Modélisation environnementale régionalisée à l'échelle mondiale de l'acidification terrestre et aquatique dans le cadre de l'évaluation des impacts du cycle de vie

L'acidification des milieux terrestres et aquatiques est principalement causée par des émissions de SO2, NOx et de NH3 à l'atmosphère. Ces polluants, une fois émis, sont transportés sur de longues distances, interagissent avec les composantes de l'atmosphère avant de retomber au niveau du sol causant un changement d'acidité dans les milieux récepteurs (i.e. terrestres et/ou aquatiques). Pour presque toute espèce vivante, il existe une plage de pH optimale pour le maintien de la vie. Une déviation de cet optimum est dommageable pour cette espèce et engendre un changement de la biodiversité dans les écosystèmes. L'analyse du cycle de vie (ACV) est un outil d'aide de prise à la décision qui permet d'évaluer les impacts potentiels d'un produit pour de nombreuses catégories d'impacts (e.g. changement climatique, toxicité, acidification). Pour ce faire, les méthodes d'évaluation des impacts du cycle de vie (ACVI) ont recours à des facteurs de caractérisation (FCs). Un FC se définit comme étant la représentation mathématique de la chaine de cause à effet d'une catégorie d'impact donnée. En considérant le cadre d'évaluation des impacts reliés aux émissions atmosphériques (Udo de Haes et al., 2002), les FCs de la catégorie d'impact acidification ont été calculés par la somme des produits des facteurs de devenir atmosphérique associés à un lieu d'émission, de facteurs de la sensibilité des sols ou de facteur de devenir des milieux récepteurs (terrestres et aquatiques) associés aux milieux récepteurs et de facteurs d'effet également associés aux milieux récepteurs. Le facteur de devenir atmosphérique évalue la relation entre la quantité de polluant émis et la quantité déposée en un lieu donnée. La sommation de ces derniers représente la fraction totale d'une émission transférée à l'ensemble des mileiux récepteurs. Le facteur de sensibilité ou le facteur de devenir des milieux récepteurs évalue la stabilité (mesurée, par exemple, par le pH) des milieux récepteurs (terrestre et/ou aquatique) suivant les dépositions de substances acidifiantes. Le facteur d'effet évalue le changement de biodiversité (e.g. perte d'espèces) du au changement de la qualité des milieux récepteurs suite aux dépositions acides. Ces facteurs sont calculés à l'aide de plusieurs modèles mathématiques basés sur les sciences naturelles et décrivent la succession de processus chimiques, physiques et biologiques de la chaine cause-effet. Il existe deux approches de calculs pour les FCs : une approche dite problème et une approche dite dommage. Cette dernière approche modélise l'ensemble de la chaine cause-effet jusqu'aux dommages. La premère approche (problème) ne modélise qu'une partie de la chaine cause-effet; vii liant, par exemple, l'émission jusqu'à la déposition dans les milieux récepteurs ou jusqu'au changement de la qualité des écosystèmes. En théorie, cependant, les FCs orientés problèmes sont définis comme un compromis maximisant la pertinence environnementale (pour la prise de décision) et minimisant l'incertitude du modèle de caractérisation. Plusieurs limitations ont été identifiées dans les méthodes ACVI actuelles. (i) La plupart des FCs retrouvés dans les méthodes ACVI actuelles sont basés sur de la modélisation réalisée à une échelle continentale et sont de types problèmes. Cependant, ces FCs ne sont représentatifs que d'un lieu géographique circonscrit (i.e. Canada, États-Unis, Europe ou Japon). Lors de la caractérisation des émissions du cycle de vie, l'hypothèse implicite posée a pour conséquence que toutes les émissions sont considérées comme ayant lieux dans ce lieu géographique circonscrit (e.g. une émission de 1 kg de SO2 en Chine est équivalent à 1 kg SO2 en Europe). Avec la globalisation des marchés, cette hypothèse s'avère inexacte. (ii) Le recours à la modélisation basée sur une échelle continentale est problématique puisque les émissions voyageant hors du contexte d'application ne sont pas considérées. Bien que cette déposition transcontinentale représente, probablement, une faible proportion de la déposition totale, il est possible que les dépôts acides choient sur des milieux récepteurs sensibles causant un impact important. (iii) Il existe un manque de cohérence entre les FCs de l'acidification terrestre de types problème et dommage. En effet, les FCs problèmes sont basés sur un indicateur de type « charge critique » qui, pour le moment, ne peut être lié à une modélisation subséquente vers un indicateur de la perte de biodiversité. (iv) Il n'existe pas de FCs régionalisés basés sur le devenir atmosphérique, le devenir des milieux récepteurs et l'effet pour l'acidification aquatique. Par conséquent, les impacts potentiels de l'acidification aquatique sont négligés en ACV. (v) Les capacités de modélisaiton de l'acidification terrestre sont limités à l'échelle nationale et celles de l'acidification aquatique sont inexistantes. (vi) Bien que la variabilité spatiale des FCs est généralement évaluée, l'incertitude inhérentes aux FCs ne l'est pas. Sur la base de ces constats, les objectifs principaux ont été définis: 1. Créer un modèle de caractérisation régionalisé pour l'acidification terrestre et aquatique sur la base de modèles sophistiqués de devenir atmosphérique, de la sensibilité/devenir des milieux récepteurs et d'effet à une échelle mondiale. viii 2. Générer des facteurs de devenir atmosphérique permettant de considérer la déposition transcontinentale. 