Auto-organisation tridimensionnelle et propriétés optiques de multicouches de boîtes quantiques d'InAs/InP

Les boîtes quantiques (BQ) d'InAs/InP ont été proposées pour l'application aux lasers à boîtes quantiques émettant à la longueur d'onde 1,55 μm, ainsi qu'aux photodétecteurs à rayonnements dans l'infrarouge lointain (10-20 μm). Ces BQ sont en général auto-assemblées dans le mode de croissance Stranski-Krastanov (les îlots se forment sur une couche de mouillage). La performance d'éventuels dispositifs utilisant des BQ auto-assemblées est limitée principalement par l'inhomogénéité en taille de ces dernières. Toutefois, il a été observé que l'empilement de plusieurs couches de BQ auto-assemblées améliorait l'uniformité de la taille et de la distribution latérale des îlots d'une couche à l'autre, grâce à l'auto-organisation tridimensionnelle (3D) de ceux-ci. Deux régimes d'auto-organisation ont été observés : l'alignement vertical (les BQ croissent les unes au-dessus des autres) et l'anti-alignement (les BQ germent à des positions latérales situées entre celles de la couche précédente). On peut tirer profit de l'alignement vertical des îlots afin de rapprocher suffisamment les BQ des différents plans pour provoquer leur couplage électronique. La recombinaison radiative se fait alors dans les îlots les plus gros, ce qui permet de réduire la dispersion en taille des BQ participant à l'émission. Dans cette thèse, nous étudions la croissance des multicouches d'InAs(P)/InP(001), ainsi que l'impact de la structure des multicouches (épaisseur de la couche de séparation, densité surfacique et taille des îlots) sur l'auto-organisation 3D des BQ et sur leurs propriétés optiques. En particulier, nous avons trouvé une nouvelle stratégie pour obtenir une gamme variée de tailles et de densités d'îlots en perturbant la cinétique de croissance. Ensuite, nous avons identifié un critère simple permettant de contrôler le type d'organisation obtenu. Finalement, nous avons montré que les BQ de plus grande taille ne sont pas alimentées efficacement en porteurs de charge par la couche de mouillage et que l'excitation des trous vers le deuxième niveau des trous lourds est le principal processus activé menant à la recombinaison non-radiative. Nous avons effectué la croissance des échantillons par épitaxie en phase vapeur aux organométalliques. Comme la morphologie de la première couche d'îlots déposée influence le type d'organisation obtenu, nous avons d'abord procédé à la croissance d'îlots sans couche d'encapsulation, afin de trouver les conditions de croissance permettant de varier efficacement la taille des îlots et leur densité. Cependant, comme la morphologie est principalement contrôlée par la cinétique, il existe une forte corrélation entre ces deux paramètres pour les nanostructures auto

Abstract

InAs/InP quantum dots (QDs) have been proposed for application to quantum dot lasers emitting at 1.55 μm wavelength and to photodetectors for far infrared radiation (10-20 μm). Such QDs are generaly self-assembled in the Stranski-Krastanov growth mode (the islands are formed on a wetting layer (WL)). The performance of devices based on self-assembled QDs is mainly limited by their size inhomogeneity. However, it was observed that the stacking of multiple layers of self-assembled QDs improves the uniformity of the size and lateral distribution of the islands from one layer to another, through their three-dimensional (3D) self-organization. Two self-organization regimes have been observed: vertical alignment (the QDs grow one above the other) and anti-alignment (the QDs nucleate at lateral positions located between those of the previous layer). One can take advantage of the vertical alignment of islands to bring the QDs of the various planes close enough to induce electronic coupling between them. As a result, radiative recombination occurs in the larger islands, which leads to a reduction of the QD-size dispersion participating in the emission. In this thesis, we study the growth of InAs(P)/InP(001) multilayers and the impact of their structure (spacer layer thickness, surface density, and island size) on the self-organization of the QDs and their optical properties. In particular, we have found a new strategy to obtain a large variety of island sizes and densities by perturbing the growth kinetics. We have also found a simple criterion to control the type of organization obtained. Finally, we have shown that the charge carriers are not transferred efficiently from the WL to the larger QDs and that the excitation of holes to the second heavy-hole levels is the dominant activated process leading to non-radiative recombination. The samples were grown by metalorganic vapor phase epitaxy. Since the morphology of the first deposited layer of islands influences the type of 3D organization obtained, we have first found the growth conditions allowing the drastic variation of the island size and areal density of uncapped samples. However, there is a strong correlation between these two parameters for selfassembled nanostructures, regardless of the growth parameters used (organometallic precursor flows, temperature, growth rate, etc.), since the morphology is mainly controlled by the growth kinetics: the density decreases as the size increases. However, we have found that the presence of oxygen traces in the reactor disturbs the kinetics of atoms on the growth surface in a unique way,