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Corrélation entre les propriétés physico-chimiques et électro-catalytiques de la réaction de réduction de l'oxygène sur des catalyseurs à base d'oxy-nitrure de titane pour la pile à combustible PEMFC

Achref Ben Salem

Masters thesis (2016)

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Cite this document: Ben Salem, A. (2016). Corrélation entre les propriétés physico-chimiques et électro-catalytiques de la réaction de réduction de l'oxygène sur des catalyseurs à base d'oxy-nitrure de titane pour la pile à combustible PEMFC (Masters thesis, École Polytechnique de Montréal). Retrieved from https://publications.polymtl.ca/2295/
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Abstract

Dans ce projet, l’oxy-nitrure de titane (TiOxNy) a été étudié, synthétisé et caractérisé comme un électro-catalyseur non noble pour la réaction de réduction de l'oxygène (RRO) en mileu acide. La méthode sol-gel a été utilisée pour la préparation de notre catalyseur avec 3 précurseurs différents nommés respectivement ; ’Ur’ à base de l’urée,’O-isop’ à base de l’isopropoxyde de titane et ’Ur+O-isop’ où l’urée est ajoutée à la fin de la réaction. La deuxième étape étant le traitement thermique de chaque échantillon pendant 2 heures sous des températures respectives de 300, 500 et 700°C. Des analyses de diffraction des rayons X (XRD) ont été faites sur les différents échantillons recuits. Des pics de la structure anatase de TiO2 ont été observés pour les ’O-isop’ pour les échantillons ’Ur’, les pics caractéristiques de TiN ont été détectés, même à des températures de recuit plus basses. L'augmentation de cette température a également fait apparaître des pics beaucoup plus marqués indiquant la croissance de la taille des cristallites. De plus, un assemblage membrane électrode a été fait et les paramètres adéquats, à savoir la température, la pression et le temps de collage ont été choisis pour procéder aux différents assemblages. Outre les caractérisations physicochimiques mentionnées ci-dessus, la polarisation dans un banc d’essai de PEMFC a été utilisée pour évaluer les propriétés électrochimiques des électro-catalyseurs. Les valeurs de la pente de Tafel, la densité de courant d’échange et le potentiel en circuit ouvert de la réaction ont révélé que l'électro-catalyseur préparé par le procédé de ’Ur ’ et qui a été recuit à 700 °C, présentait une activité électro-catalytique plus élevée que tous les autres échantillons à base de (TiOxNy). Cette activité électro-catalytique reste néanmoins inférieure à celle de l’électro-catalyseur commercial Pt/C. Les paramètres électro-catalytiques de l’échantillon préparé par le procédé ‘Ur’ sont : Pente de Tafel de -185 mV/décade ; densité decourant d’échange massique de 1,2x10-3 mA/mg, potentiel au repos ou en circuit ouvert de 0.47 volt / ENH (électrode normale à hydrogène) alors que celle de Pt/C commercial possède des valeurs respectives de -130 mV/décade, 220 mA/mg et de 0,91 Volt/ENH. Même si cette activité reste à améliorer pour l’électrode TiOxNy/C pour satisfaire des applications pratiques, ces résultats montrent néanmoins que ce type de matériau qui est moins onéreux et plus stable que le platine et qui est élaboré par des méthodes simple et moins onéreuses à une température plus basse présente des potentialités qui méritent d'être explorées. ---------- In this project, the titanium oxy-nitride (TiOxNy) has been studied, synthesized and characterized as a non-noble electro catalyst for the reaction of oxygen reduction (ORR). The sol-gel method was used for the preparation of our catalyst with three different precursors named respectively; ’Ur’ basic to urea,’O-isop’ basic to titanium isopropoxide and ’Ur+O-isop’with the urea added to the end of the reaction. We proceed to the heat treatment of each sample for 2 hours at respective temperatures of 300, 500 and 700°C. Diffraction analysis of X-ray (XRD) were made on different samples annealed. The peaks of the anatase TiO2 were observed for ’O-isop’, for samples ’Ur’, characteristic peaks of TiN were detected even at lower annealing temperatures. Increasing the temperature also showed much more pronounced peaks indicating the growth of the crystallite size. Furthermore, a membrane electrode assembly was made and the appropriate parameters, namely the temperature, pressure and time of bonding were chosen to perform the various assemblies. In addition to the physicochemical characterizations mentioned above, the polarization in a testbed PEMFC was used to evaluate the electrochemical properties of electro-catalysts. The values of the Tafel slope, exchange current density and the initial potential showed that the electro-catalyst prepared by the ’Ur’ method and which was treated at 700 °C had the best electro-catalytic activity compared to other samples with a Tafel slope equal to -185 mV / decade, exchange current density around 1.2E10-03 mA / mg and the starting potential close to 0.47 volts versus NHE (normal hydrogen electrode). This activity is less significant if compared to commercial catalyst (Pt/C).

Open Access document in PolyPublie
Department: Département de génie chimique
Dissertation/thesis director: Oumarou Savadogo and Mohamed-Salah Ouali
Date Deposited: 06 Mar 2017 11:09
Last Modified: 24 Oct 2018 16:12
PolyPublie URL: https://publications.polymtl.ca/2295/

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