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Dynamic Modelling and Optimisation of Microbial Fuel Cells and Microbial Electrolysis Cells

Roberto Pires Pinto

Thèse de doctorat (2011)

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Résumé

La demande mondiale croissante d'énergie, les réserves limitées de combustibles fossiles et leurs impacts environnementaux sont toutes des motivations pour trouver de nouvelles technologies énergétiques. Pour remplacer les combustibles fossiles, il faudra diversifier les sources d'énergies, et ce, par l'innovation technologique. Ces technologies peuvent utiliser des ressources renouvelables ou non renouvelables, la première option étant beaucoup plus intéressante pour l'indépendance énergétique. Parmi les technologies renouvelables, il y a l'énergie solaire, les turbines éoliennes, l'hydroélectricité, les centrales marémotrices et l'utilisation de la biomasse. Dans un autre ordre d'idées, le traitement des déchets organiques et les résidus de la biomasse produite par l'activité humaine est un autre défi environnemental. Plus précisément, ce problème devient important avec des eaux usées, pour la conservation des ressources en eau douce. Le traitement des eaux usées exige des infrastructures importantes et utilise une grande quantité d'énergie. Cependant, les eaux usées peuvent être une source supplémentaire d'énergie. Bien qu'il y ait de la matière organique dans les eaux usées, celle-ci ne peut être récupérée par des procédés traditionnels car les concentrations sont faibles et leur composition est complexe. La plupart des technologies utilisent de l'énergie pour enlever cette matière organique de l'eau, tandis que d'autres, comme la digestion anaérobique, sont capables de produire de l'énergie renouvelable à partir de la matière organique disponible. Ces dernières sont les plus attrayantes, mais nécessitent souvent une étape de post-traitement aérobique (polissage) pour satisfaire les normes environnementales. Depuis peu, les cellules électrochimiques microbiennes sont une nouvelle option pour la production d'énergie à partir des eaux usées. Les cellules électrochimiques microbiennes sont des bioréacteurs qui ont une conception similaire à une pile à combustible : une anode et une cathode reliées par un circuit électrique. Ces réacteurs contiennent des microorganismes anaérobiques dans la chambre anodique, qui sont capables d'oxyder la matière organique et qui transfèrent des électrons à une électrode pendant l'opération. Ce système est appelé pile à combustible microbienne (MFC). Si les électrons et les protons résultant de l'oxydation de la matière organique réagissent spontanément avec l'oxygène dans la cathode du réacteur, il y aura production de courant électrique. Une autre possibilité est de forcer la réaction entre ces protons et des électrons dans une cathode anaérobique avec une tension électrique, ce qui conduit à la formation d'hydrogène. Les cellules électrochimiques microbiennes utilisées pour la production d'hydrogène sont appelées piles d'électrolyse microbiennes (MEC). Dans cette thèse, l'acronyme MxC sera utilisé pour se référer aux MFCs et MECs. Les MxCs sont capables de fonctionner avec une efficacité de Coulomb (la fraction d'électrons récupérés par rapport à la récupération maximale possible) supérieure à 90% et peut fonctionner à de faibles charges organiques, où la digestion anaérobique échoue en raison d'un faible taux de réaction. Ce qui éliminerait par le fait même l'étape de polissage. Même si les MxCs sont une technologie attrayante pour le traitement des eaux usées, beaucoup d'améliorations doivent être faites pour que cette technologie soit commercialement viable. L'une des principales limitations pour l'application industrielle des MxCs est leur faible densité de puissance et leur tension électrique basse. Par conséquent, des recherches intensives se concentrent sur l'amélioration des MxCs par le développement de nouveaux matériaux pour l'anode et la cathode, une meilleure conception du réacteur, et l'optimisation des conditions de fonctionnement. Un autre aspect important qui doit être pris en compte dans le fonctionnement des MxCs est la présence de différents types de microorganismes. Tout comme dans un réacteur à digestion anaérobique, une MxC utilisée pour le traitement des eaux usées contient toujours des populations microbiennes complexes à cause de la nature même de l'eau usée. Normalement, l'anode d'une MxC contient des microorganismes fermentatifs, méthanogènes, facultatifs et électrogènes. L'existence de plusieurs populations microbiennes affecte la performance de la cellule microbienne, car tous les microorganismes ont un impact sur la production d'électricité. En particulier, la compétition pour le même substrat (acétate) entre méthanogènes et électrogène affecte directement la génération de courant électrique. Les conditions d'opération peuvent également affecter l'équilibre entre les microorganismes méthanogènes et électrogènes. Une solution pour améliorer la performance des MxCs est d'identifier les principales étapes limitantes du système et de les améliorer. Cela peut être fait à l'aide d'un modèle mathématique qui permet de décrire la dynamique de la consommation de substrat, la croissance des microorganismes et la génération de produits (de l'électricité pour les MFCs et de l'hydrogène pour les MECs). Ce modèle peut être utilisé pour l'optimisation des processus, une meilleure compréhension des opérations et il pourrait aider à identifier les principales étapes limitantes d'une MxC. Malgré leur importance, il existe très peu de modèles pour les MFCs dans la littérature, tandis qu'aucun modèle