Flow Induced Orientation in Carbon Nanotube Suspension: Modeling and Experiments

De par leurs propriétés uniques, les nanotubes de carbone (NTCs) sont très prometteurs pour la prochaine génération de matériaux. Les applications sont multiples et variées et touchent des domaines comme l'électronique organique, le renforcement de composites en plastiques conducteurs, les alliages et même de nouveaux types de capteurs biologiques. En dépit de ces promesses et potentialités, les composites et les suspensions de nanotubes de carbone sont par nature difficiles à traiter. La formulation de procédés efficaces pour obtenir des résultats à la hauteur des espérances souhaitées ne font que commencer. Le succès des NTCs, dans toutes les applications possibles, dépend de leur compréhension fondamentale et de la capacité à contrôler l'évolution de leur microstructure lors de leur mise en œuvre. Lors d'un écoulement, les NTCs dispersés dans une matrice polymère s'orientent et interagissent induisant des corrélations spatiales et orientationnelles. Les agglomérats peuvent également se briser si les forces hydrodynamiques sont suffisantes ce qui augmente la probabilité de contact entre les différents nanotubes et améliore leur interactions avec la matrice ainsi que la fluidité du matériau composite. Au repos, la microstructure d'une suspension de NTCs ne cesse de changer à cause du mouvement brownien et des forces attractives de van der Waals; les nanotubes de carbone diffusent dans la phase liquide et tendent à former un réseau. Pour analyser un système aussi complexe, une résine époxy de faible viscosité a été utilisée comme matrice pour disperser les nanotubes de carbone à parois multiples (NTCPMs). Les polymères newtoniens sont particulièrement utiles car ils peuvent conférer une relativement large contrainte de cisaillement permettant de briser les agglomérats de NTCs facilitant ainsi leur dispersion. Le comportement newtonien, lui, permet de ne pas masquer les propriétés viscoélastiques de l'ensemble du système. Du régime de concentration dilué vers un régime plus concentré, les suspensions de NTCs ont été étudiées rhéologiquement afin d'obtenir des informations sur l'orientation et le transport des nanotubes de carbone individuels ainsi que sur les propriétés viscoélastiques du réseau formé par ces particules cylindriques. La rhéologie a été utilisée pour comprendre l'évolution de la microstructure sous écoulement ainsi que dans des conditions statiques. Les effets de l'histoire de l'écoulement, de la vitesse de cisaillement, du temps de repos et de la direction de cisaillement ont été étudiés. Pour corréler la microstructure avec les données rhéologiques, deux voies ont été choisies. La première voie comprenait une analyse rhéo-optique. Le dichroïsme des suspensions a été étudié pour les suspensions appartenant aux régimes dilués et semi-dilués. Des informations directes sur la dispersion, l'évolution de l'orientation lors de l'écoulement et les effets dus au mouvement brownien ont ainsi été obtenus. La seconde voie consistait à développer de nouveaux modèles rhéologiques afin de corréler les informations à l'échelle de la microstructure avec l'évolution du tenseur de contrainte ou de l'indice de réfraction de la suspension. Dans le régime dilué, les nanotubes ont été modélisés comme des particules flexibles. Un modèle modifié à deux tiges a été utilisé ce qui permet d'obtenir des conformations d'équilibre non- alignées. Dans les régimes plus concentrés, la dynamique du système est contrôlée par des interactions de type tige-tige. Les nanotubes ont été modélisés comme des bâtonnets rigides sans inertie et l'état d'orientation du système est influencé par des interactions via des forces de lubrification non-linéaires, des forces hydrodynamiques et par le mouvement brownien. La comparaison des résultats expérimentaux avec les prédictions des modèles proposés permet de quantifier les mécanismes fondamentaux derrière l'évolution de la microstructure des suspensions de NTCs. Afin de mieux différencier la rhéologie des suspensions de NTCs, les prédictions du modèle ont également été confrontées aux données expérimentales pour une suspension de particules microscopiques: des fibres de verre dans le polybutène [Sepehr et al. (2004b)]. Dans le cas des micro-particules, les prédictions du modèle ont confirmé que la réponse rhéologique du système est contrôlée par des effets d'orientation tandis que les interactions entre particules sont dominantes dans le cas des suspensions de NTCs. Ainsi, ce travail explore les liens entre la rhéologie des suspensions de nanotubes de carbone et l'évolution de leur microstructure en suspension. Ceci est la première étape vers la conception de nouveaux systèmes de traitement afin d'exploiter complètement les propriétés uniques des nanotubes de carbone.