Propriétés magnétiques de nanoagrégats ferromagnétiques encastrés dans une épicouche semi-conductrice

L'introduction du ferromagnétisme dans la technologie actuelle des couches minces semiconductrices est un défi qui suscite beaucoup de recherche à l'heure actuelle. Ceci ouvrirait la voie à la conception et le développement de nouveaux dispositifs intégrés ayant des fonctionnalités nouvelles ou améliorées. Jusqu'à maintenant, un effort considérable a été déployé pour obtenir des semi-conducteurs ferromagnétiques dilués ayant une température de Curie plus élevée que celle de la pièce. Toutefois, la température de Curie la plus élevée obtenue à ce jour dans un semi-conducteur magnétique dilué est de 185 K. L'une des alternatives les plus prometteuses est d'introduire des nanoagrégats ferromagnétiques dans une épicouche semiconductrice. Ce type de matériau granulaire semi-conducteur et ferromagnétique (SC:FM) a l'avantage que sa température de Curie dépend de la nature des agrégats. Des effets magnétooptiques et galvanomagnétiques géants ont notamment été observés dans les matériaux granulaires SC:FM, ce qui pourrait mener à la réalisation de dispositifs comme des isolateurs optiques ou des senseurs magnétiques. De tels effets sont directement reliés aux propriétés magnétiques intrinsèques des nanoagrégats et à la structure cristallographique et géométrique des matériaux granulaires SC:FM. Dans ce contexte, cette thèse est dédiée à la compréhension des propriétés magnétiques de nanoagrégats ferromagnétiques encastrés dans une épicouche semi-conductrice. Au cours de ce travail, nous avons développé une méthodologie combinant des mesures expérimentales et un modèle théorique afin d'expliquer le comportement magnétique des matériaux granulaires SC:FM `a l'étude. Des mesures de spectroscopie de résonance ferromagnétique (FMR) et de magnétométrie ont été effectuées en fonction de plusieurs paramètres tels que l'angle et l'intensité du champ magnétique appliqué, la température et la fréquence du champ magnétique d'excitation dans le cas de la FMR. Un modèle phénoménologique basé sur la contribution magnétique à l'energie libre de Helmholtz a été utilisé pour modéliser les résultats expérimentaux. Le matériau granulaire composé de nanoagrégats de phosphure de manganèse encastrés dans une épicouche de phosphure de gallium (GaP:MnP) a été choisi comme système `a l'étude. Ceci est justifié par le fait que le GaP possède une bande interdite très large, ce qui fait du GaP:MnP un composé prometteur pour le développement de dispositifs magnéto-optiques dans le spectre du visible. Les épicouches de GaP:MnP sont crues sur des substrats de GaP par épitaxie en phase vapeur aux organométalliques. D'après les mesures de microscopie électronique en transmission (TEM), les nanoagrégats possèdent un diamètre entre 15 et 35 nm et occupent approximativement entre 3 et 7% du volume total de

Abstract

The possibility to integrate ferromagnetic materials in present semiconductor technology could lead to the design and development of integrated devices with new functionalities. Up to now, much work was addressed to meet this challenge by trying to fabricate dilute magnetic semiconductors which are ferromagnetic at room temperature. However, the highest Curie temperature obtained so far in a dilute magnetic semiconductor is 185 K, which is not enough for room temperature applications. A promising approach to achieve room temperature ferromagnetism is to introduce ferromagnetic nanoclusters in a semiconducting epilayer. The advantage of this granular hybrid semiconductor:ferromagnetic (SC:FM) material is that its Curie temperature depends on the nature of the nanoclusters. Moreover, giant magnetooptical and galvanomagnetic effects were observed in granular hybrid SC:FM epilayers, which could lead to the development of integrated optical isolators or magnetic sensors. These effects are directly related to the clusters intrinsic magnetic properties and to the crystal structure and geometrical properties of these granular SC:FM epilayers. Understanding the magnetic properties of granular SC:FM epilayers is a necessary step to develop devices based on these effects. The goal of this thesis is to understand the overall magnetic properties of granular SC:FM epilayers and explain their origin. In this work, experimental measurements were analysed using a phenomenological model in order to explain the magnetic behaviour of the studied SC:FM epilayers. Ferromagnetic resonance (FMR) and magnetometry measurements were obtained while changing different parameters such as the direction and intensity of the applied magnetic field, the sample temperature or the frequency of the alternating magnetic field in the case of FMR measurements. The phenomenological model used to analyse the experimental data is based on the Helmholtz free energy. Manganese phosphide nanoclusters embedded in a gallium phosphide epilayer (GaP:MnP) was chosen because gallium phosphide has a wide band gap, which makes this compound especially appealing for the development of integrated magneto-optical devices in the visible spectrum. These epilayers are obtained by metal organic vapour phase epitaxy. The nanoclusters have a diameter ranging between 15 and 35 nm and occupy approximatively 3 to 7 % of the epilayer according to transmission electron microscopy (TEM) images depending on the growth parameters. Moreover, X-ray diffraction indicates that the nanoclusters have prefered crystallographical orientations in the GaP epilayer. Angle dependant FMR measurements show that GaP:MnP epilayers have a strong mag