pour les MEC est actuellement disponible. Le processus de transfert d'électrons (Andrew Kato Marcus, Torres, & Rittmann, 2007) et la production d'électricité (Y. Zeng, Choo, Kim, et Wu, 2010; X. C. Zhang & Halme, 1995) ont été modélisés mais n'ont pas pris compte de la compétition microbienne pour une source commune de carbone. Picioreanu et al. (2007; 2008) ont mis au point un modèle détaillé en 3 dimensions pour le biofilm anodique. L'objectif principal de ce modèle était d'analyser la formation du biofilm et la distribution des espèces au sein de celui-ci. Ce fut le premier modèle à prendre en compte les différentes populations microbiennes en compétition pour l'espace dans le biofilm et la consommation de substrat. Bien que les modèles de Zhang et Halme (1995), Marcus et al. (2007), et Zeng et al. (2010) simplifient beaucoup la dynamique du biofilm dans les MFCs, le modèle de Picioreanu et al. (2007; 2008) a fourni une description très détaillée des populations électricigènes et non-électricigènes dans le biofilm en utilisant des équations aux dérivées partielles, qui résulte en un calcul computationnel très long. Cette thèse argumente qu'un modèle plus simple constitué d'équations différentielles ordinaires peut décrire adéquatement les populations microbiennes dans les MFCs et les MECs à diverses conditions d'opération, sa génération de produits, et la consommation de substrat, tout en étant adapté à l'optimisation des processus et le contrôle de procédé. Cette thèse présente le développement de modèles pour les MFCs et MECs, capables de décrire la dynamique de la consommation de substrat, la croissance des microorganismes, et la génération de l'électricité (MFC) ou de H2 (MEC). En utilisant les équations différentielles ordinaires pour décrire la croissance de la biomasse et la consommation du substrat dans l'anode, des solutions numériques rapides ont été trouvées pour les deux modèles. Premièrement, un modèle pour les MFCs qui considère la compétition pour l'acétate entre les microorganismes électricigènes et méthanogènes acétoclastiques a été développé. Le modèle pour les MECs a été fondé avec les concepts présentés dans le modèle pour les MFCs. En incluant les microorganismes fermentatifs et hydrogenotrophique méthanogènes, le modèle de MEC a été en mesure de prédire la production d'hydrogène à partir de la dégradation des eaux usées. Les paramètres identifiables des deux modèles ont été estimés avec des résultats expérimentaux obtenus par des MFCs et MECs opérés en continu. De plus, en utilisant des données expérimentales indépendantes, les deux modèles ont été validés et ont réussi à décrire les résultats expérimentaux pour diverses conditions d'opération. Cette thèse présente également des analyses pour les deux modèles en ce qui a trait à l'optimisation des processus. Premièrement, des analyses ont démontré l'influence des conditions d'opération sur la production d'électricité et de H2 pour les deux modèles. Fait intéressant: le choix de résistance externe et de la tension appliquée (variables manipulées pour les MFCs et les MECs, respectivement) ont affecté significativement la composition microbienne du biofilm. Cet aspect a été analysé en détail pour le modèle des MFCs par une analyse de la composition du biofilm en régime permanent. Il a été montré que, selon le choix de la résistance externe, le biofilm d'une MFC peut présenter trois compositions différentes: (i) la coexistence de deux populations microbiennes ou; l'exclusion de l'une de ces populations microbiennes avec seulement (ii) les électricigènes ou seulement (iii) les méthanogènes présents. Suite à ce résultat, une comparaison entre la consommation de substrat dans les trois scénarios a été réalisée, la conclusion étant que la coexistence conduit toujours à une consommation minimale du substrat. La capacité de traitement des MFCs a ensuite été optimisée en plaçant deux réacteurs en série, qui a démontré une efficacité par rapport à un branchement en parallèle. La capacité de traitement optimale de cette unité a été démontrée dépendante de la concentration de l'influent et du choix de concentration de l'effluent. Enfin, des expériences utilisant une MFC alimentée en acétate ont été présentées pour confirmer qualitativement les effets de la résistance externe sur la composition du biofilm. La dernière partie de cette thèse présente un modèle unifié pour la MFC et la MEC, qui prend en compte la présence de microorganismes électricigènes et méthanogènes acétoclastiques dans le compartiment anodique, les différences entre les réactions de la cathode entre la MFC et la MEC étant représentées par le bilan électrochimique. Le modèle est d'abord analysé en termes de la composition du biofilm, qui est montrée dépendante du courant électrique du réacteur. Une fois de plus le biofilm a présenté une coexistence de microorganismes pour une petite gamme de courants d'opération. Enfin, une étude d'optimisation a été réalisée afin de maximiser l'électricité (MFC) ou la production de H2 (MEC), tout en respectant les exigences de traitement des eaux usées. Des expressions pour les productivités ont été déterminées pour les deux réacteurs. Également, des expressions analytiques pour les courants optimaux ont été développées, qui se sont montrés être les mêmes pour la MFC et la MEC. En plus, les optimums se sont montrés être dépendants de la résistance interne du réacteur. Enfin, une fonction alternative pour la productivité a été définie et analysé pour les MECs. Cette deuxième productivité est fonction de l'efficacité de la production de H2 et sa solution analytique optimale s'est montrée indépendante de la résistance interne du réacteur.

