Phase Morphology Development and Rheological Behavior of Non-Plasticized and Plasticized Thermoplastic Elastomer Blends

Le développement de la morphologie et les propriétés rhéologiques finales d'un mélange de polymères immiscible sont généralement connues pour être influencées par les propriétés viscoélastiques et interfaciales de chacun des polymères constituants ainsi que des paramètres de mise en oeuvre. Cette thèse a pour but principale de déterminer la relation entre la morphologie et la rhéologie de mélanges immiscibles réticulés et non réticulés basés sur le terpolymère d'éthylène-propylène-diène (EPDM) et sur le polypropylène (PP), en présence et en absence d'un plastifiant parafinique de faible masse molaire. Ces mélanges constituent une catégorie importante d'un plus grand groupe de matériaux polymères connus sous le nom d'élastomères thermoplastiques (TPEs). Durant les dernières décennies les mélanges EPDM/PP ont, en raison de leur importance commerciale, attirés l'attention des milieux industriels et académiques afin de mieux comprendre et maîtriser le développement de leur morphologie et donc leur propriétés physiques et mécaniques. Pour ce travail, deux paires EPDM/PP avec des ratios de viscosité (hEPDM/hPP) variant entre 2.04 et 5.53 ont été choisies. Des versions non réticulées (ou polyoléfines thermoplastiques (TPOs)) et réticulés (ou thermoplastiques vulcanisés (TPVs)) des deux paires EPDM/PP ont été étudiées. Pour examiner l'effet du plastifiant et le développement de la co-continuité des mélanges non réticulés, des TPOs de différentes compositions ont été mis en oeuvre à l'état fondu dans un mélangeur interne. Une méthode d'extraction par solvant a permis de constater que la plastification favorise une percolation plus rapide du composant élastomère pour les mélanges en faible teneur en EPDM mais en conservant un début de co-continuité identique en comparant aux homologues non plastifiés , i.e. à 40% en poids d'EPDM. La percolation rapide observée en

Abstract

The phase morphology development and the final rheological properties of an immiscible polymer blend are generally known to be influenced by the intrinsic viscoelastic and interfacial properties of the constituent polymers and the processing parameters. This dissertation mainly intends to cover the relationship between morphology and rheology of uncross-linked and crosslinked immiscible blends based on ethylene-propylene-diene-terpolymer (EPDM) and polypropylene (PP), in the presence and absence of a low molecular weight paraffinic plasticizer. These blends constitute an important category of a larger group of polymeric materials known as Thermoplastic Elastomers (TPEs). During the last few decades the EPDM/PP-based blends, due to their commercial importance, have drawn significant attention of both industrial and academic world to better understand and control their phase morphology development and, therefore, their ultimate physical and mechanical properties. For this work, two EPDM/PP pairs with viscosity ratios (hEPDM/hPP) ranging from 2.04 to 5.53 were chosen. Uncross-linked (or Thermoplastic Polyolefins (TPOs)) and cross-linked (or Thermoplastic Vulcanizates (TPVs)) versions of the two EPDM/PP pairs were investigated. To study the effect of the plasticizer on the co-continuity development of the uncross-linked blends, TPOs at various compositions were melt blended inside an internal mixer. Based on a solvent extraction method, it was found that the plasticization promoted a more rapid percolation of the elastomeric component on the low EPDM side of the composition diagram, but keeping an identical onset of co-continuity as compared to the non-plasticized counterparts, i.e. at 40 wt% EPDM. The observed rapid percolation in the presence of the plasticizer was attributed to the non-spherical shape of the EPDM domains and, therefore, to the presence of a certain level of