Évaluation de l'incertitude lors du développement de la fraction prise pour la détermination des impacts sur la santé humaine dans le cadre de l'analyse du cycle de vie

L'analyse du cycle de vie (ACV) est un outil pour évaluer l'impact potentiel d'un produit, service ou procédé sur l'environnement et ce, tout au long de son cycle de vie. La 3e phase de l'ACV à savoir l'évaluation des impacts du cycle de vie (AICV) sert, entre autres, à classifier les impacts environnementaux potentiels en catégories d'impact. La présente thèse s'attarde sur la catégorie d'impact « toxicité humaine » : pour cette catégorie, les impacts sont évalués par le biais d'une fraction prise (iF) et d'un facteur d'effet. L'iF est la fraction d'un contaminant qui est émise et éventuellement prise par toute la population. Elle tient compte du devenir et de l'exposition au polluant. La fraction prise est souvent prédite en utilisant des modèles multimédia de devenir et à multiples voies d'exposition. En ACV, la gestion des incertitudes des impacts sur la santé humaine et plus spécifiquement sur la fraction prise s'avère être une problématique importante. Les sources d'incertitude de l'iF sont : l'incertitude des paramètres intrants (variabilité naturelle spatiale et temporelle des paramètres utilisés et incertitude des données mesurées), du modèle de prédiction utilisé et du scénario de décision sélectionné. À signaler que cette thèse porte sur l'incertitude des paramètres intrants dans un modèle multimédia de devenir et d'exposition, pour des émissions au Canada. Son objectif général s'énonce comme suit : Évaluer l'incertitude des paramètres de devenir et d'exposition utilisés pour déterminer la fraction prise lors de l'évaluation des impacts sur la santé humaine. Pour atteindre cet objectif, il est ainsi nécessaire de franchir les 3 sous-objectifs suivants: • de déterminer et comparer la variabilité spatiale de l'iF pour trois résolutions spatiales; • de déterminer la contribution des paramètres de devenir et d'exposition à l'incertitude de la fraction prise, selon le contaminant émis dans l'environnement; • de déterminer et comparer la variabilité saisonnière de la fraction prise pour deux saisons d'émission. En ce qui concerne l'incertitude causée par la variabilité naturelle spatiale, elle provient du fait que les paramètres de devenir et d'exposition varient en fonction de la région d'émission. Cependant, la résolution spatiale requise pour déterminer les impacts sur la santé humaine n'est toujours pas déterminée. Bien que la méthode canadienne d'évaluation des impacts LUCAS supposait une régionalisation basée sur la résolution spatiale des écozones canadiennes, cette résolution spatiale n'est peut-être pas la plus appropriée pour évaluer les impacts sur la santé humaine, surtout lorsqu'il s'agit de déterminer le transport d'un contaminant dans l'eau. À cet effet, trois résolutions spatiales ont été testées pour des émissions d'un set représentatif de substances organiques: les écozones (15 régions), les provinces et territoires (13 régions) ainsi que les sous-bassins versants (172 régions). Le set de substances choisi inclut des composés ayant des propriétés physico-chimiques représentatives des propriétés des composés organiques. Ainsi, des données de devenir et d'exposition (données géographiques, météorologiques, démographiques et hydrologiques) ont-elles été recherchées et gérées par un système d'information géographique donnant lieu, de la sorte, à la création de 3 modèles multimédia de devenir et d'exposition spécifiques aux 3 résolutions spatiales considérées et basés sur le cadre conceptuel du modèle IMPACT 2002. Une zone « air » a été définie selon le nombre de mailles d'air superposant le Canada, à savoir 538 mailles, pour tenir compte du transport des contaminants dans l'air. Les fractions prises ont été calculées pour des émissions dans l'eau et l'air et ont été, ensuite, comparées au sein et entre chaque résolution spatiale. Ainsi, pour chaque contaminant et pour des émissions dans l'eau, 15 fractions prises ont-elles été calculées pour les écozones, 13 pour les provinces/territoires et 172 pour les sous-bassins versants. Pour des émissions dans l'air et pour chaque contaminant, 538 fractions prises ont été calculées pour chacune des résolutions spatiales. Les résultats ont montré que, pour des émissions dans l'air et pour des substances persistantes dans l'air et dominées par la voie d'exposition de l'inhalation (substances ayant un temps de demi-vie dans l'air et une constante d'Henry élevés), les 3 modèles voire même un modèle générique pouvaient être utilisés. Pour des émissions dans l'eau et pour des contaminants ayant une faible constante d'Henry et un temps de demi-vie dans l'eau relativement long (p.ex. l'acéphate ou le bénomyl), la résolution des sous-bassins versants s'est révélée être la plus appropriée. En effet, une variabilité spatiale plus large a été observée lorsque le modèle basé sur cette résolution est utilisé (10 ordres de magnitude) par rapport aux modèles