3. Générer des facteurs de sensibilité terrestre compatible avec une phase subséquente vers un indicateur de la perte de biodiversité. 4. Développer un modèle permettant d'évaluer le devenir des milieux récepteurs pour l'acidification aquatique pouvant être combiné aux courbes dose-réponses, illustrant la perte de biodiversité, existantes. 5. Générer des FCs régionalisés, de type dommage, à l'échelle globale pour l'acidification terrestre et aquatique. 6. Évaluer l'incertitude et la variation spatiale reliées aux FCs développés afin de définir et générer des FCs de type problème à l'échelle globale et supporter l'interprétation lors d'étude ACV. Pour ce faire, il fut nécessaire de créer un cadre méthodologique identifiant les indicateurs couvrant l'intégralité de chaîne cause-effet et les étapes de modélisation à développer pour obtenir des facteurs de devenir atmosphérique régionaux reliant l'émission à la déposition, des facteurs de sensibilité des sols reliant une déposition atmosphérique à un changement de pH des sols, des facteurs de devenir des milieux récepteurs (pour l'acidification aquatique) reliant une déposition atmosphérique à un changement de pH dans les lacs et des facteurs d'effet (terrestres et aquatiques) afin de calculer des changements de biodiversité des espèces biologiques en fonction d'un changement de pH. Tous développements ont été menés dans le but de calculer des FCs régionalisés dommages, à l'échelle globale, et d'en évaluer la variabilité spatiale et l'incertitude. Un modèle de dispersion et de chimie atmosphérique mondial a été sélectionné pour servir de base à la génération de facteurs de devenir atmosphérique. À l'aide de bilans de masse, il a été possible de créer une matrice source-récepteur, dont les éléments sont des facteurs de devenir. Les résultats ont montré que la déposition transcontinentale représentait, en moyenne, près de 4% de la déposition totale d'un continent. Un modèle simulant les processus géochimiques des sols a servi pour évaluer différents indicateurs chimiques des sols en régime permanent. Pour ce faire, il fut cependant nécessaire de ix créer une base de données mondiale des paramètres de sols. Les résultats ont montrés que le pH surlignait les zones les plus sensibles attendues et démontrait le moins de variation suite à l'incertitude des paramètres de sols. Un modèle a été créée afin d'évaluer le pH des lacs à travers le monde. Le modèle considère que les lacs sont représentés par une série de réacteurs parfaitement mélangés (CSTR). Il considère les entrées d'ions H+ provenant de l'atmosphère, des sols environnants ainsi que de l'eau en amont des lacs. Il considère également les sorties d'ions H+ suite au transport en aval des lacs et à l'évaporation. Les facteurs d'effet terrestre et aquatique ont été générés à partir de modèles de régressions de différents écosystèmes à travers le monde liant le pH à la perte de biodiversité des plantes vasculaires, pour l'acidification terrestre, ou des poissons, pour l'acidification aquatique. Ces développements méthodologiques ont donné comme résultat 13104 FCs pour, respectivement, l'acidification terrestre et aquatique. Chaque FC peut déterminer l'impact potentiel d'une émission ayant lieu dans un grillage d'une résolution équivalente à 2ox2.5o partout sur la planète. Des variations de 5 à 6 ordres de grandeurs et de 8 à 10 ordres de grandeurs pour respectivement l'acidification terrestre et aquatique ont été observées selon le lieu d'émission. L'incertitude des FCs dommages a été évaluée à plus d'un ordre de grandeurs (facteur 32) et à près de 2 ordres de grandeurs pour l'acidification terrestre et aquatique, respectivement. De plus, les résultats ont montré l'importance de considérer la déposition transcontinentale. En effet, bien que cette dernière représente près de 4% de la déposition totale, elle est responsable de typiquement 15-17% et 44-58% de l'impact potentiel total de, respectivement, l'acidification terrestre et aquatique pour un lieu d'émission donné. En évaluant la contribution des facteurs de devenir atmosphérique, de la sensibilité des sols ou du devenir dans les milieux récepteurs et des effets à la variabilité spatiale et à l'incertitude du facteur de dommage, il a été possible de conclure que les FCs de type problème doivent incorporer à la fois le devenir atmosphérique et la sensibilité des sols ou, respectivement, le devenir des milieux récepteurs. En effet, le facteur de devenir atmosphérique contribue peu à la variabilité spatiale alors que le facteur d'effet contribue à typiquement plus de 90% de l'incertitude totale. On en conclu qu'un FC portant sur la sensibilité des sols ou, respectivement, x du devenir des milieux récepteurs s'avère être le meilleur compromis entre la minimisation de l'incertitude et la maximisation de la pertinence environnementale et ce, tout en garantissant un lien cohérent entre les FCs problèmes et dommages. L'incertitude des FCs problèmes a été évaluée à un facteur 3 et un facteur 