Abstract

Low reserves of fossil fuels and the environmental impact of their use to produce energy are leading to a search for novel renewable energy technologies. Electricity production in Microbial fuel cells (MFCs) and hydrogen production in Microbial electrolysis cells (MECs) from a variety of highly diluted organic matter, including wastewater, are among such technologies. Biocatalytic activity of MFCs and MECs depends on anaerobic bacteria, which populate the anode compartment. These anaerobic electricigenic (exoelectricigenic) microorganisms, oxidise organic matter and transfer electrons to an electron acceptor (electrode). When wastewater is fed to the anode compartment, MFCs and MECs consume the organic matter thus performing the wastewater treatment while recovering energy. Therefore this process provides a possibility of energy-producing wastewater treatment plants. This novel technology can be operated at temperatures below 20 °C and at low substrate concentration levels, conditions in which the conventional anaerobic digestion fails due to low reactions rates and washout of methanogenic microorganisms. The major bottleneck of the MFC/MEC technology is its relatively low current density, which restricts most of its commercial application. Furthermore, due to the nature of the process, MFC and MEC research demands a diverse range of coordinated expertise including those of microbiologists, environmental biotechnologists, and engineers, in order to achieve further improvements in performance. One possibility to better understand and enhance this technology is to build a dynamic mathematical model that can describe the fundamental phenomena taking place in the system, indicating its main rate limiting steps. After a critical analysis of the MFC models in the literature, none were found that would include several microbial populations competing for the same substrate, while providing fast numerical solution. The only models that were available were either oversimplified or too complex to be rapidly solved. The first contribution of this thesis is the development of MFC and MEC models capable of describing the dynamics of substrate consumption, microorganism's growth, and electricity (MFCs) or H2 (MECs) generation. By using ordinary differential equations to describe biomass growth and substrate consumption in the anodic compartments, a fast numerical solution was found for both models. First a MFC model describing the acetate competition between electricigenic and acetoclastic methanogenic microorganisms was developed. The MEC model foundation was based on the concepts presented in the MFC model. By including fermentative and hydrogenotrophic methanogenic microorganisms, the MEC model was able to predict hydrogen production from wastewater degradation. Model parameters were estimated for both models with experimental results obtained in continuous flow, gas diffusion cathode MFCs and MECs. Only model parameters with small confidence intervals were selected to be estimated. Moreover, using independent experimental data sets, both models were validated and were successful in describing experimental results at diverse operating conditions. A further contribution of this thesis is the analysis of both models for process optimisation. Preliminary analysis demonstrated the influence of operating conditions on product generation for both models. Interestingly, the external resistance and the applied voltage (manipulated variables for MFCs and MECs respectively) were shown to significantly influence the biofilm microbial composition. This aspect was further analysed for the MFC model with a steady state analysis of the biofilm composition. It was shown that depending on the selection of the external resistance, the MFC biofilm could present three scenarios: (i) the coexistence of both microbial populations; or the exclusion of one of the microbial population with (ii) only electricigens, or (iii) only methanogens present. Following these results, a comparison between the substrate consumption of the three scenarios was performed, showing that coexistence always leads to lower substrate consumption. The treatment capacity of MFCs was then optimised by reactor staging. The optimum treatment capacity of a unit with two staged reactors was shown to depend on the influent concentration and effluent requirement. Finally, experiments using acetate-fed MFCs were presented to qualitatively confirm the effects of external resistance on the biofilm composition. The last contribution of this thesis is the presentation of a unified MFC/MEC model, which includes electricigenic and methanogenic microorganisms in the anode compartment, while the electrochemical balance accounts for the cathode differences between the MFC and MEC. The model is first analysed in terms of biofilm composition, which is shown to depend on the reactor's operating current. Once more, biofilm coexistence was present only for a defined interval of operating current. An optimisation study was performed to maximise electricity (MFC) or H2 production (MEC), while respecting a treatment requirement. By defining power productivity functions for both reactors, analytical optimum current expressions were found and were shown to be the same for MFCs and MECs. Furthermore, these expressions were dependent on the reactor's internal resistance. Finally, an alternative MEC productivity function was defined and analysed. This productivity was a function of the H2 production efficiency and its unique analytical optimum solution was shown to be independent of the reactor's internal resistance.

Département: Département de génie chimique
Programme: Génie chimique
Directeurs ou directrices: Boris Tartakovsky et Balasubrahmanyan Srinivasan
URL de PolyPublie: https://publications.polymtl.ca/613/
Université/École: École Polytechnique de Montréal
Date du dépôt: 17 nov. 2011 15:49
Dernière modification: 12 nov. 2022 11:39
Citer en APA 7: Pinto, R. P. (2011). Dynamic Modelling and Optimisation of Microbial Fuel Cells and Microbial Electrolysis Cells [Thèse de doctorat, École Polytechnique de Montréal]. PolyPublie. https://publications.polymtl.ca/613/

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