basés sur les écozones et les provinces/territoires. Ces deux dernières résolutions spatiales ne permettraient pas une différenciation spatiale appropriée des paramètres importants de devenir et d'exposition, comme le temps de résidence dans l'eau. L'incertitude de l'iF peut aussi être causée par les erreurs dans les données de devenir et d'exposition mesurées. Un modèle multimédia et à multiples voies d'exposition implique la connaissance et l'utilisation de plusieurs paramètres intrants. Afin de calculer l'iF, le modèle IMPACT 2002 utilisé pour le développement des fractions prises consiste en 11 propriétés physico-chimiques ainsi qu'en 105 paramètres de devenir et d'exposition. Par contre, les paramètres intrants peuvent ne pas contribuer de la même manière à l'incertitude de l'iF. De plus, selon la substance émise dans l'environnement, les paramètres contribuant à l'incertitude peuvent être différents. En combinant l'incertitude avec la sensibilité, une analyse d'importance permet de déterminer les majeures sources d'incertitude. Les substances organiques incluses dans l'Inventaire National des Rejets de Polluants d'Environnement Canada ainsi que celles incluses dans le set utilisé pour déterminer la variabilité spatiale ont été considérées. Les distributions statistiques des propriétés physico-chimiques de ces substances et des paramètres de devenir et d'exposition ont d'abord été déterminées à l'aide du test statistique de Kolmogorov-Smirnov. Ensuite, l'analyse d'importance a pu être réalisée pour des émissions dans l'air, l'eau et le sol. En effectuant, par la suite, une analyse topologique sur les résultats d'importance, il a été possible de regrouper les composés chimiques selon les paramètres les plus importants. Pour les trois types d'émissions (air, eau et sol), 3 groupes ont été identifiés, composés chacun de différentes substances organiques. Pour une émission dans l'air, les paramètres intrants qui contribuent le plus à l'incertitude de l'iF étaient le taux de précipitations, les temps de demi-vie dans l'air et l'eau, la superficie du sol et le coefficient de partition octanol-eau. Pour une émission d'un polluant dans l'eau, les paramètres les plus importants étaient la constante d'Henry, les temps de demi-vie dans l'air et l'eau ainsi que le coefficient de partition octanol-eau. Pour une émission dans le sol, ce sont le taux de précipitations, le temps de demi-vie dans l'eau, la constante d'Henry ainsi que le coefficient de partition octanol-eau qui contribuent le plus à l'incertitude de l'iF. Selon le type d'émission et de contaminant (voies d'exposition et propriétés de partition environnementales), les résultats ont permis d'indiquer les paramètres qu'il faudrait évaluer d'une manière plus précise lors de la détermination de la fraction prise. Quant à la variabilité saisonnière de la fraction prise, elle est causée par la variation en fonction de la saison d'émission des paramètres intrants dans un modèle multimédia et à multiples voies d'exposition. Par exemple, les valeurs de température, du taux de précipitations ainsi que des propriétés physico-chimiques comme les coefficients de partition diffèrent selon les saisons. Seuls les paramètres les plus importants selon l'analyse d'importance décrite plus haut ont été variés avec les saisons d'été et d'hiver. La température, le taux de précipitation, le coefficient de partition octanol-eau, la constante d'Henry et les valeurs de demi-vie dans l'air et dans l'eau ont été calculés, de la sorte, pour les conditions d'été et d'hiver. La température et le taux de précipitation ont été recherchés à l'aide de base de données d'Environnement Canada. Le coefficient de partition octanol-eau et la constante d'Henry pour les saisons d'été et d'hiver ont été évalués en utilisant l'intégration de l'équation de Van't Hoff. Les valeurs de demi-vie dans l'air et dans l'eau ont été calculées en posant l'hypothèse que le taux de dégradation doublait avec chaque augmentation de la température de 10°C. Par la suite, 2 modèles spécifiques aux saisons d'été et d'hiver ont été créés à partir de la version canadienne du modèle IMPACT 2002 qui présuppose une température de 25°C. Pour certaines émissions dans l'air et l'eau, les résultats ont montré que l'iF calculée pour la saison d'hiver était jusqu'à un ou deux ordres de grandeur supérieure à celle calculée pour une température de 25°C. Par ailleurs, les fractions prises pour l'été et l'hiver ont aussi été calculées pour un contexte global avec le modèle multimédia USEtox qui a été développé sur la base d'un consensus entre les différents modèles multimédia existants. Ainsi, ceci a-t-il permis de déterminer la variabilité saisonnière, non seulement pour le contexte canadien mais aussi pour le contexte global. Les résultats ont indiqué que la variabilité saisonnière était plus importante au niveau d'un pays comme le Canada où l'on observe des conditions climatiques extrêmes entre l'été et l'hiver, qu'au niveau global. Par contre, comme l'ordre des substances demeurait