2 pour l'acidification terrestre et aquatique, respectivement. De plus, il a été montré qu'une évaluation basée sur de la modélisation à une l'échelle nationale, continentale ou mondiale engendrait une incertitude supplémentaire équivalente à un ou deux ordres de grandeurs selon la résolution sélectionnée. Ainsi, cette thèse a proposé un modèle de caractérisation régionalisé à l'échelle mondiale permettant la génération de FCs pouvant différentier davantage (comparativement aux FCs existants) les émissions de substances acidifiantes tout en montrant l'importance i) des impacts potentiels provenant de la déposition transcontinentale, ii) de la variabilité spatiale et iii) de l'incertitude et ce, pour l'acidification terrestre et aquatique. En ce sens, cette thèse permet d'améliorer les pratiques courantes de l'évaluation des impacts du cycle de vie de la catégorie d'impact acidification en ACV.

Abstract

Terrestrial and aquatic acidification are mostly caused by atmospheric emissions of SO2, NOx and NH3. Once emitted, these pollutants are transported over long distances, react with the atmospheric components before being deposited on receiving environments. Consequently, changes in their acidity levels may then be observed. For nearly every living species, there is an optimum pH. A serious deviation from this optimum can cause damages for this species and may thus result in a change of the ecosystem biodiversity. Life cycle assessment (LCA) is a decision making tool that allows for the evaluation of potential impacts of a product over numerous impact categories (e.g. climate change, toxicity, acidification). To do so, life cycle impact assessment methods (LCIA) use characterization factors (CFs). A CF is defined as a mathematical representation of the cause-effect chain of a given impact category. Considering the impact assessment framework for atmospheric emitted pollutants (Udo de Haes et al., 2002), acidification's CFs were generated from the multiplication and subsequent sum of an atmospheric fate factor associated to a source location, a soil sensitivity or receiving environment fate factor related to receiving environments (terrestrial or aquatic, respectively) and effect factor also related to receiving environments. The atmospheric fate factor evaluates the source-receptor relationship. The sum of these factors represents to total fraction of the emission transferred to the receiving environments. The soil sensitivity or receiving environment fate factor evaluates the stability (measured, for example, with pH) of the receiving environment(s) following acid deposits. The effect factor evaluates the change in biodiversity loss caused by the recorded (or not) change in ecosystem quality. These factors are calculated from numerous mathematical models based on natural sciences and describe the cause-effect chain succession of chemical, physical and biological processes. There are two approaches to calculating CFs: a midpoint and an endpoint approach. Endpoint CFs model the entire cause-effect chain. The midpoint CFs only model a part of the cause-effect chain; linking for example, emission to atmospheric deposition or to changes in ecosystem quality. In theory, however, midpoint CFs are defined as the trade-off between the maximisation of environmental relevance and the minimisation of the characterization model uncertainties. xii Many limitations of the existing LCIA methods were identified. (i) Most CFs are based on continental modeling and evaluated with a midpoint approach. However, current CFs are only representative of a specific geographical context (i.e. Canada, United States of America, Europe or Japan). When characterizing life cycle emissions, it is assumed implicitly that they all occur within this geographical location (i.e. 1 kg of emitted SO2 in China is equivalent to 1 kg of emitted SO2 in Europe). With the globalization of markets, this represents an erroneous assumption. (ii) Continental scale modeling is problematic since emissions travelling in or from the considered continent are not considered. Even though transboundary deposition represent, in all likelihood, a small fraction of the total emissions, it is possible that acid deposits reach sensitive receiving environments and thus cause important potential impacts. (iii) There is also a lack of coherence between existing midpoint and endpoint terrestrial acidification CFs. Indeed, most midpoint CFs are based on a critical load approach, which, for the time being cannot be linked to a subsequent biodiversity loss modeling step. (iv) Spatially differentiated aquatic acidification CFs based on atmospheric fate, receiving environment fate and effect are nonexistent. Consequently, the potential impacts of acidifying emissions on aquatic environments are currently ignored by LCA case studies. (v) The terrestrial acidification CFs highest resolution is the country level while it is inexistent for aquatic acidification. (vi) While CFs spatial variability is typically evaluated, the CFs inherent uncertainty remains unevaluated. Consequently, the objectives of this project were defined: 1. Create a global scale characterization model for terrestrial and aquatic acidification based on sophisticated environmental models of atmospheric fate, soil sensitivity or receiving environment fate and effects. 