Synthesis and Characterization of Graphene/Metal Oxide Nanocomposite

L'utilisation intensive des services et des appareils électroniques en réponse à la demande de bien-être de la race humaine s'accompagne de sérieux problèmes humains et environnementaux qui provoquent un nouveau type de pollution sous la forme de la propagation des ondes électromagnétiques. Ces ondes constituent un danger pour toutes les formes vivantes, elles affectent également le fonctionnement des appareils électroniques sensibles et peuvent causer de vrais dommages. Comme contre-mesure, de nombreux matériaux ont été utilisés et développés pour offrir la protection nécessaire contre les interférences électromagnétiques (EMI), avec une efficacité globale moyenne. Par conséquent, une demande pressante augmente pour développer les nano composites hybrides qui sont considérés comme des matériaux de blindage EMI avancés offrant un poids léger, grand bande, flexible, rentable, chimiquement et thermiquement stable avec des performances de blindage EMI exceptionnelles. Ils surmontent les limites de leurs homologues individuels correspondants. De plus, l'optimisation des constituants du nano composite peut minimiser les pertes diélectriques et magnétiques conduisant à ajuster l'appariement de l'impédance et augmenter la capacité d'absorption plutôt que la réflexion. Ce type de matériaux absorbants est plus privilégié que le type de réflexion puisqu'il est considéré comme une source secondaire de pollution EMI. L'oxyde de graphène réduit (RGO) est une alternative potentielle au graphène monocouche pour la production de masse qui offre une bonne efficacité de blindage basée sur sa capacité d'absorption en raison de sa conductivité élevée. Les RGO ont une qualité variée en fonction de la technique de synthèse suivie. Pour atteindre les objectifs de la thèse en considérant une méthode évolutive à haut rendement, la voie de réduction chimique a été utilisée. Cette méthode est issue de la méthode appelée « top-down » qui est connue par l'augmentation des défauts avec l'amélioration de la qualité en raison du traitement sévère pendant la production de RGO. Le premier objectif répond à cette tâche difficile est de produire un RGO de bonne qualité avec de faibles défauts en développant un protocole en deux étapes. Nous exploitons la capacité de réduction légère de l'acide ascorbique par la réduction chimique où le RGO a des quantités plus élevées de groupes fonctionnels oxygénés qui entravent sa conductivité et donc son EMI SE. Avec un traitement thermique simple, les groupes fonctionnels oxygénés ont tendance à s'évaporer en fournissant une pression suffisante pour provoquer un degré d'exfoliation plus élevé sans augmenter les défauts. viii Ce protocole développé a une tolérance reposant sur le mécanisme de réduction chimique correspondant et pour la première fois, il offre un TCRGO de bonne qualité à haut rendement et évolutif basé sur un agent réducteur sûr servant diverses applications civiles et militaires. Sur la base de la première découverte, malgré sa faible perte magnétique, le TCRGO produit a une performance de blindage exceptionnelle sur la X bande couvrant la gamme de fréquences de 8,2 à 12,4 GHz principalement en fonction de sa capacité d'absorption. Par conséquent, nous l'utilisons comme matériau à perte diélectrique élevée en combinaison avec deux types d'oxyde métallique magnétique, l'hexaferrite de baryum (BF) représentant la famille des aimants durs et la magnétite (MAG) comme aimant mou pour produire le nano composite céramique magnétique binaire par une voie de de compactage de poudre mélange mécanique simple. Ce travail a constitué le 2ème objectif de cette thèse. L'efficacité de blindage des deux oxydes métalliques est favorisée par l'effet synergique de la combinaison de matériaux à pertes diélectriques et magnétiques élevées, qui jouent un rôle important pour améliorer l'appariement de l'impédance et favorisent la capacité d'absorption. L'optimisation a été réalisée en évaluant plusieurs pourcentages de chargement TCRGO. Le nano composite binaire optimisé a fait l'objet d'une exploration plus approfondie pour révéler la relation entre l'épaisseur de différents matériaux et les différentes puissances d'ondes électromagnétiques incidentes. L'importance du BF en tant qu'aimant dur avec le TCRGO passe les lacunes de leurs homologues individuels ainsi que du MAG et confère un matériau de blindage léger et abordable avec des performances élevées basées sur sa capacité d'absorption et devenir une cible pour plusieurs matrices polymères telles que l'époxy.

Abstract

The extensive use of electronic services and devices in response to global demand has a negative side effect, which causes a new type of pollution in the form of electromagnetic wave propagation. These waves pose a danger to all living forms. They also affect the functioning of sensitive electronic devices and may cause damage. As a countermeasure, many materials were used and developed to offer the necessary protection against electromagnetic interference (EMI). Therefore, there is now an urgent demand to develop hybrid nanocomposites, which are considered advanced EMI shielding materials providing lightweight broadband, that is flexible, cost-effective, and chemically and thermally stable with an outstanding EMI shielding performance. They overcame the limitations of their corresponding individual counterparts, and the optimization of the nanocomposite's constituents can adjust the dielectric and magnetic losses leading to adjusting the impedance matching and increasing the absorption ability rather than reflection. This type of absorbing material is preferred more than the reflection type since it is considered as a secondary EMI pollution source. Reduced graphene oxide (RGO) is a potential alternative to the single layer graphene for mass production and provides good shielding efficiency based on its absorption ability due to its high conductivity. The RGO has diverse qualities depending on the synthesis technique used. To fulfil the thesis objectives of a scalable method with a high yield, the chemical reduction route was employed. This method is based on top-down synthesis, which is known for increasing defects with quality enhancement due to the harsh treatment conditions during RGO production. The first objective responds to the challenging task of offering a high quality RGO with fewer defects by developing a two-step protocol. We exploit the mild reduction ability of L-ascorbic acid through the chemical reduction where the RGO has higher amounts of oxygenated functional groups that hinder its conductivity and, hence, its EMI SE. With a simple thermal treatment, the oxygenated functional groups tend to evaporate providing sufficient pressure to cause a higher degree of exfoliation without increasing the defects. This developed protocol tolerates relying on the corresponding chemical reduction mechanism and for the first time it offers a high yield and scalable high quality TCRGO based on a safe reducing agent serving various civilian and military applications.Based on the first finding, despite its low magnetic loss, the tailored TCRGO has an outstanding shielding performance over the X-band covering the frequency range of 8.2 – 12.4 GHz mainly based on its absorption ability. Therefore, we use it as a high dielectric loss material in combination with two kinds of magnetic metal oxides, the barium hexaferrite (BF) representing the hard magnet family and the magnetite (MAG) as a soft magnet, to produce the binary magnetic ceramic nanocomposite through the powder compaction mechanical mixing approach. The shielding efficiency of both metal oxides is promoted due to the synergistic effect from the combination of high dielectric and magnetic losses materials, which play a significant role in enhancing the impedance matching and promote the absorption ability. Optimization was achieved by evaluating several TCRGO loading percentages. The optimized binary nanocomposite was subject to more investigations to reveal the relationship between the different material thicknesses and various incident electromagnetic wave powers. The importance of BF as a hard magnet with the TCRGO surpasses the shortcomings of their individual counterparts as well as the MAG and imparts a lightweight, affordable shielding material with high performance based on its absorption ability and become a target for several polymeric matrices such as epoxy.