le même avec le changement de saison d'émission, ceci permet de conclure que la variabilité saisonnière n'est pas nécessaire dans un contexte comparatif d'ACV. Cette variabilité peut toutefois être importante lorsque les impacts pour la catégorie « toxicité humaine » sont comparés avec ceux d'autres catégories d'impact affectant la santé humaine. Cette thèse a permis de développer une approche pour identifier l'incertitude de la fraction prise provenant des paramètres de devenir et d'exposition entrant en jeu dans un modèle multimédia. Dans certains cas, cette incertitude peut être réduite par l'utilisation d'un modèle spatialisé ou encore d'un modèle spécifique à la saison d'émission. De plus, il y a été montré que, selon le contaminant émis et le compartiment d'émission, l'incertitude de l'iF ne provient pas des mêmes paramètres de devenir et d'exposition.

Abstract

Life cycle assessment (LCA) is a tool used to evaluate the potential impacts that a product, service or process has on the environment over its entire life cycle. One of the purposes of the 3rd phase of LCA, life cycle impact assessment (LCIA), is to classify the potential environmental impacts according to impact categories. This thesis focuses on the “human toxicity” impact category: for this category, the impacts are evaluated as a combination of an intake fraction (iF) and an effect factor. The iF is the fraction of a release that will ultimately be taken in by the entire population. It takes into account the fate of and the exposure to the pollutant. The intake fraction is often calculated using multimedia and multi-pathways fate and exposure models. In LCA, the uncertainty of the human health potential impacts and, more specifically the intake fraction, is an important issue. The sources of uncertainty of the iF are: natural spatial and temporal variability and parameter uncertainty as well as model and scenario uncertainty. This thesis focuses on parameter uncertainty and the natural spatial and temporal variability of the input parameters used in a fate and exposure model for Canadian emission scenarios. Its main objective is to: Evaluate the uncertainty of fate and exposure parameters used to determine the intake fraction when assessing human health potential impacts. In order to achieve this objective, it is important to: • determine and compare the spatial variability of the iF for three resolution scales; • determine the contribution of the fate and exposure parameters to the uncertainty of the iF, depending on the chemical released in the environment; • determine and compare the seasonal variability of the iF for two seasons of emission. The natural spatial variability is caused by the variability of the fate and exposure parameters as a function of the region of emission. However, the spatial resolution needed to evaluate the potential impacts on human health is still undetermined. The Canadian LCIA methodology LUCAS assumed a regionalization based on the ecozones spatial resolution, which may not be appropriate to evaluate the human health potential impacts especially when it comes to determining contaminant transport in water. Therefore, 3 spatial resolutions were tested for emissions of a set of organic chemicals: the ecozones (15 regions), the provinces and territories (13 regions) and the subwatersheds (172 regions). A set of chemicals was chosen to best represent the variability of physico-chemical properties of organic chemicals. Fate and exposure parameters (geographical, meteorological, demographic and hydrological data) were determined and managed using a geographic information system, in order to create 3 multimedia and multi-pathways fate and exposure models that are specific to the 3 spatial resolutions considered and based on the IMPACT 2002 model framework. An “air” zone was defined including the 538 air cells covering Canada to take into account the transport of contaminants in air. The intake fractions were calculated for air and water emissions and were then compared within and across each spatial resolution considered. Therefore, for each contaminant and for water emissions, 15 intake fractions were calculated for the ecozones, 13 for the provinces/territories and 172 for the subwatersheds. For air emissions and for each contaminant, 538 intake fractions were calculated for each spatial resolution. Results indicated that, for air emissions and for chemicals that were persistent in air and inhalation dominant (i.e. chemicals having high half-life in air and Henry's constant), the 3 models and even a nonspatial one could be used. For water emissions and for chemicals having a low Henry's constant and a relatively high half-life in water (e.g. acephate or benomyl), the subwatersheds resolution was the most appropriate. Indeed, the spatial variability was much higher when using this resolution (up to 10 orders of magnitude), compared to the ecozones or provinces/territories models. These two spatial resolutions did not allow a high discriminating power for important fate