Couplage du séléniure de gallium bidimensionnel à des cavités plasmoniques

Les matériaux bidimensionnels sont des matériaux convoités pour leurs propriétés inusitées et sont donc sujet d'une grande effervescence. Le séléniure de gallium (GaSe) est un matériau 2D qui attire beaucoup d'attention due à ses propriétés intéressantes d'optique non linéaire et de spintronique. Il est également un excellent candidat pour son utilisation dans des cavités plasmoniques, cavité qui permet d'amplifier l'émission d'un émetteur, grâce à son moment dipolaire de transition hors plan. En outre, l'intensité de la photoluminescence (PL) du GaSe mince est généralement très faible et son couplage aux cavités plasmoniques permettra de mesurer plus aisément sa luminescence. L'objectif principal de ce projet de recherche est de réaliser le couplage du GaSe mince aux cavités plasmoniques et ainsi démontrer l'amplification de la PL grâce à ces cavités plasmoniques. Dans un premier temps, la PL du cristal de GaSe et de flocons exfoliés à partir du cristal sont mesurées. Pour le cristal de GaSe, une dépendance surquadratique de l'intensité de la PL en fonction de la puissance d'excitation a été déterminée pour plusieurs longueurs d'onde d'excitation différentes. Également, une étude temporelle de la PL a déterminé deux temps de recombinaison, un temps de recombinaison dominant à de petits temps t, tc = 0, 25−1, 1ns, et un temps dominant à de longs temps t, tl = 1 − 5 ns. Des mesures en fonction de la température ont permis de déterminer une dépendance surquadratique de la PL en fonction de la puissance d'excitation pour toutes les températures entre 80 K - 296 K. Les mesures sur les flocons ont déterminé une dépendance surlinéaire de la PL en fonction de la puissance d'excitation ainsi que des temps de vie de recombinaison des porteurs de charges de tc = 40 − 230 ps et tl = 0,2 − 1 ns. Une modélisation de la structure de bandes du GaSe a été complétée pour expliquer la dépendance surquadratique à basse puissance d'excitation. Il a été déterminé qu'un pompage d'électrons au point M et un transfert de ces électrons au point T de la bande de conduction avant de recombiner radiativement sous forme de PL est nécessaire pour obtenir une dépendance surquadratique. La présence de niveaux de défauts est également nécessaire. Ensuite, la dépendance de la longueur d'onde de résonance du mode fondamental de la cavité plasmonique ainsi que le facteur d'amplification de luminescence en fonction des paramètres géométriques du système est déterminé à l'aide de simulations par éléments finis. Il est démontré que la longueur d'onde de résonance augmente en fonction de la taille du nanocube d'argent, diminue en fonction de la largeur d'interstice et augmente en fonction de l'indice de réfraction dans la cavité.

Abstract

2D materials have long been the focus of intense research activities due to very interesting properties arising from quantum confinement. Gallium selenide (GaSe) is one such material that has received interest, in part due to its very strong nonlinear optical properties and also for spintonic applications. It has an anisotropic band structure with an out of plane dipole transition which makes it an excellent candidate for use in plasmonic nanocavities. These cavities are used to enhance the photoluminescence (PL) emission of emitters embedded in them, and could be used to more effectively detect PL from ultrathin GaSe which has a very weak emission in part due to its out of plane transition. The main objective of this project was to couple ultrathin GaSe to plasmonic nanocavities. Firstly, we investigate the PL properties of a GaSe crystal and from mecanically exfoliated GaSe flakes. Measurements on a GaSe crystal show a superquadratic PL dependance with excitation power for small excitation powers. Measurements with a pulsed laser show a biexponential decay of PL intensity with values ranging from �tc = 0.25 − 1.1 ns for the short lifetime and t�l = 1 − 5 ns for the long lifetime. Temperature dependant measurements have shown a superquadratic dependance as function of excitation power for all temperatures ranging from 80 K - 296 K. PL measurements on GaSe flakes show a superlinear power dependance at the same excitation powers as well as lifetimes ranging from t�c = 40 − 230 ps and t�l = 0.2 − 1 ns. A modelisation of the recombination processes in GaSe has been completed to explain the superquadratic PL intensity as function of excitation power for the GaSe crystal. Pumping of electrons to the M point of the lowest conduction band and then transfer of these electrons to the T point is a key ingredient to obtain superquadratic dependance. The presence of defect levels and trapping of electrons and holes is also a key ingredient, and is shown to greatly affect the recombination processes. The amplification of luminescence of an emitter in a plasmonic nanocavity was investigated using the finite elements method. The wavelength of the fundamental plasmonic mode is shown to increase with nanocube length, decrease with gap thickness and increase with refractive index in the cavity. Also, the amplification factor at resonance is shown to increase with nanocube length, decrease with gap thickness and decrease with refractive index in the cavity. The redirection of the emission due to plasmonic cavity is also shown using simulations. Finally, the coupling of plasmonic nanocavities with GaSe was experimentally realised with dAg = 75±10 nm silver nanocubes, a eAu � 75 nm thick gold layer and exfoliated GaSe flakes. An enhancement factor of EF = 7.4 ± 0.2 was measured.