Dynamics of Excitonic Complexes Bound to Isoelectronic Centers: Toward the Realization of Optically Addressable Qubits

La réalisation de qubits pouvant être couplés efficacement à des photons optiques est nécessaire pour réaliser la transmission d'information quantique à longue distance, par exemple à l'intérieur d'un réseau quantique. Le principal obstacle empêchant la réalisation de ces qubits addressables optiquement vient de la grande difficulté de trouver une plateforme offrant à la fois une grande homogénéité et un fort couplage optique. Les centres isoélectroniques (CIs),qui sont des impuretés isovalentes à l'intérieur d'un matériau semi-conducteur, représentent une alternative fort intéressante aux systèmes de qubits adressables optiquement proposés dans la littérature, soit les boîtes quantiques auto-assemblées et les centres NV dans le diamant souffrant, respectivement, d'un fort élargissement inhomogène et d'un couplage optique moins grand que les CIs. En effet, la nature atomique des CIs leur assure une homogénéité comparable aux centres NV et leur capacité à lier des complexes excitoniques présentant de forts moments dipolaires permet d'obtenir un couplage avec les champs photoniques aussi fort que dans les boîtes quantiques. Le but du travail présenté dans cette thèse est d'évaluer le potentiel de différents complexes excitoniques liés à ces CIs pour fabriquer des qubits adressables optiquement. Cette thèse par articles est séparée en deux grandes sections. Dans la première section, correspondant aux articles 1 et 2, j'ai étudié les caractéristiques physiques de qubits excitoniques liés à des CIs d'azote dans le GaP (Article 1) et le GaAs (Article 2). Plus précisément, ces articles présentent une analyse approfondie combinant des mesures de photoluminescence résolue dans le temps et des modèles de balance de populations afin d'identifier et de quantifier les différents mécanismes impliqués dans la dynamique de recombinaison des excitons. Dans la seconde section, j'ai démontré l'initialisation d'un qubit de spin de trou lié à un centre isoélectronique de Te dans une matrice de ZnSe. Contrairement aux qubits excitoniques, la cohérence des qubits de spin n'est pas limitée par leur émission spontanée permettant ainsi d'atteindre des temps de cohérence beaucoup plus intéressants. Le premier article de cette thèse présente une étude de la dynamique de recombinaison des excitons liés à des CIs d'azote dans le GaP. Le principal avantage relié à l'étude de ce système vient du fait qu'une grande variété de centres sont accessibles : ils peuvent être formés de 1,2 ou 3 impuretés d'azote et présenter différentes symétries à l'intérieur du matériau hôte.

Abstract

The realization of qubits that can be efficiently coupled to optical fields is necessary for long distance transmission of quantum information, e.g. inside quantum networks. The principal hurdle preventing the realization of such optically addressable qubits arises from the challenging task of finding a platform that offers as well high optical homogeneity and strong light-matter coupling. In regard to this challenge, isoelectronic centers (ICs), which are isovalent impurities in a semiconductor host, represent a very promising alternative to the well-studied epitaxial quantum dots and NV centers in diamond which suffer, respectively,from a large inhomogeneous broadening and a less effective coupling to optical fields than ICs. Indeed, the atomic nature of ICs insures an optical homogeneity comparable to NV centers, and their ability to bind excitonic complexes with strong electric dipole moments allows them to offer an optical coupling similar to quantum dots. The aim of the work presented in this thesis is to evaluate the potential of different excitonic complexes bound to these ICs for building optically addressable qubits. This thesis by articles, is separated in two parts. In the first part, corresponding to Article 1 and 2, I study the physics of exciton qubits bound to N ICs in GaP (Article 1) and in GaAas (Article 2). More precisely, these articles present an analysis combining time-resolve PL measurements and balance of population models, allowing to identify and quantify the different mechanisms involved in the exciton recombination dynamics. In the second part, I demonstrate the initialization of a hole-spin qubit bound to a Te IC in ZnSe. Contrary to exciton qubits the coherence time of spin qubit is not limited by their spontaneous emission, allowing to preserve coherence on a much more significant timescale. The first article of this thesis presents a study of the recombination dynamics of excitons bound to N ICs in GaP. The principal advantage of studying this system comes from the large variety of atomic configurations that can be accessed: ICs can be formed from one, two or three impurities, and exhibit different local symmetries inside the host lattice. Although it appears very challenging to realize optically addressable qubits in this system due to its low coupling to optical fields, it has allowed for a better understanding of how the atomic configuration of the underlying IC influences the different mechanisms involved in exciton recombination dynamics (capture, inter-level transfers, and radiative and non-radiative recombination).