and exposure parameters, such as the residence time in water. The uncertainty of iF can also be caused by errors in the measurement of fate and exposure parameters. A multimedia and multi-pathways fate and exposure model involves the knowledge and use of many input parameters. In order to calculate the iF, the IMPACT 2002 model used to determine the intake fractions includes 11 physico-chemical properties as well as 105 fate and exposure parameters. However, these input parameters do not necessarily have the same contribution to the iF uncertainty. Furthermore, depending on the chemical release in the environment, the input parameters contributing to the uncertainty can be different. The combination of sensitivity and uncertainty into an importance analysis allows determining the major sources of uncertainty. The organic chemicals included in the National Pollutant Release Inventory from Environment Canada and those included in the set used to determine the spatial variability were considered. First, the statistical distributions of the physico-chemical properties of these chemicals and of the fate and exposure parameters were determined using the Kolmogorov-Smirnov statistical test. The importance analysis was then performed for air, water and soil emissions. A statistical cluster analysis was conducted on the importance analysis results in order to group chemicals depending on the most important input parameters. For the three emission scenarios (air, water and soil), 3 groups were identified, each including different organic chemicals. For air emissions, the input parameters that contributed the most to the iF uncertainty were the rainfall rate, half-life values in air and water, area of soil compartment and the octanol-water partition coefficient. For a chemical release into water, the most important parameters were the Henry's constant, half-life values in air and water and the octanol-water partition coefficient. For an emission into soil, it was the rainfall rate, half-life value in water, Henry's constant and octanol-water partition coefficient that contributed the most to the uncertainty of the iF. Depending on the release compartment and chemical properties (dominant exposure pathways and environmental partitioning), results revealed the parameters that should be evaluated in a more accurate manner when assessing the intake fraction. The seasonal variability of the intake fraction is caused by the variation of the input parameters used in a multimedia and multi-pathways model as a function of the season of emission. For instance, the temperature, rainfall rate as well as physico-chemical properties such as partition coefficients can vary with seasons. Only the parameters found to be the most important following the importance analysis were varied with the summer and winter seasons. Hence, the temperature, rainfall rate, octanol-water partition coefficient, Henry's constant and half-lives in air and water were calculated for summer and winter conditions. The temperature and rainfall rate were determined from Environment Canada. The octanol-water partition coefficient and Henry's constant for summer and winter seasons were evaluated using an integration of the Van't Hoff equation. The half-life values in air and water were calculated assuming that the degradation rate coefficient doubles with every 10ºC increase in temperature. Two season-specific models for summer and winter seasons were then created based on the Canadian nonspatial version of the IMPACT 2002 model that assumes a default temperature of 25ºC. For some emissions into air and water, results indicated that the iF calculated for winter was up to one or two orders of magnitude higher than the one calculated for 25ºC. In addition, the intake fractions for summer and winter were also calculated for the global context using the USEtox multimedia model that was developed based on a consensus between different existing multimedia models. This allowed determining seasonal variability for both the Canadian and global contexts. Results indicated that seasonal variability was more important for a country such as Canada where extreme conditions are observed between summer and winter conditions. Because the ranking between chemicals was maintained as the season of emission changed, it can be concluded that seasonal variability is not relevant within a comparative context such as LCA. However, this difference is expected to be significant when comparing the magnitude of human toxicity impacts with other impact categories contributing to human health damages. This thesis allowed developing an approach to identify the uncertainty of the intake fraction caused by the fate and exposure parameters used in a multimedia model. In some cases, this uncertainty can be reduced by using a spatially or seasonally-differentiated model. Furthermore, this thesis indicated that, depending on the chemical released and the emission compartment, the uncertainty of the iF does not arise from the same fate and exposure parameters.