Development, Physics, Technology and Operation of a "Pilot-Scale" Dielectric Barrier Discharge Reactor

Ce mémoire fait suite aux recherches précédentes à Polytechnique Montréal dans le domaine des plasmas froids générés dans des décharges à barrières diélectriques (DBD), travail qui continue depuis les années 1980. Ce sujet a été à l'origine de plusieurs mémoires et thèses qui, bien évidemment, ont fait l'objet de nombreux articles publiés dans des revues internationales. Le présent candidat à la maîtrise a fait ses débuts au sein du groupe de recherche en 2015, avant de commencer son programme de M.Sc.A.. Il a été co-auteur de plusieurs articles, dont un exemple est présenté en annexe. Le contenu de ce document, présentant le véritable travail accompli au cours du programme de M.Sc.A., est essentiellement composé autour de 2 chapitres principaux (chapitres 4 et 5) : il s'agit d'articles (le premier déjà publié, le second étant soumis en juin 2019) dont le candidat est l'auteur principal. Dans le premier article, présenté au chapitre 4, deux réacteurs à DBD de tailles différentes, un petit et l'autre plus grand d'un ratio de ca. 1 : 40, avec leurs équipements associés ainsi qu'un programme Matlab dédié, ont été utilisés pour déterminer avec précision l'énergie électrique,Eg , dissipée par cycle de la tension (en courant alternatif) appliquée,Va . Pour le petit réacteur, le tout a été accompli sur une gamme de fréquences entre 5 ≤f ≤ 50 kHz et en utilisant une paire identique de différents matériaux diélectriques (des disques de 2.54 cm de diamètre) possédant une permittivité relative variant entre 2.1 ≤K'die ≤ 9.5, et agissant à titre de barrières diélectriques au sein d'une DBD pour 4 gaz différents : He, Ne, Ar et N2. Pour le plus grand réacteur,f a été limitée à 20 kHz, et ce dans l'Ar et l'He. Ce dernier système a pour principale utilisation des expériences de polymérisation par plasma, où des « monomères » organiques sont mélangés au flux du gaz porteur : l'Ar. La méthode pour évaluer Eg avec exactitude est d'abord présentée, pour suivre avec une comparaison des valeurs mesurées sous différentes conditions. Dans la mesure du possible, ces valeurs sont comparées entre le petit et le grand réacteur, puis dans un second temps avec les valeurs retrouvées dans la littérature. La fiabilité de la méthode est confirmée, par exemple, du fait de la concordance avec les valeurs de champs de rupture électrique pour les gaz étudiés reprises dans la littérature, de même qu'avec plusieurs autres nouveaux résultats.

Abstract

This thesis extends earlier research at Polytechnique Montreal in the area of dielectric barrier discharge (DBD) “cold” plasmas, work that commenced as far back as the 1980s; it has over the years been the object of numerous M.Sc.A. / Ph.D. theses and, of course, many articles published in international journals. The present master's candidate started collaborating with the DBD team in 2015, before commencing his own M.Sc.A. program, and has been co-author of several published articles, for example the one presented in the Appendix. The content of this current document, truly the research associated with this M.Sc.A. program, is to a large extent concentrated in two main chapters (Nos. 4 and 5), articles for both of which the candidate is the lead author. In the first article, Chapter 4, two DBD reactors, one small, the other about 40 times larger, associated equipment and a dedicated Matlab code have been used to carry out precise determinations of electrical energy,Eg , dissipated per discharge cycle of the applied a.c. voltage, . In the smaller reactor, this was done over the frequency range 5 ≤f ≤ 50 kHz and using twin pairs of several different insulating materials (2.54 cm diameter discs) with relative permittivities between 2.1 ≤k'die ≤ 9.5 as dielectric barriers in DBDs for 4 different gases: He, Ne, Ar and N2. In the large reactor,f was restricted to 20 kHz in Ar and He; this latter system primarily serves for plasma polymerization experiments in which organic “monomers” are admixed with the flow of Ar as carrier gas. We report the method for exactly evaluating Eg, then present and compare values measured under different conditions. To the extent possible, these are compared between the small and large reactors, and with results published in the literature. The reliability of the method is confirmed, for example, by reproducing published breakdown fields of the gases examined, and by several other original results. The second article, Chapter 5, deals with this method that we have developed for understanding energetic exchanges between precursor molecules and Ar carrier gas in the large (pilot-scale) DBD reactor. It focuses on a particular family of quite simple organic precursor gases, namely five hydrofluoromethanes, CHxFy (0 ≤ x ≤ 4; y = 4 - x). Each of those precursors (at ‰ concentrations) was mixed with 10 slm of Ar in a 20 kHz, 8 kV (peak-to-peak) DBD.