumière avec un phonon polaire est appelé un phonon-polariton (PhP). Les PhPs se propageant dans les matériaux hyperboliques ont at-tiré beaucoup d’intérêt pour leur capacité à fortement confiner la lumière. L’interaction de ces PhPs avec un émetteur quantique devrait considérablement améliorer les interactions lumière-matière au-delà du régime de couplage faible. La recherche sur les PhPs est alors très active pour des applications en nanophotonique et en optique quantique. Les PhPs sont généralement étudiés en utilisant une technique de microscopie de champ proche (s-SNOM). Cette technique mesure la dispersion des PhPs, dans laquelle leurs pro-priétés sont encodées. Les PhPs sont excités par un laser infrarouge pendant qu’une pointe d’AFM mesure leur champ proche pour en extraire leur longueur d’onde. Cependant, cer-tains matériaux polaires supportent la propagation de PhPs à des fréquences situées dans l’infrarouge lointain. Il n’existe pas de source laser efficace dans ces fréquences pour le mo-ment, ce qui limite le champ d’application du s-SNOM pour l’étude des PhPs. La spectroscopie Raman utilise la lumière du visible pour étudier des excitations de la matière dans l’infrarouge. Cette technique est communément utilisée pour étudier les phonons op-tiques par exemple. Dans un travail précédemment effectué dans le groupe, la possibilité d’étudier les propriétés des PhPs en utilisant la spectroscopie Raman en configuration rétro-diffusée a été démontrée. Cette configuration permet de mesurer les PhPs présents dans le GaSe, un matériau hyperbolique 2D qui supporte la propagation de PhPs ayant des fréquences aux alentour de 240 cm−1. Dans le travail présenté ici, l’étude des PhPs du GaSe est continuée en se focalisant sur les phénomènes de confinement spatial. Dans un premier temps, la dispersion des PhPs en fonction de l’épaisseur du cristal de GaSe est mesurée. Le confinement des PhPs augmente avec l’épaisseur qui diminue, ce qui mène à un aplatissement des courbes de dispersion. Des facteurs de confinement λ0/λP hP s allant jusqu’à 100 sont estimés. Ces valeurs sont plus grandes que celles rapportées dans le hBN et le MoO3, deux matériaux hyperboliques dans lesquels les PhPs sont activement étudiés. La vitesse de groupe des PhPs a aussi pu être extraite, et une valeur de 0.014c a été obtenue. Même si des vitesses deux ordres de grandeur plus basses ont déjà été rapportées, cela démontre la capacité de la spectroscopie Raman pour extraire des propriétés des PhPs.

Abstract

Polaritons are mixed states of light and matter that arise from the strong coupling between an electromagnetic wave and a matter excitation. In a polar material, the coupling of light with a polar phonon is called a phonon-polariton (PhP). PhPs propagating in hyperbolic 2D materials recently gained much interest because of their ability to confine electromagnetic fields strongly. They would highly improve light-matter interactions with a quantum emitter beyond the weak coupling regime. PhPs are therefore intensively investigated for potential applications in nanophotonics and quantum optics. PhPs are usually probed using scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM). This technique measures the PhPs dispersion, which encodes all their properties. PhPs are excited by an infrared laser source, and an AFM tip probes their near-field to retrieve the PhPs wavelength. However, some polar materials support PhPs with frequencies in the far-infrared spectral region. Efficient laser sources are not available yet in this frequency region, which limits the uses of s-SNOM for probing PhP dispersions. Raman spectroscopy uses visible light to probe infrared material excitations and is commonly used to probe optical phonons in crystals. In a previous work of the group, the possibility of probing PhP properties using Raman scattering in the backward configuration was demon-strated. This configuration allows for the measurement of highly confined PhPs in GaSe, a 2D hyperbolic material that supports PhPs with frequencies around 240 cm−1. The study of PhPs in GaSe is pursued in this work by focusing on the study of PhP spatial confinement effects. First, the PhP dispersion is measured as a function of the crystal thick-ness. The PhP confinement increases with decreasing the sample thickness. This results in a flattening of the PhP dispersion curve. Moreover, PhP confinement factors λ0/λP hP s of up to 100 is reported. This value is higher than those reported in the most recent literature in hBN and MoO3, two other hyperbolic materials in which PhPs are intensively studied. The PhP group velocity can also be extracted from the dispersion curve, and a value of 0.014c is obtained. It is higher than the ones reported in the literature by two orders of magnitude, but it still demonstrates the ability of Raman scattering to extract important PhP properties.