Isotope Engineering and Lattice Disorder in Group IV Nanoscale and Quantum Semiconductors

L'ingénierie des isotopes stables est la manipulation artificielle de la composition et de la distribution des isotopes stables d'un élément dans la maille cristalline d'un matériau donné. Au cours des deux dernières décennies, de nombreuses études conduites sur des semi-conducteurs monocristallins ont montré que de telles modifications peuvent altérer considérablement leurs propriétés fondamentales comme les propriétés nucléaires, le comportement des phonons, le diagramme des bandes d'énergie et le paramètre de maille. Ces développements ont permis un nouvel élan d'innovation et d'applications potentielles exploitant l'ingénierie isotopique dans le transport thermique et thermoélectrique, dans l'optoélectronique, et dans le traitement quantique de l'information, parmi tant d'autres. L'essentiel de la littérature relative à l'ingénierie des isotopes à l'échelle quantique ou nanoscopique se concentre principalement sur des investigations théoriques. A ce jour, les études expérimentales demeurent absentes malgré leur importance dans l'élucidation d'un vaste éventail de phénomènes quantiques et nanoscopiques. Dans cette thèse, nous explorons ce paradigme méconnu en concentrant nos expérimentations sur les propriétés de base des structures dont la composition isotopique est contrôlée à l'échelle nanoscopique. Des nanofils isotopiquement pures de 29Si ou d'alliage isotopique 28Six30Si1-x ont été synthétisés à l'aide de la méthode vapeur-liquide-solide et leurs propriétés de transport des phonons ont été étudiées en utilisant la nanothermométrie Raman. La composition et la distribution isotopiques des nanofils individuels ont été déterminées à l'aide de la sonde atomique tomographique assistée par laser. Cependant, avant que la sonde atomique tomographique ne soit appliquée pour imager les isotopes dans un nanofil, l'utilisation de cette technique unique, mais néanmoins extrêmement délicate, a été d'abord optimisée grâce à deux systèmes additionnels. Le premier système de matériaux consiste en un super réseau isotopique de diamant, et le deuxième est une série d'alliages ternaires métastables de silicium-germanium-étain. Ces recherches nous ont permis non seulement de développer nos connaissances et notre maîtrise de la sonde atomique tomographique, mais également de faire des nouvelles découvertes intéressantes. En exploitant l'imagerie tridimensionnelle atomique d'alliages ternaires métastables, nous avons obtenu des preuves solides que ces alliages sont parfaitement monocristallins et croissent sans agrégats d'étain même pour des concentrations supérieures à la composition attendue de vii l'équilibre thermodynamique.