2. Generate global scale fate factors enabling transboundary deposition evaluation. 3. Generate terrestrial sensitivity factors compatible with a subsequent biodiversity loss assessment. 4. Develop a model to assess aquatic acidification receiving environment fate which can be combined with existing biodiversity loss dose-response curves. 5. Generate terrestrial and aquatic regionalised endpoint CFs at a global scale. xiii 6. Evaluate the generated CFs spatial variability and the uncertainty to define and generate worldwide regionalised midpoint CFs and support the interpretation of impact assessment results in LCA case studies. To do so, we created a methodological framework i) specifying the required indicators to evaluate the entire cause-effect chain of terrestrial and aquatic acidification at a global scale and ii) listing the required modeling steps to obtain regional atmospheric fate factors, terrestrial sensitivity factors (linking an atmospheric deposition to a change in soil pH), receiving environment fate factors (linking an atmospheric deposition to a change in lake(s) pH) and effect factors (terrestrial and aquatic) to calculate changes in biodiversity loss according to a change in the receiving environment pH. Every development aimed to calculate regionalised endpoint CFs at a global scale and to evaluate both spatial variability and uncertainty. A global scale atmospheric chemistry model was selected to serve as a basis for the generation of atmospheric fate factors. With iterative mass balance calculations, we were able to generate source-receptor matrices whose elements are atmospheric fate factors. The results showed that transboundary deposition typically represented 4% of a continent total deposition. A model simulating soil geochemical processes served as a basis to evaluate steady-state soil chemical indicators. To do so, however, we needed to create a worldwide soil input parameter database. Results showed that pH highlighted expected sensitive areas and demonstrated less variations to soil input parameter uncertainty. A model was created to evaluate worldwide lakes pH. This model considers lakes as a series of interconnected continuously stirred reactor tanks (CSTR). It considers the H+ inputs from the atmosphere, from the surrounding soils and from upstream transport and considers the H+ outputs from downstream transport and evaporation. The terrestrial and aquatic effect factors were calculated from different model regressions, representing different ecosystems, linking pH to vascular plants (terrestrial acidification) or fishes (aquatic acidification) biodiversity loss. These methodological developments resulted in 13104 CFs for both terrestrial and aquatic acidification. Each CF can assess the potential impacts of the acidifying emissions from any worldwide 2ox2.5o grid. CFs can vary, across emission grids, by 5 to 6 orders of magnitude and 8 to 10 orders of magnitude for terrestrial and aquatic acidification, respectively. The endpoint CFs xiv uncertainty was established to more than an order of magnitude (factor 32) and about 2 orders of magnitude for terrestrial and aquatic acidification, respectively. Results also showed the importance of considering transboundary deposition. Indeed, while transboundary deposition only represented a share of 4% of a continent total deposition, the potential impacts of transboundary deposition represented, for an emission location, a share typically equal to 15-17% and 44-58% of the terrestrial and aquatic acidification total potential impacts, respectively. By analysing the contributions of the atmospheric fate, soil sensitivity or the receiving environment fate and effects factors to the endpoint CFs spatial variability and uncertainty, we defined midpoint CFs. These midpoints CFs consider the evaluation of both atmospheric fate and soil sensitivity or receiving environment fate for terrestrial and aquatic acidification, respectively. Indeed, the atmospheric fate factor did little to explain the endpoint CFs spatial variability and effect factors typically contributed to more than 90% of the total uncertainty. We thus concluded that a CF based on soil sensitivity or receiving environment fate represented the best trade-off between maximising environmental relevance and minimising uncertainty. These midpoint CFs also ensure a consistent link to endpoint CFs. The midpoint uncertainty was approximated by a factor 3 and a factor 2 for terrestrial and aquatic acidification, respectively. Furthermore, it was shown that an evaluation based on worldwide, continental or country resolutions CFs created an additional uncertainty equivalent to one or two orders of magnitude depending on the chosen resolution. Conclusively, this thesis presented a worldwide regionalised characterization model which generated CFs capable of greater (comparatively to existing CFs) acidifying emissions differentiation while showing the importance of i) the potential impacts from transboundary deposition, ii) spatial variability and iii) uncertainty for both terrestrial and aquatic acidification. Consequently, this thesis improves the LCIA current practices when assessing the potential impacts related to the acidification impact category.